厦门大学汪骋教授JACS：金属-有机层上的单原子Co催化剂，到底有多强？

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文章信息

金属-有机层上负载的可调钴-聚吡啶基催化剂用于低过电位下电化学CO2还原

第一作者：Ying Guo

通讯作者：汪骋

单位：厦门大学

研究背景

利用可再生资源的电能将二氧化碳转化为化学品，为可持续的化学合成和减轻二氧化碳排放的负面影响提供了一个潜在的解决方案。Co中心在电化学CO2还原（CO2RR）中具有活性，可以通过改变其配位环境来调节其活性。然而，在均相体系中，由于还原的低配位Co物种的双分子分解，Co中心周围的配位数不容易发生改变。

文章简介

近日，厦门大学汪骋教授在国际知名期刊Journal of the American Chemical Society上发表题为“Tunable Cobalt-Polypyridyl Catalysts Supported on Metal–Organic Layers for Electrochemical CO2 Reduction at Low Overpotentials”的研究工作。该工作报道了用于电化学CO2RR的负载在二维金属-有机层（MOLs）上的Co中心的第一配位球中N原子数目从2到5的系统性调节，MOLs为系统地研究电催化中开放金属中心的配位环境和反应性之间的关系提供了一个独特的平台。这项工作不仅证明框架材料为稳定高活性催化中心提供了机会，而且还为金属环境的配位环境与CO2RR活性之间的关系提供了新的见解。

本文要点

要点一：N原子来自联吡啶、联吡啶和苯基吡啶配体的组合。Co中心被分离并稳定在MOL上以防止双分子分解。要点二：实验结果显示，MOL-Co-Nx（x = 2-5）催化剂具有电化学还原CO2至CO的活性，其活性高度取决于配位N原子的数量，其中MOL-Co-N3在仅380 mV的过电位下显示出2.3 A g-1的最高电流密度和99％的CO法拉第效率。要点三：密度泛函理论（DFT）计算结果显示，Co-N3中心的高活性得益于配体场强和开放配位点之间的平衡：高配体场强促进了键合，而开放配位点则具有HCO3-，两者均加速了C-O裂解。

文章链接

Tunable Cobalt-Polypyridyl Catalysts Supported on Metal–Organic Layers for Electrochemical CO2 Reduction at Low Overpotentials

原文链接
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c10719

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