新型2D范德华磁性材料：室温、高稳定性 | NSR

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二维范德华磁性材料具有优越的界面性能以及丰富的能带相关的物理特性，在拓扑磁电学、低功率自旋电子学、量子计算、光通信等诸多领域都有重要的应用潜力，已逐渐成为研究热点。但是，其层状结构也为二维范德华磁性薄膜带来了两大问题：较差的空气稳定性、远低于室温的居里温度。这大大增加了其研究和应用难度。

针对这一问题，清华大学功能薄膜材料与器件团队从Cr₂Ge₂Te₆/Pt异质结出发，基于软硬酸碱理论主导的置换反应，首次制备了同时具有室温以上居里温度以及高稳定性的新型范德华铁磁薄膜材料PtTe₂Ge_1/3。相关研究发表于《国家科学评论》（National Science Review, NSR），清华大学博士生朱文轩为第一作者，潘峰教授、宋成教授为共同通讯作者。

研究团队首先通过分析提出：传统二维范德华材料不稳定、易氧化是受到了软硬酸碱理论的限制；低居里温度则可以通过增强自旋轨道耦合强度得到提升。基于以上分析，研究团队设计在由第五主族元素组成的稳定的并且具有强自旋轨道耦合的范德华非磁材料PtTe₂中，通过高密度的、层状有序的非磁性元素掺杂引入稳定的、高居里温度的磁性。

然而高浓度的掺杂原子很容易出现偏聚或者第二相，因此通过传统的薄膜制备方法很难实现这种设想。因此研究团队另辟蹊径，从传统的二维范德华磁性薄膜Cr₂Ge₂Te₆出发，用与Te成键更稳定的Pt去置换Cr，得到稳定性高的PtTe₂范德华结构。在前驱体Cr₂Ge₂Te₆中，层状有序的Ge原子将直接成为掺杂原子，均匀地分布并诱导磁性。该置换反应的置换顺序与金属活动性顺序相反，由软硬酸碱理论中的成键稳定性驱动。

软硬酸碱理论主导的置换反应示意图

结构表征显示，在较薄的Cr₂Ge₂Te₆/Pt异质结样品中，通过加热，Pt原子可以完全扩散到了样品中并置换了Cr原子，形成了二维PtTe₂的层状结构。Cr原子在置换后被从层状结构完全排出，同时Ge原子在PtTe₂的层状结构中均匀分布，得到新的二维范德华材料PtTe₂Ge_1/3薄膜。

（a）反应后14纳米样品的高角度环形暗场扫描透射电子显微镜界面图；（b）Pt、Te元素的原子级能量色散谱映射；（c）拉曼谱表征；（d）Ge元素的能量色散谱;（e）合成的PtTe₂Ge_1/3和被置换Cr原子的电子能量损失谱。

光学和电学的测量发现，反应后的样品具有室温以上的铁磁性。第一性原理计算阐明了磁性来源的微观机制：层状均匀的Ge原子打破了Pt-Te键原有平衡的轨道杂化，并诱导了长程有序的磁性。对样品磁性在长时间空气暴露下进行测量的结果则证明，获得的PtTe₂Ge_1/3薄层材料具有较高的空气稳定性。

（a）在300 K测量的克尔信号以及在正负磁场下磁光克尔显微镜图片；（b）使用左圆极化光和右圆极化光测量的X射线吸收谱以及两者做差得到的磁圆二色谱；（c）在两种Ge原子嵌入PtTe₂模型下计算的态密度；（d）磁电输运测试示意图以及器件的光学显微镜图片；（e）不同温度下的霍尔电阻随磁场变化的曲线；（f）300 K和370 K下的阿罗特曲线；（g）室温克尔信号随在空气中暴露时间的变化。

该研究结果揭示了范德华材料中新颖的相转变，并获得了高稳定性室温范德华磁性材料，为构筑相关自旋电子学器件提供了材料基础。基于软硬酸碱理论的思路也为寻找更多室温稳定的二维范德华磁性材料提供了独特的视角。

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