南京大学李绍春教授课题组与合作者《Adv. Sci.》:发现一种新的SnI2范德华单层

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近日，南京大学李绍春教授课题组与合作者报道了一种新型二维范德华半导体材料SnI₂。该材料具有易制备、厚度依赖的半导体特性、以及空气中稳定等优异的性质。这一发现为未来电子学和光电子学提供了一个新的候选材料，具有潜在的应用前景。相关研究成果以“Direct Growth of van der Waals Tin Diiodide Monolayers”为题发表在《Advanced Science》上。
石墨烯的发现引发了人们对二维层状材料的研究兴趣，特别是过渡金属硫族化合物（TMDs）、二维金属碳化物/氮化物（MXenes）和黑磷（BP）。这些材料在二维极限下呈现一系列奇异的光学和电学性质，在能源、催化、光电子学和纳米电子学器件等方面都具有巨大的应用潜力。然而，现有的二维层状材料各自存在一些不足，如石墨烯无明显带隙、氮化硼带隙过大、TMDs中的载流子迁移率低以及BP的空气稳定性差等。因此，考虑到它们在高性能纳米器件上的应用，寻找带隙适中且可调、迁移率高、稳定性好的新型二维层状材料仍然是一个具有重大意义的研究方向。
在IVA族金属卤族化合物中，研究最为广泛的是2H-PbI₂，在X射线探测、高效光电探测器和室温激光等方面都有很好的应用。此外，PbI₂还作为卤化铅钙钛矿的前驱体，用于制造高性能光伏器件和发光二极管。鉴于PbI₂对环境不友好，如果能制备出结构和性质类似的高质量SnI₂单层，将在光电/光伏领域中显示出巨大的潜力。
在该工作中，作者通过分子束外延技术，成功地在Td-WTe₂上外延生长出高质量的SnI₂范德华单层。如图1所示，反射式高能电子衍射（RHEED）监测和STM/STS测量结果表明这种SnI₂单层采取了二维生长模式、具有六角对称的晶格以及半导体性质（单层带隙为 ～2.9eV）。另外，多层SnI₂的生长也可通过此方法实现厚度精确可控，并且晶体结构也与单层一致（如图2所示）。研究结果表明，这种SnI₂的新型范德华结构可以在二维极限下稳定存在。X射线光电子能谱（XPS）测量结果显示SnI₂范德华单层在空气中不会被氧化，具有惰性（如图3所示）。利用第一性原理计算进一步揭示了这种新型SnI₂单层的晶体结构，同时还发现当层厚增加到三层时，会发生间接带隙到直接带隙的转变(如图4所示)。
基于SnI₂的易制备性、厚度依赖的半导体特性、以及空气中稳定等优异的性质，进一步对其在高性能场效应管、晶体管、光电探测器和传感器等方面的应用进行探索，将有望推动半导体光电子领域的进一步发展。 
图1. 单层SnI₂的范德华外延生长和实验表征。  
图2. 多层SnI₂的范德华外延生长和扫描隧道显微学表征。  
图3. SnI₂的XPS测量结果。  
图4. SnI₂的原子结构和能带结构的理论计算结果。
该工作由南京大学李绍春课题组和北京应用物理与计算数学研究所张平研究员团队合作完成。南京大学李绍春课题组负责课题构思、实验设计、样品制备和表征；北京应用物理与计算数学研究所张平研究员和北京理工大学郑法伟教授完成了相关的第一性原理计算；南京大学陈延彬教授和吕洋洋研究员提供了WTe₂单晶衬底。南京大学物理学院博士生袁茜茜（已毕业）与北京理工大学郑法伟教授为共同第一作者。南京大学物理学院李绍春教授和北京应用物理与计算数学研究所张平研究员为共同通讯作者。南京大学为论文的第一单位。
感谢国家自然科学基金（11774149, 11790311, 11625415，51872134, 11574131, 51902152）和国家自然科学基金创新研究群体项目（51721001）对本研究的资助，感谢固体微结构物理国家重点实验室、人工微结构科学与技术协同创新中心和江苏省纳米技术重点实验室的大力支持。

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https://doi.org/10.1002/advs.202100009

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