北理工金海波教授Nano Energy：全固态钠金属电池Na/Na3Zr2Si2PO12界面的均匀Na+迁移动力学

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研究背景

高安全性和高性能的无机固态电解质是发展全固态电池，解决当下二次电池安全问题的关键。

目前，以固体氧化物离子导体为代表的固态电解质面临两个基本挑战：1）较低的离子电导率；2）与电极材料的界面兼容性问题。致密化烧结、离子替代掺杂、构建复合玻璃相等方法能够提升固态电解质的离子电导率，室温条件下可达到1 mS cm-1。

然而，这些方法并不能同步解决上述两个基本问题，往往需要对固态电解质进行后续的表面化学改性，引入良性过渡层，改善界面兼容性。

区别与此，聚焦于固态电解质本身的微观结构、相组成、表界面形态等特征，研究其与离子电导率、界面性能的构效关系，将有助于形成更为本质、高效的方法体系和研究思路。

文章简介

基于此，北京理工大学金海波教授课题组在Nano Energy发表题为“Homogeneous Na+ transfer dynamic at Na/Na3Zr2Si2PO12 Interface for All Solid-State Sodium Metal Batteries”的文章，论文通讯作者是王成志助理研究员和戴叶婧副教授，第一作者是赵永杰副教授。

该工作提出一种晶界工程策略来提升NASICON型固态电解质与钠金属负极间的界面兼容性和电化学循环稳定性。以Na2B4O7作为烧结助剂，在Na3Zr2Si2PO12电解质陶瓷引入低熔点晶界相，实现1000 ℃条件下致密烧结。最优添加量下，Na3Zr2Si2PO12-10% Na2B4O7（NZSP-10NBO）的室温离子电导率为1.7 mS cm-1，是Na3Zr2Si2PO12的2.5倍。同时，Na//Na对称电池测试表明，Na3Zr2Si2PO12-10% Na2B4O7与Na金属间兼容性显著增强，界面离子电导激活能为0.49 eV，室温界面电阻仅为36 Ω cm2，静置9天界面电阻没有明显增加。室温充放电曲线表明，在0.3 mA cm-2电流密度下，Na/NZSP-10NBO/Na对称电池可保持2500 h稳定循环，Na金属镀/剥过电位保持平稳，仅为50 mV。并且，60 ℃条件下Na/NZSP-10NBO/Na对称电池能够在0.8 mA cm-2的高电流密度下稳定循环250 h以上。离位XPS和SEM表明，循环前后NZSP-10NBO与Na金属依然保持紧密接触，并于界面处形成稳定的界面相。进一步地，以塑晶复合Na3V1.5Cr0.5(PO4)3（PCE-NVCP）作为正极、NZSP-10NBO作为固态电解质、Na金属片作为负极组装全固态钠金属电池。室温下，全固态PCE-NVCP/NZSP-10NBO/Na电池表现出良好的倍率性能和循环性能，在100 mA g-1电流密度下循环200圈容量保持率达88%。

图1 NASICON型固态电解质的晶界工程策略及表征。

图2 全固态Na//Na对称电池的电化学性能表征。

图3 钠金属/NZSP-10NBO界面XPS和SEM表征。

图4 全固态钠金属电池室温电化学性能。

原文链接

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2211285521005486

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