首师大付红兵教授、廖清教授团队 JACS: 基于有机激子极化激元凝聚的室温电场增强型超快开关

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新型光电子元器件是现代光子学和电子学发展的基础。光开关是一种能控制光电子回路中光强度的元件，它需要具备较快的响应速率和稳定性，是实现高速光通信以及信号处理的基础元器件。在目前的研究中已有很多通过电、光、热、机械等控制手段实现光开关的报道。其中，通过电场对光信号进行控制是一种具有较高可调谐性、兼容性以及高速响应性的方法，其调制速率可达GHz级别。然而，光子不带电且无静止质量，其与电场的有效相互作用很弱，不利于实际应用。

激子极化激元（EP）是由光子与激子发生强耦合后形成的一种半光半物质的准粒子。它能够像光子一样快速而可控地远距离传输，也继承了激子强大的非线性，可以发生强烈的极化激元-极化激元相互作用。现已有多种基于EP的光子学器件被提出，包括EP逻辑门，晶体管，超快开关和储存器等。有机半导体材料特有的局域化Frenkel激子具有大的振子强度以及大的激子结合能。这些特征使得Frenkel激子可以在室温下与光子发生强耦合产生稳定存在的EP，甚至产生室温EP凝聚。然而，较弱的相互作用限制了EP向基态弛豫过程并且导致了相干凝聚时较弱的非线性。因此增强有机半导体微腔中极化激元-极化激元相互作用对于实现高效激子极化激元器件至关重要。近日，首都师范大学的付红兵、廖清教授团队与克莱蒙奥弗涅大学、帕德博恩大学的研究者合作，开发了一种基于有机微腔的激子极化激元凝聚的室温电场增强型超快开关。研究者通过外加电场使有机微腔中极化激元-极化激元的相互作用显著增强，实现了响应速率在亚纳秒级的电场增强型激子极化激元开关。微腔由银镜（下层150 nm，上层35 nm）、SiO₂夹层（200 nm）以及DPAVBi微带组成。空腔模式（图1A中黄色波浪）和2.75 eV的激子带底部（图1B中蓝色区域）的强耦合导致了多个较低的极化激元分支（图1B中的橙色色散）。在没有电场时，使用非谐振泵浦产生的EPs主要通过振动辅助的弛豫过程（图1B中的VAR过程）凝聚到基态的最低能量。电场的存在增强了由激子部分介导的极化激元-极化激元散射（图1B中的Scattering过程），进而对凝聚过程起到促进作用。因此，通过施加外电场显著降低了凝聚的阈值，增强了极化激元发射强度（最大增益达到~37.9 dB），并观察到显著的蓝移。增强的非线性支持EP在不同的极化激元下支中凝聚。图1.（A）电场增强型激子极化激元器件。（B）电场作用机理模型。图2. 在不同的LP分支的极化激元凝聚。在0（a）、35（b）、78（c）和118 kV/cm（d）电场下测量的角分辨荧光发射光谱。发射强度增益（点是实验结果，线是理论结果）（e）、能量、蓝移（f）和极化激元发射的凝聚阈值（g）对电场强度的依赖关系。
图3. 极化激元开关的特性。(a) 极化激元开关的示意图。(b) 不同延迟时间的LP₁₅分支的荧光光谱。“开启”状态被定义为LP₁₅分支的增益超过10 dB。(c) 开关装置的“开/关”状态与脉冲电压和泵浦激光之间的时间延迟的关系。(d) 循环20个周期的“开/关”状态。

作者简介

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付红兵教授介绍：

付红兵，首都师范大学教授，博士生导师，国家杰出青年基金获得者。本科毕业于兰州大学，在中国科学院化学研究所获得理学博士学位。

先后在比利时鲁汶大学和美国科罗拉多州立大学从事博士后研究，入选中国科学院“百人计划”。研究工作主要致力于光电功能有机低维材料及其超快光谱的研究，已发表论文200多篇，包括JACS，Adv. Mater.，Angew. Chem. Int. Ed. Nat. Commun.等。任中国化学会国际事务工作委员会委员，《物理化学学报》和《化学学报》编委。

廖清教授介绍：

廖清，男，首都师范大学教授，博士生导师。本科毕业于北京大学，在中国科学院化学研究所获得理学博士学位。长期从事有机微纳晶激光材料和器件研究，已发表SCI论文100余篇，包括JACS，Adv. Mater.，Angew. Chem. Int. Ed. Nat. Commun.等。主持国家自然科学基金委项目多项。

原文链接

https://doi.org/10.1021/jacs.2c07557

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