成均馆大学Jun Yeob Lee教授、常大王亚飞教授Adv. Mater.：高效率高色饱和度的溶液加工型红光TADF-OLED

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热活性延迟荧光(TADF)材料可通过反向系间窜跃将三线态激子转换成为单线态激子，随后通过辐射跃迁发光。与传统磷光材料(如Pt、Ir)相比，TADF材料无需贵金属且理论上亦能达到100%的内量子效率，容易克服磷光材料的成本高和环境可持续性等缺点，引起了科研工作者的关注。近年来，基于蓝光和绿光TADF材料的电致发光二极管(OLED)获得了超过30%的最大外量子效率(EQE)。由于能隙定律的固有限制，高效率纯红光TADF材料仍具有挑战性，这是由于分子内单线态激子的内转换(IC) (非辐射衰变)与辐射衰变存在相互竞争关系。为了降低IC过程，常用的设计策略是采用刚性给体-受体分子结构，这可最大限度地减少结构振动和旋转运动造成的非辐射损失过程，实现高效的长波长TADF发射。然而，由于红光TADF材料(600 ~ 650 nm)中供体单元和受体单元之间的二面角较大，其振子强度小，导致PLQY较低。此外，红色TADF材料的刚性和平面芳香骨架有利于形成π-π堆叠，也会引发严重的激子猝灭，导致较大的效率滚降。

为了解决这一问题，韩国成均馆大学Jun Yeob Lee教授和常州大学王亚飞教授报道了一种新型TADF材料^tBuTPA-CNQx。为了同时获得足够的刚性结构和良好的溶解性，在喹喔啉受体周围分别引入叔丁基苯基单元和叔丁基三苯胺供体，同时在连接供体和受体单位的苯环上引入氰基(CN)单元。由于分子内氢键的缺乏，分子的HOMO和LUMO具有明显的空间分离，其ΔE_ST非常小，仅为0.068 eV。另一方面，分子中的叔丁基基团可有效提高三苯胺的给电子能力，且还可抑制分子间的相互作用，提高其溶解性。因此，该材料获得高的PLQY(92%)和明显的延迟荧光寿命(52.4 µs)。基于^tBuTPA-CNQx的溶液加工型OLED在662 nm处实现了16.7%的最大外量子效率。同时，基于^tBuTPA-CNQx的真空蒸镀器件表现出最大外量子效率为22.2%，且具有较好的效率滚降。相关研究成果在《Advanced Materials》期刊上发表了题为“Solution-processed Pure Red TADF Organic Light-emitting Diodes With High External Quantum Efficiency and Saturated Red Emission Color”的文章(DOI: https://doi.org/10.1002/adma.202208602）。

Figure 1.Molecular design strategy of tBuTPA-CNQx TADF emitter.

Scheme 1. Synthetic route and chemical structure of tBuTPA-CNQx emitter.

Figure 3. Photophysical properties of the tBuTPA-CNQx emitter. (a) UV–vis absorption spectra and photoluminescence (PL) spectra in toluene solvent at room temperature. (b) PL spectra of tBuTPA-CNQx in different organic solvents at room temperature. (c) Low-temperature fluorescence (LTFL) and phosphorescence (LTPL) spectra (after applying a delay time of 2 ms) of the tBuTPA-CNQxemitter at 77 k. (d) Transient PL decay profile of the 1 wt % tBuTPA-CNQxemitter doped thin film in polystyrene measured at 300 K under nitrogen.

Figure 4.(a) Energy level diagram of the solution-processable OLED (b) Current density−voltage−luminance (J−V−L) curves, (c) EQE−luminance characteristics, and (d) EL spectra of 10, 20 and 30 % ^tBuTPA-CNQx TADF emitter doped OLEDs.

Figure 5. (a) Energy level diagram of the OLED doped with tBuTPA-CNQx TADF emitter. (b) Current density−voltage−luminance (J−V−L) curves, (c) EQE−luminance characteristics, and (d) EL spectra of 1, 3 and 5 % tBuTPA-CNQx TADF emitter doped OLEDs.

原文链接

https://doi.org/10.1002/adma.202208602

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