中科院长春光机所詹达研究员等​Nanoscale封面：TiS₂ 改性隔膜作为多硫化物穿梭效应抑制剂在高性能锂硫电池中的应用

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研究背景

锂硫电池具有较高的理论比容量（1675 mAh g^-1）和能量密度（2600 Wh kg^-1），被视为下一代电化学储能系统中最有希望的候选者。但是，仍然存在一些阻碍锂硫电池发展的问题，其中，多硫化物中间体（Li₂S_x，4 ≤ x ≤ 8）的穿梭效应是最重要的问题。由硫正极产生的多硫化物中间体（PSs）很容易溶解在电解质中，穿过隔膜，然后扩散到负极，直接与负极的锂金属反应，从而迅速降低锂硫电池的容量、循环寿命和库仑效率，限制了锂硫电池的应用。因此，为了实现优异的电化学性能，阻止 PSs 穿梭效应是锂硫电池发展的当务之急。

为了解决穿梭效应，在过去的几年里，人们从不同的角度进行了大量的研究，包括隔膜、电解液、锂金属负极和硫正极。其中隔膜修饰是一种非常有效的方式，在隔膜表面引入多功能修饰层，通过对多硫化物（PSs）的物理限制和化学吸附来抑制穿梭效应，此外多功能修饰层还可以加速多硫化物向硫化锂转换，起到催化作用效果。

论文简介

中国科学院长春光学精密机械与物理研究所詹达研究员团队和南京工业大学来琳斐教授合作，报告了以真空二区反应法制备高质量六方形单晶 TiS₂ 的便捷方法。TiS₂ 层可以通过简单的真空过滤方法快速沉积在 Celgard 隔膜上，从而形成柔性的 TiS₂/Celgard 改性隔膜。该隔膜与多硫化物的具有较强的极性相互作用，能有效防止 PSs 扩散到锂金属负极，从而抑制 PSs 的穿梭效应，以保持高容量保持率。复合隔膜具有优异的锂离子传导性，确保了长寿命和优异的倍率性能。作者系统对比了真空抽滤方法（TiS₂-VF/Celgard）和浆料涂覆方法（TiS₂-SC/Celgard）制备的隔膜，结果显示 TiS₂-VF/Celgard 对 PSs 表现出更好的吸附能力，能够促进多硫化物的氧化还原反应，提高电池的电化学反应动力学。TiS₂-VF/Celgard 隔膜能够有效抑制 PSs 穿梭效应，降低电化学极化，有效提升锂硫电池能量密度、循环稳定性和库伦效率。这项工作中展示了 TiS₂合成新方法和改性隔膜的有效策略，为开发具有高能量密度和高循环稳定性的 Li-S 电池提供了参考。该成果以“A TiS₂/Celgard separator as an efficient polysulfide shuttling inhibitor for high-performance lithium–sulfur batteries”为题，发表在英国皇家化学会的纳米领域期刊 Nanoscale 上，并入选为期刊正封面文章(Outside Front Cover)。该工作第一作者为厦门大学硕士生严观福生，目前入职宁德 CATL 公司从事新能源领域的工作。

TiS₂/Celgard 作为修饰隔膜的锂硫电池示意图

▲	图 1. 使用 TiS2/Celgard 作为修饰隔膜的锂硫电池示意图。

电化学性能

▲	图 2. Celgard，Super P/Celgard，TiS2-SC/Celgard 和 TiS2-VF/Celgard 隔膜（a）CV 曲线，扫描速度为 0.1 mV s-1，（b）GCD 曲线，（c）在 0.1 到 2 C 的倍率性能测试，（d）2 C 和（e）1 C 下循环性能测试

论文信息

• A TiS₂/Celgard separator as an efficient polysulfide shuttling inhibitor for high-performance lithium–sulfur batteries
  Guanfusheng Yan, Chuan Xu, Zhaohui Meng, Mingzhen Hou, Wen Yan, Naibo Lin,  Linfei Lai*（来琳斐，南京工业大学）, and Da Zhan*（詹达，中科院长春光机所）
  Nanoscale, 2020,12, 24368-24375
  

原文链接
http://doi.org/10.1039/D0NR06429G

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