AM：MOF衍生三维异质结薄膜材料用作优质多功能电极

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析氢反应（HER）、析氧反应（OER）和氧还原反应（ORR）等电化学反应是绿色和可再生能源转化和储存系统的重要组成部分。然而，这些电化学反应动力学缓慢，严重影响了它们的能量利用率和输出功率。目前，贵金属铂基化合物和铱/钌基氧化物被用作HER、ORR和OER的基准催化剂。

基于催化活性位点和中间物种之间的特定相互作用，每种催化剂都用于特定的反应。然而，在许多应用中，几个反应是串联或以可切换的方式发生的；因此，同一电极上的不同反应需要不同的催化剂。例如，燃料电池和锌-空气电池（ZABs）中气体电极的氧化还原反应都需要OER和ORR催化剂。

因此，能够促进多种反应的双功能或多功能催化剂具有简化催化电极设计和构造这些重要应用的明显优势。此外，在某种催化剂的作用下进行的几种催化反应有助于探索和合理化不同反应中间体和催化活性中心之间的相互作用，这将进一步促进对反应动力学和催化剂设计的理解。然而，单一的贵金属通常不能同时为HER、OER和ORR提供足够的活动。此外，其成本高、稀有、稳定性差，限制了其工业应用。因此，必须开发出活性高、稳定性好的多功能非贵金属催化剂。

近日，昆士兰大学王连洲教授，齐鲁工业大学赵学波教授，沈建兴教授，Liting Yan教授合作在国际顶级期刊Advanced Materials (影响因子：27.398) 上发表题为“A Freestanding 3D Heterostructure Film Stitched by MOF‐Derived Carbon Nanotube Microsphere Superstructure and Reduced Graphene Oxide Sheets: A Superior Multifunctional Electrode for Overall Water Splitting and Zn–Air Batteries”的研究工作。

该工作制备了一种Ni-MOF/石墨烯氧化物复合物热解合成自支撑的三维异质结薄膜材料，其具有优异的HER、OER、ORR性能，同时，这种“多合一”电催化剂在锌-空气电池中具有非常高的性能，展示了其广泛的应用前景。

要点一：本文开发了一种简捷、有效、通用的MOF辅助策略，构建了一种灵活、独立的三维CGHF，其MOF衍生的CNT微球上层结构可以防止rGO聚集，并提供较大的表面积，产生更多的活性位点。

MOF衍生的CNT微球超结构可以防止rGO聚集，并提供大的表面积，产生更多的活性位点。在MOF衍生的CNT微球超结构中引入HMs，增强了层次多孔性，并在氮源的作用下提供了更高的可接触面。基于这些特点，该薄膜具有高比表面积、分层孔隙、可控掺杂物和导电CNT@rGO异质结构。要点二： Ni@N-HCGHF可直接作为高效稳定的多功能电极用于HER、OER和ORR，HER、OER的Ej=10分别为95和260 mV，ORR的半波电位为0.875 V，ORR和OER的性能优于贵金属催化剂(Pt/RuO₂)，在非贵金属催化剂中位居前列。

要点三：实验和DFT计算结果表明，N-CNT@rGO异构中的N-掺杂碳壳和Ni NPs的协同效应是其电催化性能优异的原因。在以Ni@N-HCGHF为电极的基础上，自制的电解器和锌-空气电池表现出优异的性能，说明该薄膜具有实际应用的潜力。受益于MOF衍生的碳纳米管超结构的影响，这种方法可以为新型3D独立功能薄膜的设计开辟一条新的途径。

本文开发的策略具有可控性和通用性，可以很容易地扩展到制备二元和三元混合薄膜，用于先进的电化学储能和转换。

文章信息：

A Freestanding 3D Heterostructure Film Stitched by MOF‐Derived Carbon Nanotube Microsphere Superstructure and Reduced Graphene Oxide Sheets: A Superior Multifunctional Electrode for Overall Water Splitting and Zn–Air Batterieshttps://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202003313

通讯作者介绍

王连洲，澳大利亚昆士兰大学化工学院教授纳米材料研究中心主任，澳大利亚生物工程与纳米科技研究所（AIBN）兼职课题组长。主要从事功能纳米材料和纳米器件研发及其在清洁能源转换领域的应用研究, 包括纳米光催化材料，新一代太阳能电池，及新型充电电池等。在诸多国际期刊包括Chem Rev. Chem. Soc. Rev., Adv. Mater., J. Am.Chem. Soc, Angew. Chem. 等发表论文220余篇，专著章节9部，申请专利12项。近年作为主要负责人先后承担了澳大利亚基金委、澳洲科学院、澳洲协同创新中心，昆士兰州政府以及工业界等30余项竞争性研究项目，总金额超1600万澳元。担任《科学通报》英文版Science Bulletin及Journal of Nanoparticles Research等国际期刊副主编。获得澳洲基金委女王伊丽莎白学者(2006)及未来学者(2012)称号，昆士兰大学研究优秀奖(2008)，澳洲Scopus寻找科技新星奖(2011)，目前担任澳洲基金委专家组大评委，入选英国皇家化学会会士。
赵学波，英国纽卡斯尔大学博士、博士后，中国石油大学(华东)教授中科院“百人计划“入选者， 山东省“泰山学者”特聘专家。1986年毕业于辽宁石化大学(原抚顺石油学院）并留校任教，1990年考取中国石油大学研究生，1993年获中国石油大学硕士学位。2000年出国留学，2005年获英国Newcastle大学博士学位并留在该校继续从事研究工作。留英期间获“国家优秀自费留学生奖”和英国燃烧工程协会杰出研究成就奖“The Derek Ezra Award 2004”。2010年回国工作，入选中国科学院“百人计划”，任中科院青岛生物能源与过程研究所研究员、“储氢及新型纳孔材料”团队负责人。2014年转入中国石油大学（华东）非常规油气与新能源研究院工作，任教授委员会主任、博士生导师、“新能源科学与技术研究中心”主任，2015年当选山东省“泰山学者特聘专家”，2016年被评为青岛市黄岛新区领军人才。他负责的研究中心现有五名正式成员，主要从事新型金属有机框架材料（MOFs）、新型碳材料的制备及其在气体分离与存储、新型电极材料、储能材料、石油加工催化材料等方面的应用研发工作，近年来，在Science、Nature-Chemistry、JACS、Angew、AFM、NE、CM、CC、JMC、Carbon、JPC、ACS Appl. Mater. Interfaces等国际著名学术期刊发表100多篇SCI研究论文, 被国内外同行引用5000多次，最高单篇引用1100多次。
沈建兴 教授男，1963年5月出生，山东潍坊人，1987年7月毕业于山东轻工业学院硅酸盐系，1987-95年硅酸盐系辅导员，96-02陶瓷教研室主任，03-04材料系副主任，05-07材料学院党总支副书记，08年至今担任材料学院书记，03年聘为硕士研究生导师，08年聘为教授。在《Materials science and Engineering》、《材料科学与工艺》等刊物上发表论文40余篇。完成市厅级以上科研项目8项，参编教材《无机非金属材料学》3部，荣获省科技进步一、三等奖各一项，校教学成果二等奖一项。兼职中国玻璃协会理事、山东省硅酸盐学会理事、玻璃分会秘书长等。2014年荣获山东省十大师德标兵称号，同年，还获得山东省自然科学学术创新人才称号。

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