港中大（深圳）朱世平和张祺团队《ACS AMI》：基于离子-偶极相互作用的全固态自修复离子导体离子

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离子器件是一个由多学科交叉而成的新兴领域，基于离子传导的新型柔性离子器件如可穿戴触控面板、柔性发光器件等极大地丰富了电功能器件的种类。其中，离子导体是离子器件实现功能的关键，这些功能是传统电子导体难以甚至不可能实现的，为柔性电子、软体机器人的技术革新以及产业化应用提供了新的可能。在实际应用中，柔性离子导体器件会不可避免地遭受损坏，如意外切割、长期使用后的磨损等，将导致其性能劣化甚至失效。开发具有自修复功能的离子导体对延长离子器件的使用寿命起到关键作用。
鉴于此，香港中文大学（深圳）朱世平和张祺团队设计了一种基于“离子-偶极”相互作用的全固态自修复离子导体，以实现离子器件的自修复功能。这种设计避免了传统的自修复离子导体（如水凝胶、离子凝胶）的水分挥发、离子液体泄漏等难以克服的缺陷，有效提高了器件的长期稳定性。该研究成果以“All-Solid-State Self-Healing Ionic Conductors Enabled by Ion–Dipole Interactions within Fluorinated Poly(Ionic Liquid) Copolymers”近期发表在ACS Applied Materials & Interfaces（doi: 10.1021/acsami.1c12880），香港中文大学（深圳）理工学院明小庆博士为论文第一作者，通讯作者为香港中文大学（深圳）理工学院朱世平教授和助理教授张祺博士。
在本研究中，全固态自修复离子导体（以下称ICP）由含氟偶极单体和离子液体单体共聚而成，无需添加任何填料如固体盐、表面活性剂或离子液体等。其中，聚合物链赋予材料优异的拉伸性能，引入的偶极分子在大分子链之间产生“离子-偶极”相互作用赋予了材料自修复能力，而反离子作为可移动的载流子则提供了良好的离子导电性（图1）。DFT计算结果定量给出了这种非共价相互作用的大小，反映了其作为自修复机制的可能性。实验结果进一步证实了ICP优异的自修复性能：室温下24小时自修复效率可达96%。同时，ICP还保留了柔性离子导体的独特性能，其透光率为96%，断裂应变1800%，室温电导率为1.62 × 10⁻⁶ S/cm。
文章详细测试了ICP的基本电学和力学性能，重点表征和分析了自修复性能，并将ICP应用到可拉伸交流电致发光器件（ACEL）上，成功赋予ACEL以修复性能。
 
图1. （a）基于ICP的全固态自修复离子导体的设计和基本结构（反离子在此省略）（b）ICP的化学结构。（c）离子-偶极相互作用在有和没有反离子存在下的DFT计算结果。（d）ICP高拉伸、高透明照片。（e）ICP在400−800 nm范围的透光率。（f）EDX元素分布。 
图2. ICP的基本电学性能和机械性能。（a）不同频率下的阻抗模值和负相位角。（b）不同温度下的离子电导率。（c）电导率-温度关系符合VTF方程。（d）不同拉伸速率下的应力-应变曲线。（d）不同应变下的拉伸-回复曲线。（f）不同温度下的存储模量和耗损模量。  
图3. ICP的自修复性能。（a）自修复演示。不同自修复时间的（b）应力-应变曲线，（c）自修复效率和（d）3D光学显微镜照片。（e）电导在切断-接触-修复过程中随时间变化曲线。（f）偶极和（g）离子相关的红外光谱。  
图4. ICP作为自修复离子导体用于ACEL器件。 (a) ACEL的基本结构示意图。(b) 不同变形下的可拉伸ACEL演示。（c）ACEL的切断-修复效果，左右两半分别使用了ZnS:Cu和ZnS:Mn。（d）ACEL的穿刺-修复效果。(d) ACEL在穿刺和修复后的3D显微照片。

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https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsami.1c12880 

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