Npj Comput. Mater.: 平带材料中潜藏的奇特明暗激子

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激子的结合能通常被认为与其空间位置有关。教科书上经典的 Wannier 和 Frenkel 模型分别描述了通常在普通半导体中观察到的弱束缚（离域）激子和在分子或惰性气体中观察到的紧密束缚（局域）激子的极限情况。近年来二维材料的发展，引起了人们探索与传统激子特性不一样的激子系统。二维材料的激子结合能普遍很大，且与与空间位置无关，这通常被认为与低维材料的有效屏蔽有关。关于是否将强束缚电荷转移激子认为是 Frenkel 激子一直存在争议，他们空间离域的起源也一直没有得到很好的解释。

来自法国巴黎理工学院的Gorelov教授团队，提出了一个激子模型，成功解释了电荷转移激子的各向异性和离域性质。作者以V₂O₅作为研究原型对象，结合第一性原理计算、椭偏实验和紧束缚模型，研究了局部电荷转移激发是如何形成激子的。V₂O₅作为平带材料，其激子具有与传统预期相矛盾的有趣特性：平带对应于局部电子态，激子结合能非常大。当混合形成激子的单粒子激发具有镜像对称性的电荷转移激发时，激子的波函数是离域的，并显示出了由电荷转移单元局部基序控制的各向异性。这种离域既不是各向同性的也不遵循晶体结构整体的各向异性，而是电荷转移单元局部基序控制的各向异性。此外，他们还发现，明暗激子是一起出现在间隙中的，他们强烈的束缚在一起。在最低的明暗激子中，V₂O₅中桥氧上的空穴电子密度垂直于电子分散的原子链。该工作解决了V₂O₅中长期存在的光学特性难题，并为其他材料中的电荷转移激发提供了有价值的指导。

该文近期发表于npj Computational Materials 8：94(2022)，英文标题与摘要如下，点击左下角“阅读原文”可以自由获取论文PDF。

Delocalization of dark and bright excitons in flat-band materials and the optical properties of V2O5 

Vitaly Gorelov, Lucia Reining, Martin Feneberg, Rüdiger Goldhahn, André Schleife, Walter R. L. Lambrecht  & Matteo Gatti 

The simplest picture of excitons in materials with atomic-like localization of electrons is that of Frenkel excitons, where electrons and holes stay close together, which is associated with a large binding energy. Here, using the example of the layered oxide V2O5, we show how localized charge-transfer excitations combine to form excitons that also have a huge binding energy but, at the same time, a large electron-hole distance, and we explain this seemingly contradictory finding. The anisotropy of the exciton delocalization is determined by the local anisotropy of the structure, whereas the exciton extends orthogonally to the chains formed by the crystal structure. Moreover, we show that the bright exciton goes together with a dark exciton of even larger binding energy and more pronounced anisotropy. These findings are obtained by combining first principles many-body perturbation theory calculations, ellipsometry experiments, and tight binding modeling, leading to very good agreement and a consistent picture. Our explanation is general and can be extended to other materials.

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