广西大学朱金良团队CEJ：一锅法制备了N，P共掺杂三维分层多孔薄碳片构建MoP-Mo2C量子点异质结构催化剂

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电解水制氢可以通过裂解生活中最常见的水，直接产生高纯度的H₂，无需后续提纯，是一种方便快捷、绿色可再生的制氢手段。然而，电解水过程的析氢反应和析氧反应两个反应过电位大、能耗高，要想实现高效的水分解过程，核心问题是寻找高效的双功能催化剂来降低过电位，减少电解水过程中的电能损耗。
近日，广西大学朱金良副教授团队在国际知名期刊Chemical Engineering Journal上发表题为“MoP-Mo₂C quantum dot heterostructures uniformly hosted on a heteroatom-doped 3D porous carbon sheet network as an efficient bifunctional electrocatalyst for overall water splitting”的文章（DOI: 10.1016/j.cej.2021.133719）。该文章展示了通过一锅法制备了N，P共掺杂三维分层多孔薄碳片构建MoP-Mo₂C量子点异质结构催化剂。制备出的MoP-Mo₂C/NPC催化剂具有较大的比表面积、较高的电子电导率和丰富的析氢反应（HER）和析氧反应（OER）活性中心。MoP-Mo₂C/NPC具有较低的计算值吸附氢的吉布斯自由能，表现出优异的电催化活性和超高的稳定性。图1可以看出，MoP-Mo₂C/NPC是由卷曲、几乎透明、超薄纳米片组成的多孔网络结构，~2 nm的MoP和Mo₂C颗粒均匀地锚定在卷曲的超薄片状碳片上。
在碱性溶液（1 M KOH）中进行析氢反应（图2）和析氧反应（图4）时，分别只需要120和275.7 mV的过电势便能达到10 mA cm⁻²的电流密度。对于整体的水分裂（图5），MoP-Mo₂C/NPC自组装的电解槽只需要1.55V的过电位就能达到10 mA cm⁻²的电流密度，在测试168小时后，该材料的电流保留率为~95%。密度泛函理论计算（图3）表明，MoP-Mo₂C/NPC具有较低的|ΔGH*|值，为0.07eV，低于MoP和Mo₂C催化剂，甚至低于Pt。
MoP-Mo₂C/NPC卓越的电催化性能可以归因于形成的高度分散的MoP和Mo₂C量子点。掺杂N和P的碳薄片有利于提高电导率，多孔三维碳基质促进了催化剂与电解质的接触和电子的快速转移，提高催化剂的活性，还可以实现催化磷化钼/碳化钼量子点在电解水过程中的稳定，提高其使用寿命。   
图1. MoP-Mo₂C/NPC 的(A) XRD图像、(B)SEM图像、(C-D)TEM图像、(E)HRTEM图像、(F)STEM图像和(G-J) Mo、C、P和N的元素分布图。  
图2. MoP-Mo₂C/NPC和其他催化剂在1 M KOH中的HER活性和稳定性测试 
图3（A）MoP（001），（B）Mo₂C（100），（C）Hetero-Mo₂C（100）和（D）Hetero-MoP（001）吸附H的结构模型，（E，F）MoP、Mo₂C、Hetero--Mo₂C和Hetero--MoP的HER吉布斯自由能图 
图4. MoP-Mo₂C/NPC在1 M KOH中的OER活性和稳定性测试 
图5 MoP-Mo₂C/NPC在1 M KOH中的全水解活性和稳定性测试

原文链接

http://doi.org/10.1016/j.cej.2021.133719

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