中山大学余丁山教授Angew. Chem. ：用于可充电空气电池的超长寿命的氧化还原给受体共轭微孔聚合物负极

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水系可充电空气电池指利用水溶液作为电解液，空气中的氧气作为正极活性物质的二次电池，其由于高能量密度、高安全性和环境友好等优势受到人们的广泛关注。然而，空气电池常用的金属负极在充放电过程中面临钝化、腐蚀和枝晶生长等问题，制约了其利用率和循环寿命的提高。

聚合物材料因免受于枝晶问题而有望替代传统金属负极。然而，目前报道的用于空气电池的聚合物负极局限于无孔道结构的线性聚合物材料，其离子迁移和电化学稳定性等性质均有待改进。因此，发展新型的具有高稳定性的聚合物负极材料仍是一个巨大的挑战。

近日，中山大学余丁山教授课题组通过碳-碳偶联反应将蒽醌（AQ）受体和苯环给体组装成为分子骨架，制备了一种新型的氧化还原给受体共轭微孔聚合物（AQ-CMP）作为空气电池的长寿命负极材料。

DFT计算和分子能级测试结果表明，与在相似合成条件下得到的具有偶极给受体结构的线性聚合物（AQ-Lin）相比，具有八极给受体结构的AQ-CMP拥有更好的LUMO离域分布和更窄的带隙，从而有利于提高CMP的电子亲和力和导电性。同时，AQ-CMP高度交联的多孔结构使其在处于荷电和离子配位状态时依然能保持良好的结构完整性，从而在电化学循环充放电测试中展现出了超高的稳定性。

得益于高密度的氧化还原活性位点，离域的电子结构及其固有的高度交联的多孔特性，AQ-CMP表现出良好的电化学性能，包括在三电极测试中表现出较高的比容量（202 mAh/g @ 2 A/g）和优于目前已报道空气电池中聚合物负极的循环稳定性（~100%，60000次循环 @ 20 A/g）；其组装成的CMP-空气全电池在每次更新金属催化剂正极后容量能恢复至接近初始水平，再结合电解质和正极去耦合策略使得全电池具有接近1V的平均输出电压和87.5%的电压效率，上述指标均优于之前报道的聚合物-空气电池。

该工作为空气电池发展了新一类的多孔有机负极活性材料，也为设计和合成具有氧化还原活性的CMP并拓展其在各类能源存储与转换器件中的应用提供了新思路。

原文链接
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202016746

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