曲良体教授团队在规模化制备石墨烯气凝胶方面取得新进展

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石墨烯气凝胶是由单原子层的石墨烯片以特定的结构组装而成的三维超轻多孔宏观体材料。石墨烯独特的二维结构赋予了该气凝胶材料诸多优异的性质，例如超低的密度（<10 mgcm^-3）、超高的孔隙率（>99%）、压缩超弹性（应变可达99%）、突出的环境稳定性、优异的光热转换和电热转换能力、优异的吸波和吸声性能、良好的导电性，使其在能源存储和转化、环境和传感器等领域具有巨大的应用潜力。目前，石墨烯气凝胶的制备还停留在实验室研究阶段，还不能进行工业化生产和广泛应用。其中，一项重要的原因是缺少规模化的制备方法。

近几年，曲良体教授团队在规模化制备高性能石墨烯气凝胶方面取得了一系列重要的进展。为解决大尺度条件下混乱的氧化石墨烯液晶对于溶胶-凝胶过程的不良影响，该团队在氧化石墨烯溶液中引入了大量的气泡作为模板，重构其液晶相，制备得到了超大尺寸的石墨烯气凝胶（约1 m²），如图1所示。相关工作以题为“Reconstruction of Inherent Graphene Oxide Liquid Crystals for Large-Scale Fabrication of Structure-Intact Graphene Aerogel Bulk toward Practical Applications”发表在ACS Nano上。除此之外，他们发现该方法制备的石墨烯水凝胶具有非常好的压缩塑性能力，并且可以在常压环境下干燥。因此，研究者们建立了一种湿态压缩的方法，将石墨烯水凝胶进行宏观组装，自然干燥后即可得到一体化的超弹石墨烯气凝胶。有趣的是，研究者们利用该方法建造了一座石墨烯气凝胶“房子”，如图2所示。相关工作以题为“Superplastic Air-Dryable Graphene Hydrogels for Wet-Press Assembly of Ultrastrong Superelastic Aerogels with Infinite Macroscale”发表在Advanced Functional Materials上。

图1.氧化石墨烯液晶重构法制备结构完整的大尺寸石墨烯气凝胶。

图2.湿压法宏观组装超弹性石墨烯气凝胶。

近日，该团队使用高浓度的发泡氧化石墨烯浆料，通过调控发泡倍率、干燥温度、涂膜厚度等参数，抑制气泡的奥斯瓦尔德熟化（Ostwald Ripening）进程，实现了开放环境下浆料直接干燥制备三维氧化石墨烯泡沫材料。如图3所示，该方法具有明显的优势，可以在大多数固体表面原位地连续化大面积制备，并且得到的氧化石墨烯泡沫可以任意裁剪，通过简单地加入湿气即可组装在一起，得到复杂的宏观三维结构。阻燃改性的氧化石墨烯泡沫快速地火燃热还原，几秒钟即可得到具有层级闭孔结构的石墨烯气凝胶，如图4所示，该材料具有高的比表面积（206.8 m² g^-1），良好的导电性（接近100 S m^-1）和优异的压缩回弹性（>1000次）。特别的是，层级闭孔三维石墨烯结构赋予该气凝胶突出的隔热阻燃能力，如图5所示，与开孔结构的石墨烯气凝胶相比，层级闭孔结构的气凝胶表现出更好的耐火性质，可以有效地阻隔高温强热流。该工作使得多功能石墨烯气凝胶材料可以像常用的塑料泡沫一样被简单地制备，有望实现工业化生产和广泛地应用。

图3.开放环境下直接浆料干燥制备三维氧化石墨烯泡沫材料。

图4.阻燃改性氧化石墨烯泡沫快速火焰还原制备层级闭孔结构的石墨烯气凝胶。

图5.层级闭孔结构石墨烯气凝胶突出的阻燃和隔热能力。

相关成果以题为“Retarding Ostwald Ripening to Directly Cast 3D Porous Graphene Oxide Bulks at Open Ambient Conditions”发表在ACS Nano上，论文第一作者为北京理工大学在读博士杨洪生同学，通讯作者为曲良体教授和张志攀教授。合作单位包括北京理工大学、清华大学、意大利罗马第一大学等。本项目得到了科技部重点研发计划项目和国家自然科学基金等项目的支持。

论文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.8b06380

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.201901917

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.0c02379

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