首都师范大学的廖清教授、付红兵教授 Nat. Commun.:基于光子自旋轨道相互作用的高效单晶圆偏振有机发光二极管

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圆偏振光（Circularly polarized light，CPL）因其旋转对称性和丰富的角度特性，在加密信息存储、3D显示、遥感、指压开关等领域具有重要的应用前景。可以直接发出圆偏振光的有机发光二极管（CP-OLED），由于其简单的器件构型、高的发光性能以及易于大面积集成等特点，受到了广泛关注。到目前为止，CP-OLEDs的主要研究方向是开发作为OLED 器件发光层的发光材料，主要包括具有手性发射的分子和复合物，以及带有手性侧链和手性掺杂剂的非手性共轭聚合物。但是，手性发射材料由于设计和合成的困难而仍然稀缺，并且由于材料的限制，难以平衡空穴电子注入和传输，导致器件性能不理想，亮度较低。并且，现有的CP-OLEDs 的关键性能不对称因子 (g_EL) 仍然相对较低，主要集中在10^-3 ~ 10^-1。因此，迫切需要提出新的圆偏振产生机制来突破目前CP-OLED的瓶颈。

近日，首都师范大学的廖清教授、付红兵教授利用非手性的有机微晶体材料实现了高亮度且高g_EL的圆偏振发光OLED。这一成果以题为“Circularly polarized electroluminescence from a single-crystal organic microcavity light-emitting diode based on photonic spin-orbit interactions”发表在《Nature Communications》上。文章的第一作者是首都师范大学硕士研究生贾继超和曹雪，通讯作者为首都师范大学廖清教授和付红兵教授。

与非晶态材料相比，有机单晶的杂质含量较低，分子排列高度有序，因此具有优异的热稳定性和较高的载流子迁移率。更为重要的是，单晶中长程有序的分子排列方式带来了晶体的各向异性，为光子的自旋轨道耦合提供物质基础。由于有机单晶的各向异性，光学微腔中TE和TM线偏振光学模式会发生相对位移产生双折射。而当两支具有相反奇偶性的正交线偏振的光学模式彼此靠近时会发生共振，从而产生圆偏振劈裂。这就是典型的光子Rashba-Dresselhaus自旋轨道耦合。

基于此，首都师范大学付红兵教授和廖清教授等人通过巧妙的器件设计将二维有机单晶（2D-OSC）和光学微腔相结合制作单晶OLED，器件结构示意图如图1a所示。其中底部Ag和顶部Ag分别作为OLED结构中的阳极和阴极。选择1，4-双((E)-2，4-二甲基苯乙烯基)-2，5-二甲苯（6M-DSB）的薄2D-OSC作为微腔内的光学介质。利用微腔的光学Rashba-Dresselhaus自旋轨道耦合作用诱导光学模式发生圆偏振劈裂。微腔的 CP-OLEDs 的角度分辨反射率谱；405 nm 连续光激发下器件的角度分辨 PL 光谱和Stokes 矢量的 S1 ,S3分量的二维映射图清楚地证明了由于RD SOI引起的圆偏振发光。（图2）

由于有机单晶的高PLQY和高载流子迁移率，器件具有0.96%的EQE和约60000 cd/m²的最大亮度（图3），同时具有高达1.1的g_EL和1.4的g_lum（图4），是迄今为止无手性发光材料的CP-OLEDs的最佳性能之一。这种策略为实现更高性能的CP-OLEDs提供了一种崭新的思路，极大地促进了CP-OLEDs在未来3D显示应用中的发展。

图1. SOI的架构和原理示意图。 (a) 微腔CP-OLED器件结构示意图； (b) 6M-DSB单晶分子排布图； (c) 和（d）为.Rashba-Dresselhaus自旋轨道耦合原理示意图，当两支相位差为π的正交偏振模发生共振时，在腔内便会产生类似于半波片的效果，这会导致在反射镜界面的本征模偏振由线偏振变为圆偏振。这种自旋分裂只发生在两支相互接近且具有相反奇偶性的正交极化模之间。

图2. 反射和PL测量。(a)有机层厚度为990 nm的微腔CP-OLEDs的角度分辨反射谱(ARR); (b) 405 nm 连续光激发下器件的角度分辨发光谱(ARR); (c-f) 从图2b中提取的497 nm处Stokes矢量的S1(c)和S3(d)分量的二维映射图，535nm处Stokes矢量的S1(e)和S3(f)分量的二维映射图。

图3. CP-OLED的EL性能。（a）OLED能级图;  (b) 电驱动下器件的发光显微照片;  (c) 6M-DSB 晶体的PL光谱，电致发光下器件上层电极处发光（Ⅰ）及晶体边缘波导出光（Ⅱ）的发光光谱;  (d) 电压对应电流密度与电流效率的关系图; (e) 电流密度与发光强度和电流效率的关系图;

图4. 角度分辨的EL测量。 (a)和(b)为器件在电致发光下左旋和右旋圆偏角度分辨光谱；(c)和(d)为与之相对的405 nm连续光激发下的左旋和右旋圆偏振角度分辨光谱；(e) 电致发光下对应的无偏振、左旋和右旋的发光光谱；(f) 波长依赖的 g_EL和 g_lum及劈裂能之间的关系图。

作者简介

付红兵: https://www.x-mol.com/university/faculty/15493

廖清: https://www.x-mol.com/university/faculty/354690

原文链接

https://doi.org/10.1038/s41467-022-35745-w

相关进展

华南理工大学苏仕健教授课题组 AFM：基于协同水平偶极取向诱导作用的高效、光谱稳定的白色有机发光二极管

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