中山大学化学学院李攻科教授CHEM SCI:循环化学发光新仪器快速检测复杂体系
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来源:中山大学化学学院
传统化学发光(Chemiluminiscence,CL)分析技术难于区分鉴别分析物。中山大学化学学院李攻科团队提出了循环化学发光(Cyclic
chemiluminescence,
CCL)新策略,分别研制了气相、液相循环化学发光分析仪器,实现了复杂体系中同系物、结构异构体及手性物质的快速检测。CCL分析系统通过泵阀控制实现载流方向的自动化、周期性改变,使CL反应周期性进行,系统检测记录一系列化学发光信号。研究发现每一CL反应的信号变化规律满足指数衰减方程,方程的初变量与反应物浓度成正比,而衰减寿命是与反应物浓度无关的特征常数,根据CCL的指数衰减方程实现了反应物的定性及定量分析。
气相CCL首先成功鉴别了烷烃、醇类、酮类、醛类、脂类及醚类等28种有机物,实现了同系物及结构异构体的区分鉴别(Analytical Chemistry, 2014, 86, 6080−6087.)。中山大学化学学院张润坤博士为第一作者,李攻科教授和胡玉斐副教授为本文通讯作者。论文链接:https://doi.org/10.1021/ac5012359。
图1 气相CCL鉴别同系物及异构体研究(Analytical Chemistry, 2014, 86, 6080−6087.)
气相CCL单次进样同时获得系列发光信号,提供了有关反应物丰富的分析信息,采用线性判别分析或借助条形码技术可提高辨别能力,实现了不同厂家的白酒、啤酒、爽肤水等复杂样品的鉴别(Analytical Chemistry , 2019, 91, 12063−12069.)。中山大学化学学院钟燕辉博士生为第一作者,李攻科教授和张润坤博士为本文通讯作者。论文链接:https://doi.org/10.1021/acs.analchem.9b03189。
图2 气相CCL快速鉴别酒类及化妆品研究(Analytical Chemistry, 2019, 91, 12063−12069.)
近日,研究团队研制了液相CCL分析仪器并探索其在快速手性分析中的应用。基于手性主体与手性客体通过分子间相互作用生成新的加成物,不同构型的手性主体与手性客体相互作用生成结构不同的加成物。液相CCL检测鲁米诺-H2O2反应在加成物的催化作用下产生呈指数衰减的化学发光信号。每一手性主体-客体体系的CCL信号均有相对应的τ值。该策略仅采用一种手性主体分子便可鉴别多对手性客体分子的构型,且不受手性客体分子浓度影响。采用液相CCL成功鉴别了一些核磁及荧光法无法鉴别的手性体系,无需手性分离及制作标准曲线直接实现了对映体过量(ee)的快速测定。该策略成功应用于Walden转化反应监测和手性药物快速测定。
图3 液相CCL快速鉴别手性物质研究(Chemical Science, 2020, DOI: 10.1039/d0sc03496)
该研究成果发表在著名化学综合期刊Chemical Science,题目为“Rapid chiral analysis
based on liquid-phase cyclic
chemiluminescence”。中山大学化学学院张润坤博士为第一作者,李攻科教授为本文通讯作者。
本系列报道的研究工作分别得到了国家自然科学基金项目(Nos. 21605163, 21675178,21976213)、国家重点研发计划项目(No.2019YFC1606101)和广东省重点领域研发计划项目(No.2019B020211001)的资助。
原文链接
https://doi.org/10.1039/D0SC03496G
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