曼彻斯特大学仝金程博士等《Nano Lett.》：液栅控有机场效应晶体管用于液固界面成核结晶分子动力学的定量化研究

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液固界面分子动力学的定量化测量在许多领域，如多相催化、能量储存、纳米流体、生物传感和结晶等都具有重要意义。 其中，目前最广泛使用的分析技术的灵敏度较低，或空间/时间分辨率有限，因而开发具有高时空分辨的原位追踪方法，进行液固界面处的异相成核和晶体生长相关的分子动力学的研究非常具有挑战性。
英国曼彻斯特大学仝金程博士、Cinzia Casiraghi教授、Michael Turner教授《Nano Letters》期刊上发表了题为“Electrolyte-Gated Organic Field-Effect Transistors for Quantitative Monitoring of the Molecular Dynamics of Crystallization at the Solid–Liquid Interface”的文章（DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c04424）。该课题组提出了采用液栅控有机场效应晶体管(EGOFET)对溶液结晶过程进行实时监测的策略。相比于其他方法，电学器件通常具有高灵敏度和超快的时间响应。该课题组在此之前，通过采用简单的的叉指电极传感器阵列精确地获得了有机小分子的溶液结晶过程的诱导时间及过饱和浓度等相关数据（Tong J. et al. Nanoscale Horiz. 2021, 6 (6), 468– 473,  DOI: 10.1039/D0NH00685H）。然而，在该类型器件所记录的电流很低(<300 pA), 只能定性地获得溶液结晶的动力学信息。
而在该篇论文中，该课题组则展示了如何采用EGOFET对溶液结晶过程的实时追踪及对结晶分子动力学定量化研究。相比于叉指电极阵列传感器，作为场效应晶体管，EGOFET具有更高的灵敏度，能够对液固界面双电层分子运动的信号进行放大，从而定量计算结晶过程中液固界面纳米尺度范围内溶质浓度随时间的变化和相应的分子传输速率。由于该类型器件的优越性，该工作首次追踪到了液固界面处异相成核的过程并获得了该过程的相对应的分子传输速率。该研究为液固界面处物理化学过程的分子动力学的定量化研究提供了新的方法。 
示意图：液栅控场效应晶体管用于液固界面溶液结晶过程的定量化追踪。 
图一： EGOFET微流控体系示意图和器件在模型分子甘氨酸溶液下的稳定性测试。 
图二：用于监测溶液挥发结晶过程的EGOFET器件示意图及其对不同模型分子溶液浓度的相应。 
图三：EGOFET对于甘氨酸溶液结晶过程的原位监测的电信号曲线。  
图四：EGOFET定量化测量追踪到的溶液中晶体的成核和生长阶段及相对应的分子传输过程。
表S3：溶液结晶过程动力学定量分析。

原文链接

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c04424

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