华中科技大学黄云辉教授等Angew. Chem.：具有高密度活性位点的C60-S8超分子复合物应用于锂硫电池正极材料

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发展高性能、资源丰富的储能技术是解决当前能源危机、实现可持续发展的重要保障。锂硫电池因具有高的理论比容量以及单质硫储量丰富、价格低廉、环境友好等优势，被认为是极具潜力的新一代储能器件之一。

然而，电池充放电过程中产生的多硫化物的“穿梭效应”会导致电池容量快速衰减，严重阻碍锂硫电池的商业化应用。因而，如何抑制多硫化物的“穿梭效应”是提升锂硫电池电化学性能的关键。

近日，华中科技大学材料科学与工程学院的黄云辉教授、袁利霞教授和卢兴教授团队合作，设计了一种由富勒烯和硫构成的新型超分子复合材料（C₆₀-S₈）用作锂硫电池正极。得益于这种特殊的共晶结构，该复合材料中的每个富勒烯分子都能提供吸附多硫化物的活性位点。相较于只有表层原子才能起到吸附作用的传统吸附剂，C₆₀-S₈超分子复合材料对多硫化物的具有更高的吸附效率。同时，锂化后的富勒烯分子具有优良的电导率，有助于在充放电过程中锂离子在复合材料内部的传输以及多硫化物的转化。

采用红外、拉曼光谱和XRD对C₆₀-S₈复合物的结构进行了分析。拉曼和红外光谱的结果表明，相较于S₈和C₆₀的红外和拉曼峰，C₆₀-S₈复合物的峰值都发生了偏移，说明了S₈分子和C₆₀分子之间存在分子间作用力。同时，XRD结果也表明S₈-C₆₀复合物的衍射峰并不是S₈和C₆₀衍射峰的简单叠加，而有新的衍射峰的出现。

通过直观的吸附实验，证明了C₆₀能有效吸附多硫化物。光电子能谱测试结果也表明C₆₀与多硫化物之间存在相互作用。对以Li₂S₆溶液为电解液的对称电池进行循环伏安测试，负载C₆₀的碳纸集流体的响应电流值明显大于负载石墨烯的碳纸集流体，表明C₆₀比石墨烯更利于催化多硫化物的电化学转化。密度泛函理论计算结果进一步证明了C₆₀比石墨烯对多硫化物具有更强的吸附作用。

对锂硫电池在不同扫速下进行循环伏安测试，实验结果表明相较于纯硫正极，C₆₀-S₈复合物正极的反应动力学得到了明显改善。同时，C₆₀-S₈复合物正极也表现出优异的循环性能，在0.2 C倍率下呈现出1121 mAh g^-1的比容量，经过350圈循环后，比容量仍达691 mAh g^-1。即使是在5 μL mg^-1的低E/S比条件下，C₆₀-S₈复合正极比容量依然高达809 mAh g^-1，进一步证明了这种C₆₀-S₈超分子复合物作为锂硫电池正极材料的优越性。

该工作通过设计一种具有高密度活性位点的C₆₀-S₈超分子复合物，显著提高了吸附位点对多硫化物的吸附效率，有效改善了锂硫电池的循环性能，这为开发具有优异电化学性能的锂硫正极材料和拓宽富勒烯的应用提供了借鉴和启发

原文链接
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202016247

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