厦门大学王野教授，成康副教授等Angew. Chem. ：金属-沸石双功能催化剂上金属迁移及其对催化的影响

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由金属（氧化物）和沸石分子筛组成的双功能催化剂已广泛应用于催化过程，如生物质转化、炼油和CO/CO₂加氢制碳氢化合物等。双功能催化剂不仅串联了不同的反应，而且通过协同效应提高了催化性能，然而其一些不足之处或尚待改进的方面鲜有报道。分子筛基双功能催化剂常面临失活问题，严重影响工业过程效率和经济性。据以往文献报道，双功能催化剂的失活主要集中在金属（氧化物）烧结长大及分子筛积碳两方面，而对双功能催化剂中功能组分间的相互作用导致催化剂性能变化的研究较少。

近日，厦门大学王野教授，成康副教授与荷兰乌特勒支大学Krijn P. de Jong教授合作，在双功能催化剂金属迁移作用机制方面取得进展。通过研究发现，双功能催化剂在催化CO₂加氢反应上很大程度受功能组分间相互作用的影响，其程度取决于氧化物的类型。

通过高分辨透射电镜、FT-IR和XPS表征技术，可以观察到在苛刻的反应条件下，氧化物组分或其还原物种可能迁移到沸石表面，甚至迁移到微孔通道中，并对催化性能产生深刻影响。其中铟和锌的迁移能力最强，铬和锆的迁移能力弱，且迁移程度越高催化剂失活越快。该项工作中使用的氧化物功能组分为纯氧化物，而常用的二元或三元氧化物在分子筛上的迁移可能具有不同的行为。金属迁移的后果，尤其是Brønsted酸位的中和，往往是不可逆的。因此，可以考虑替换/固定易迁移的金属或通过空间分离不同活性位来稳定双功能催化剂的性能。

以往双功能催化剂的研究中，耦合方式产生的性能差异往往被归结于距离效应，该工作初步揭示了双功能催化剂中被忽视的金属迁移及其对CO/CO₂加氢催化行为的深远影响，为新型多功能催化剂的合理设计及催化剂再生提供了思路。

原文链接

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202107264

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