阿德莱德大学乔世璋教授 Angew：MXene类似物 - 二维氮烯固溶体用于高效电催化析氢
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然而，MXene及其类似物的本征活性并不理想，使其在电催化产氢反应中往往需要复杂的后续处理，提高了材料整体的制备成本；且其表面官能团容易在电催化中产生变化，最终造成材料的稳定性大大降低。富氮二维过渡金属氮化物-氮烯（nitridene），由于具有独特的物理、化学性质，因此是一类具有良好前景的析氢电催化剂。但是氮烯的生长动力学非常慢，使其合成及其困难。
近日，澳大利亚阿德莱德大学乔世璋教授，在国际知名期刊Angewandte Chemie上发表题为“MXene Analogue: A 2D Nitridene Solid Solution for High Rate Hydrogen Production”的研究论文。该论文报道了一种催化熔盐法（molten-salt method），首次合成了一种V-Mo双金属氮稀固溶体（V0.2Mo0.8N1.2）。并通过调控V:Mo比实现了对其电催化性能的可控调节。
图1. 球差校正电子显微镜对V0.2Mo0.8N1.2固溶体进行结构分析。
作者将MoN1.2氮烯作为母体，在合成中通过引入V前驱体实现了V-Mo双金属固溶剂的可控合成。球差电镜的分析证明了V原子以取代掺杂的形式嵌入到MoN1.2氮烯晶格内。这种合金化过程并没有改变MoN1.2原有的晶体结构，保留了其二维层状的形貌。
图2. 氮稀固溶剂中V原子溶解度的以及相分离的分析。 作者通过对比实验证明了在材料生长过程中，V原子通过熔融态形成的单体自组装过程，在V原子浓度较低时克服了相分离的限制，成功的溶解在MoN1.2晶格中。但是由于缺少具有与MoN1.2类似结构的氮化钒烯，V在MoN1.2中的溶解度有限。当V:Mo大于3:7时，V原子将从晶格中析出，产生相分离。这种熔盐法合成过程降低了氮烯的生长能垒，通过同步辐射光谱表征、非原位电子显微镜表征，发现通过独特的单体组装方式，V原子得以更好的溶解到二维晶格内。
图3. 氮稀固溶剂的电催化析氢性能分析。
与传统的MXenes相比，V0.2Mo0.8N1.2在酸性电解质中表现出了优异的在电催化产氢活性及稳定性。理论计算表明V原子在合金化过程中，使得氮烯表面产生电子富集，优化了活性位点的吸附能，从而提高其电催化产氢性能。项研究工作提出了一种对MXene及其类似物进行量化调控的方法，为开发高效电催化析氢材料提供了参考。
原文链接
MXene Analogue: A 2D Nitridene Solid Solution for High Rate Hydrogen Production
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202203850
作者简介
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乔世璋教授现任澳大利亚阿德莱德大学化工与材料学院纳米技术首席教授，能源与催化材料中心主任，澳大利亚昆士兰大学荣誉教授，主要从事新能源技术纳米材料领域的研究，包括电池、电催化、光催化等。作为通讯作者，在 Nature、Nature Energy、Nature Catalysis、Nature Communications、Journal of American Chemical Society、Angewandte Chemie-International Edition、Advanced Materials 等国际顶级期刊发表学术论文超过480篇，引用超过91000次，h指数为155。乔世璋教授已获得多项重要奖励与荣誉，包括2021年南澳年度科学家奖，2019年阿德莱德大学Vice-Chancellor卓越研究奖，2019-2021澳大利亚科研之星，2017年澳大利亚研究理事会桂冠学者(ARC Australian Laureate Fellow)、2016年埃克森美孚奖、2013年美国化学学会能源与燃料部新兴研究者奖以及澳大利亚研究理事会杰出研究者奖(DORA)。乔教授是国际化学工程师学会会士、澳大利亚皇家化学会会士、英国皇家化学会会士等。同时，他担任国际刊物英国皇家化学会杂志 Journal of Materials Chemistry A副主编，也是科睿唯安(Clarivate Analytics)/汤姆森路透(Thomson Reuters)化学及材料科学两个领域的高被引科学家。
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