“见微以知明”——原子尺度上揭示极性斯格明子的拓扑相变过程

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区别于传统的朗道相变理论中序参量从有序到无序的变化，拓扑相变发生的标准是体系拓扑数是否改变。拓扑数描述了序参量绕某个点的环绕次数，在序参量的连续形变下，拓扑数具有不变性。

斯格明子这种复杂的准粒子拓扑结构最早由英国粒子物理学家Skyrme提出。磁性斯格明子的拓扑数为1，具有拓扑稳定性，且尺寸小、驱动电流低，因此可被设计用作下一代信息存储的基本单元。类比由自旋构成的磁性斯格明子，极性斯格明子由电偶极子构成。2019年，美国加州大学伯克利分校的Ramesh教授团队首次在钛酸锶/钛酸铅超晶格薄膜中发现并证实其存在。在静电能、弹性能、梯度能的共同复杂作用下，极性斯格明子可以在室温维持稳定。因极性斯格明子具有手性、负电容性、拓扑保护性，且尺寸通常只有几纳米，比磁性斯格明子更小，故而有望被设计用作后摩尔时代的高鲁棒性、超低功耗、超高密度的纳米电子器件当中。

图一. (a) 极性斯格明子的空间电偶极子分布，类似通电螺线管周围的磁感线分布。(b) 斯格明子核心截面的极化分布。(c) 斯格明子从上至下不同平面的极化分布，分别为中心发散型、涡旋型、中心收敛型。

实际电子器件应用的前提是，结构单元在电、磁等外部激励下具备可调控能力。受限于对纳米尺寸三维极性拓扑结构表征的复杂性，关于极性斯格明子在外场下动力学行为的研究很少。目前，已有的信息主要来自于相场模拟、宏观测量、倒空间X射线衍射花样的变化。这些研究虽然证实了斯格明子在外电场下能够发生拓扑相变，但是由于极性斯格明子的尺寸、形貌并不均匀，宏观测量研究无法揭示不同斯格明子个体演化的差别、不同斯格明子之间的相互作用、相变的中间态、相变的可逆性、晶体缺陷的影响、斯格明子在外场下是否存在长程移动等。因此，为了揭示外场下演化过程中的个体行为与相互作用，高空间分辨的原位表征与分析不可或缺。

近日，由北京大学、浙江大学、湖南科技大学、湘潭大学、南方科技大学、中国科学院物理研究所等多个课题组组成的研究团队通力合作，利用原位扫描透射电子显微技术对钛酸锶/钛酸铅氧化物超晶格中存在的极性斯格明子施加外电场，在纳米和原子尺度上揭示了极性斯格明子在外场下的可逆性拓扑相变行为。该成果以“Dynamics of Polar Skyrmion Bubbles under Electric Fields”为题发表在Physical Review Letters上。

该研究者团队近年来对极性拓扑结构的物性和动力学研究有一系列原创性研究成果，包括亚单胞尺度上准确测量了单个极性涡旋的极化分布（Sci Adv 2019, aav4335）、据此发现了非极性材料SrTiO3中极性反涡旋的存在从而拓展了极性拓扑材料的研究范畴（Nature Commun 2021, 12, 2054）、并提出利用机械切割制造纳米尺寸极性涡旋的简易方法（Nature Commun 2021, 12, 4620），进一步揭示了电场、应力场下极性涡旋与通量闭合畴的相变行为等（Nature Commun 2020, 11, 1840；PNAS 2020, 117, 18954；Sci. China Phys. Mech. Astron. 2022, 65, 237011）。

图二. (a) 原位STEM实验装置示意图。钨针和SRO（SrRuO3）导电层作为正负极施加电场。(b) 极性斯格明子在一个电场周期下的演化图。紫色虚线：斯格明子条在正电场下可以收缩断裂形成斯格明子泡。

极性斯格明子在中角/低角环形暗场像中表现为特征性的衍射（应力）衬度。利用金属探针和钌酸锶导电层作为正负极对已验证存在极性斯格明子的超晶格体系施加面外电场，并沿面外同时采集原位扫描透射环形暗场像。发现在正电场下，极性斯格明子会逐渐收缩，直至湮灭，发生拓扑相变转化为平庸的铁电单畴，如图二所示。其中，斯格明子条可以通过收缩断裂形成斯格明子泡，即所谓的“吹泡泡”过程，据此可以有效地生产更多、尺寸更小的斯格明子泡。在相反电场下，极性斯格明子逐渐膨胀、融合、继而相变成为铁电单畴。极性斯格明子的膨胀与收缩通过180°畴壁的横向运动来实现，在此过程中拓扑数保持不变。在膨胀过程中，相邻两个斯格明子由于畴壁互相靠近会导致库仑排斥力增大，从而抑制畴壁继续移动。并且在电场驱动力和库仑排斥力的竞争作用下，会形成另一种“逆时针”型的极性斯格明子，如图三所示。

图三. 斯格明子A和斯格明子B在电场力驱动下相互靠近的过程中，由于库仑力的共同作用，形成斯格明子C。

从能量角度上看，外部电场的施加会破坏双势阱曲线的简并性并影响不同极化态的能量分布，从而驱动斯格明子收缩/膨胀以降低总能量。当施加的外场足够大，越过斯格明子态和平庸的铁电单畴态之间的有限能量势垒，拓扑相变就会发生，系统的拓扑数从1变成0。

极性斯格明子在外电场下的演化与拓扑相变行为是可逆的，当外电场撤去后，极性斯格明子会自发恢复，但位置与初始状态有所不同。由于非对称电极导致的不均匀电场和界面肖特基势垒引起的内建电场，整个动力学演化过程还存在特征性回滞。具体表现在撤去正电场后的铁电单畴内会自发恢复出更多的泡泡型斯格明子，以及正负临界电场的不对称。

图四. 极性斯格明子在一个正负电周期下的演化具有回滞性

极性斯格明子在外电场下的演化过程，即条形斯格明子-泡泡斯格明子-单畴之间的可逆转换，与磁性斯格明子在外磁场下的演化类似。不同点在于，面外电场驱动下的极性斯格明子并不存在明显的长程移动。利用相场模拟对斯格明子体系施加面内电场（与面外方向垂直），发现它们也更倾向于相变而非移动，说明利用常规均匀电场来移动极性斯格明子目前而言仍存在很大挑战。

此项工作首次在实验上从实空间实现了对外电场驱动下极性斯格明子动力学演化行为的原位观测，证明了利用电场可对极性斯格明子的产生、湮灭与尺寸形状进行可控性调节，为其在纳米电子器件中的潜在应用提供了重要的信息。

北京大学研究生朱锐雪、浙江大学研究生蒋哲鑫、北京大学与天津工业大学联合指导研究生张欣欣、湘潭大学钟向丽教授为论文共同一作者。湖南科技大学物理与电子科学学院谭丛兵副教授、北京大学量子材料科学中心与电子显微镜实验室高鹏教授、浙江大学航空航天学院王杰教授、中科院物理所白雪冬研究员为论文共同通讯作者。主要合作者还包括南方科技大学材料系的李江宇教授，湘潭大学王金斌教授，南方科技大学黄博远研究员，中科院物理所许智研究员，北京大学孙元伟博士、李晓梅博士、屈可博士、李明强硕士、亓瑞时、刘哲彤、武媚等。研究工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、广东省重点研发计划、北京大学轻元素先进材料研究中心、之江实验室重点基金等支持。

论文链接：https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevLett.129.107601

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