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电催化大师--R. Adzic

2016-10-11 共进社-卢帮安 研之成理

Radoslav Adzic

布鲁克海文国家实验室(Brookhaven National Laboratory)高级化学家(Senior Chemist),石溪大学(Stony Brook University)兼职教授

Phone: (631) 344-4522

FAX: (631) 344-5815

Email:adzic@bnl.gov

课题组主页:

基本情况:1974年,在Chemistry University of  Belgrade取得博士学位。发表文章300篇,他引15,000,H-index为66。研究兴趣:表面电化学,电催化,直接能量转化,燃料电池等

研究内容分类介绍:

1. 贵金属单晶电极

主要内容:(1)氧还原、燃料小分子氧化、氢析出、CO2还原等电催化反应的晶面结构效应(2CuPb等过渡金属在贵金属上的欠电位沉积行为研究(3)外来吸附金属原子对电催化反应的影响


代表文献:J. Electroanal. Chem. 65, 587 (1975); J.Electroanal. Chem. 114, 37-50 (1980); Nature. 296, 137-138 (1982); J.Electrochem. Soc. 131, 2730-2732 (1985); Langmuir. 12 513-517 (1996); J. Phys.Chem., 104, 7951-7959 (2000).


2.铂单层催化剂

    铂基催化剂是目前性能最好的质子交换膜燃料电池催化剂。但其价格非常昂贵,使得电极成本(主要是催化剂)占质子交换膜燃料电池总成本的50%以上。催化剂的问题成为质子交换膜燃料电池的核心问题之一。目前,催化剂的研究重点是在降低铂用量的同时,提高催化剂活性以及耐久性。其中,Pt单层催化剂具有很高的Pt原子利用率,被人们广泛研究。下面,我们将简要介绍Pt单层催化剂。

    简单来说,Pt单层催化剂可以分为两部分:PtcorePt monolayer目前,大部分的工作都是基于core开展的。通过调整core的形貌和组成,发展了一系列高效的催化剂。常见的core有:纳米粒子,超细纳米线,合金化等手段稳定的core等等。通过调控core的结构,可以调整Pt单层的反应性。


   
 Pt单层催化剂具有以下优点:1极大降低Pt的用量:由于Pt原子全部分散在表面,可以实现Pt100%利用。(2调控Pt单层的反应性:利用corePt单层的应力,可以调控表面应力,进而调控反应性。(3增强稳定性:利用Pt单层和基体的相互作用,可以增强稳定性。(4直接构建组成结构与催化活性之间的关系

Pt单层催化剂的应用:(1ORR2H2CH3OH等燃料小分子氧化等


Radoslav Adzic在这方面的主要研究工作:(1)不同基体上构建Pt单层催化剂,(2)混合单层催化剂的设计(3)不同组成、形状的core结构的Pt单层催化剂

代表文献:Solid-State Lett., 4(12), A217-A220 (2001); J.Phys. Chem. B., 108(30), 10955-10964 (2004); J. Am. Chem. Soc., 127(36),12480-12481 (2005); Angew. Chem. Int. Edit., 44 (2005), 2132-2135;


3. Au增强催化剂稳定性

对于氧还原催化剂而言,稳定性仍然是一个大问题,即便是经典的Pt催化剂。Adzic发现纳米Au团簇修饰的Pt/C,其ORR稳定性大为增强。通过X射线近边吸收和CV表征,证明Au团簇提高了Pt的氧化电位。此外,Aucore中也可以起到稳定作用,比如 AuPdAuNi等等。

代表文献Science,315 (5809), 220-222 (2007); Angew. Chem. Int. Ed., 49, 8602 (2010); J. Phys.Chem. Lett., 1, 3238 (2010); J. Am. Chem. Soc., 132, 14364 (2010); Nat. Commun.,3 (2012), 1115.



评论:Adzic的研究工作非常具有连续性,不是毫无章法的。Adzic对于催化的认识、对催化剂的设计,也大多来自于金属单晶电极上的基础研究,包括ORR的机理,吸附原子对电催化行为的影响等等。例如,铂单层催化剂的发展,正是基于Adzic多年在过渡金属在贵金属上的upd研究积累;Au增强Pt稳定性的发现,则是基于外来吸附原子对单晶电极的电催化行为的研究。这表明,新催化剂的发现,依赖于对催化的深刻认识;而对催化的深刻认识,则源自坚持不懈的基础研究。基础研究能让科学走的更远。


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