苏大范荣磊/沈明荣课题组AEM：在Si光阴极上构建梯度结构的Ni3S2催化剂用于碱性溶液中高效稳定的太阳能分解水制氢

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镍硫化物由于良好的导电性、HER催化活性以及稳定性而受到广泛的关注。在本文中，作者通过加热电沉积法制备出具有梯度结构的Ni₃S₂层，并将其与Si光阴极集成在一起，对其催化活性和电荷传输性能进行了深入研究。梯度结构可以使Ni₃S₂层同时起到保护和催化的作用。强度调制光电流谱（IMPS）揭示出梯度的构建有利于加快电荷传输和分离，减少界面复合，从而提升Si光阴极的催化活性。该研究提出了催化剂梯度构建的策略，为Si光阴极高效产氢提供了一条可行的途径。

Figure 1. a) Top-view, b) cross-sectional SEM images, c) cross-sectional TEM image, d) EDS line scans and e) HRTEM image of the as-prepared G-Ni₃S_xO_2-x/p-Si photocathode. XPS depth profiling on the G-Ni₃S_xO_2-x/p-Si photocathode for f) Ni 2p, g) S 2p and h) O 1s at the surface, middle and bottom of the G-Ni₃S_xO_2-x layer. i) Depth profile of atomic concentrations for G-Ni₃S_xO_2-x.

G-Ni₃S_xO_2-x/p-Si光阴极的结构通过SEM、TEM、XPS等手段进行表征，文章中有详细的介绍。通过TEM和XPS测试我们发现，G-Ni₃S_xO_2-x是由表层高质量的Ni₃S₂多孔层以及致密的NiO_x底层组成。

Figure 2. a) PEC LSV curves and b) the corresponding ABPE of the p-Si, Ni₃S₂/p-Si and G-Ni₃S_xO_2-x /p-Si photocathodes in 1 M NaOH solution under AM 1.5G one sun illumination. c) Electrochemical LSV curves and d) the corresponding Tafel plots of Ni₃S₂ and G-Ni₃S_xO_2-x supported on NF in 1 M NaOH.

Figure 3. a) Comparison of energy level diagrams for p-Si, Ni₃S₂ and G-Ni₃S_xO_2-x. b) Mott-Schottky plots taken on the Ni₃S₂/p-Si and G-Ni₃S_xO_2-x/p-Si photocathodes. c) Nyquist plots for Ni₃S₂/p-Si and G-Ni₃S_xO_2-x/p-Si recorded at 0.3 V_RHE. d) Plots of charge transfer rate constant () and charge recombination rate constant () under different applied potential (solid lines represent  and dashed lines represent ). e) Measurements of water contact angles for Ni₃S₂/p-Si and G-Ni₃S_xO_2-x/p-Si. Insets display the images of water droplets. f) The average diameter of bubbles released on the Ni₃S₂/p-Si and G-Ni₃S_xO_2-x/p-Si photocathodes.

通过PEC性能测试，G-Ni₃S_xO_2-x/p-Si光阴极在1 M NaOH电解液中表现出较高的起始电位（V_on=0.39 V_RHE）和短路电流（J₀=33.8 mA/cm²），取得了3.9%的能量转换效率。其性能要远远优于Ni₃S₂/p-Si，是目前性能最好的p-Si基光阴极。优异的性能在电催化方面也得到了证实。此外，G-Ni₃S_xO_2-x不仅提供丰富的析氢反应活性位点，同时促进了电荷的分离、传输以及反应过程中气泡的释放。

Figure 4. a) PEC stability measurements for Ni₃S₂/p-Si and G-Ni₃S_xO_2-x/p-Si. Confocal Raman spectra recorded from nine locations on the b) G-Ni₃S_xO_2-x/p-Si and c) Ni₃S₂/p-Si photocathodes.

G-Ni₃S_xO_2-x/p-Si在1 M NaOH电解质中能稳定工作120 h且性能没有明显衰减。优异的稳定性归因于G-Ni₃S_xO_2-x和p-Si基底有着良好的接触，且能够有效释放薄膜之间的应力。

以上研究工作以Gradient-Structuring Manipulation in Ni3S2 Layer Boosts Solar Hydrogen Production of Si Photocathode in Alkaline Media为题目，发表在ADVANCED ENERGY MATERIALS期刊。

作者简介

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范荣磊，助理研究员，任职于苏州大学物理科学与技术学院，研究方向为能量转换相关材料的制备及其物理特性的研究，特别是基于Si材料光电特性的研究、光电化学分解水和二氧化碳还原的器件设计以及纳米结构催化剂的合成与应用。


沈明荣，苏州大学教授，博士生导师，任职于苏州大学物理科学与技术学院。江苏省物理学会副理事长。研究方向主要是无机多功能材料、特别是能量存储与转换相关材料的制备与物理特性研究。

原文链接

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aenm.202102865

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