Science重磅：DeepMind再获突破，用AI开启理解电子相互作用之路
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FUTURE | 远见 闵青云 选编
当电子问题遇到了神经网络，会碰撞出什么样的火花呢？
DeepMind 的最新研究向我们揭晓了答案。刊登在最新一期 Science 论文 Pushing the frontiers of density functionals by solving the fractional electron problem 显示，神经网络可以用来构建比以前更精确的电子密度和相互作用图。
这一结果无疑会帮助科学家们更好地理解电子之间的相互作用，向着深入的研究进一步迈进，这也表明了深度学习（DL, Deep Learning）有望在量子力学水平上精确模拟物质——这可能使得研究人员在纳米水平上探索关于材料、药物和催化剂的问题，从而改进计算机的设计。简而言之，这是一次电子和分子的深度结合。
DFT 是什么？
这次研究涉及一个非常重要的理论——密度泛函理论（DFT, Density functional theory）。
早在 50 多年前，这个用来描述量子物质基本性质的理论首次建立，实现了在量子水平上描述物质，该方法将电子在给定原子组中的位置与原子共享的总能量相关联，以确定分子的化学和物理特性。
作为人类智慧的结晶之一，很快地，它便成为物理、化学、材料科学等多个领域的强有力工具，是学习计算凝聚态物理/计算材料学/计算化学的必修基础理论。
通俗来说，密度指的是电子数密度，泛函则表示能量是电子密度的函数，而电子密度又是空间坐标的函数。那么，函数的函数，便称之为泛函（Functional）。也就是说，这是一种通过电子密度研究多电子体系电子结构的方法。
如果放到具体的操作中，DFT 可以通过各种各样的近似，把难以解决的包含电子-电子相互作用的问题化繁为简，变为无相互作用的问题，再将所有误差单独放进一项中（XC Potential），进而对误差进行分析。
然而，困扰已久的问题是：电子密度和相互作用能之间映射的确切性质，即所谓的密度泛函（density functional），仍然是未知的。
传统的 DFT 工具可以对具有一两个电子的系统进行建模，但它们无法对具有 1.5 个电子的系统进行建模，而这在一个电子被多个原子之间共享的情况下是很重要的。
一方面，这种带小数点的电子是虚构的物体，没有这样的电子，根据定义，电子是整体的，但是通过解决这些电子问题，我们能够正确描述化学系统。
正因为如此，即使是最先进的 DFT 在描述分数电子电荷（fractional electron charges）和自旋（spins）时，也会受到基本的系统误差的困扰。
「功力强大」的 DM21 框架
DeepMind 的神经网络可以用于构建比先前更精确的电子密度和相互作用图，摆脱了此前的诸多限制。
作为 DeepMind 的研究科学家，James Kirkpatrick 和他的同事使用 DeepMind 平台开发了「DM21」（DeepMind 2021）框架，可以利用精确的化学数据和分数电荷约束来训练神经网络。
根据研究报告，DM21 能够避免两个重要的系统误差（离域误差和自旋对称性）的破坏，从而学习泛函，更好地描述广泛的化学反应类别。
研究人员用 2235 个化学反应示例训练了他们的人工智能，并提供了有关所涉及的电子和系统能量的信息。其中，1074 个代表了分数电子会对传统 DFT 分析造成问题的系统。
然后，他们将人工智能应用于未包含在训练数据中的化学反应。
DeepMind 21 不仅正确地表示了分数电子，而且其结果比传统的 DFT 分析更精确。它甚至可以处理关于具有奇怪属性的原子的数据，这些数据与训练数据中的任何东西都不相似。
DM21 正确描述了人工电荷离域和强相关性的典例，并且在主族（main-group）原子和分子的全面基准评估上优于传统泛函。此外，DM21 可以准确地模拟复杂系统，如氢键链（hydrogen chains）、带电荷 DNA 碱基对和双自由基体系的过渡态。
更为关键的是，该研究中的方案依赖于不断改进的数据和约束，因此，它代表着一条通向泛函的可行途径。
DM21 之所以极大地提高了性能，因为它服从两类分数电荷系统的约束：
1、具有非整数总电荷的分数电荷（FC, Fractional Charge）系统；
2、 具有非整数自旋磁化的分数自旋（FS, Fractional Spin）系统。
尽管 FC 和 FS 系统是虚构的，但实际电荷密度可以包括具有 FC 或 FS 特性的区域，因此，正确建模这些理想化问题有助于确保泛函在各种分子和材料中的正确表现。
功能架构和训练概述
实验结果显示，在 55 个不同热化学分子性质、大而多样的数据集上，DM21 的加权绝对误差为 4 kcal/mol。
这个非常小的误差与大多数泛函误差相比，是由大量精心选择的成分和拟合的分子数据造成的。无论是否包含分数电荷和自旋数据，误差本质上是相同的。然而，这些数据的加入提高了 DM21 在电荷转移和强相关性问题上的性能。
DM21可以与强约束和适当赋范泛函（SCAN, Strongly Constrained and Appropriately Normed）进行比较，该泛函是通过假设方程满足 17 个精确约束，但不满足分数电荷和自旋约束而创建的。SCAN 产生的误差为 8 kcal/mol。然而，当 SCAN 进行密度校正时，该误差降低到 6 kcal/mol。这说明，密度校正可以消除 SCAN 的电荷转移误差。
Jon Perdew 在相关观点中写道：「由 Kirkpatrick 等人开发的 DM21 的重要性，并不在于产生了最终密度泛函，而是用一种 AI 方法解决了分数电子和自旋问题，该问题一直无法通过直接解析方法来创建泛函。」
整个研究工作表明，通过结合约束满足和 AI 拟合大而多样的数据集，可以设计出更具有预测性的精确密度函数。
DeepMind 演示了神经网络如何提高密度泛函的近似值，有力地显示了 DL 在量子力学水平上精确模拟物质的前景。此外，DeepMind 还开源了代码，为研究者提供了探索研究的基础。
对于这一成果，James Kirkpatrick 表示「了解微观尺度现象对于帮助我们应对 21 世纪的一些重大挑战，从清洁电力到塑料污染，正变得越来越重要……这项研究朝着正确方向迈出的关键一步，使我们能够更好地理解电子之间的相互作用，而电子就是将分子粘在一起的『胶水』。」
从短期来看，这将使研究人员能够通过代码的可用性，获得一个改进的精确密度函数的近似值；从长远来看，这是 DL 在量子力学水平上精确模拟物质的更进一步——这可能使研究人员能够在纳米水平上探索材料、药物和催化剂的问题，从而在计算机上实现材料设计。
DOI：10.1126/science.abj6511
论文链接：
https://www.science.org/doi/10.1126/science.abj6511
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