阿德莱德大学王少彬教授课题组 Small：限域FeOx@MnO2@SiO2微马达长时间运动和催化降解应用

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近日，阿德莱德大学王少彬教授和段晓光DECRA研究员在Small上发表了题为“Confined tri-functional FeO_x@MnO₂@SiO₂ flask micromotors for long-lasting motion and catalytic reactions”的研究论文。作者在前期工作（Appl. Catal. B Environ. 286 (2021) 119903; Appl. Catal. B Environ. 315 (2022) 121593）的研究下，发现PMS（过一硫酸盐）可以以共价键或离子键的连接方式与MnO₂形成新的复合物PMS*，从而占据MnO₂的活性位点，进行降解去除有机污染物。因此，本工作设计了一种多功能磁性的FeO_x@MnO₂@SiO₂微马达，并对其在H₂O₂/PMS活化中的催化性能进行了研究，如图1。最内层的磁性FeO_x纳米椭球主要通过类芬顿反应触发产生自由基物种(·OH和O₂·-)攻击有机物。包覆在FeO_x表面的MnO₂层负责将H₂O₂分解成O₂气泡，以提供溶液中的推动力，并产生SO₄·-和·OH用于有机物降解。具有中空头部和尾部的外部SiO₂微胶囊构建了运动的不对称Janus结构，可通过开口的尾部从内腔喷射出O₂气泡。更重要的是，本工作首次提出，PMS通过球间相互作用占据Mn位来调节局部环境，以控制过氧化氢分解产生过剧烈的O₂，并由于加强了FeO_x与微反应器内的过氧物之间的接触和增强类Fenton反应从而提高了有机物去除率。最终，我们揭示了催化效率与运动行为/机理之间的关系。图1 催化剂的XRD、SEM和STEM图具体地，我们首先研究了催化剂中不同组分的合成以及结晶情况，并重点研究SiO₂外壳的演变过程和不同的影响因素，如图2所示。在得到较为合理的参数后，我们尝试将FeO_x@MnO₂纳米颗粒作为种子，在其外部自我生长包裹SiO₂外壳，此过程的生长示意图如图3所示。并且，随着生长时间的延长，SiO₂外壳会逐渐长出中空并有开口的尾巴，如图4所示。随着尾巴的延长，微马达在双氧水中运动越来越慢，进而影响到对有机物的降解情况（图5和图6）。最终，本工作提供了一种新的微马达设计及其在PMS基的Fenton反应中的应用。图2 SiO₂外壳的SEM图图3 FeO_x@MnO₂@SiO₂微马达的生长示意图图4 FeO_x@MnO₂@SiO₂微马达随着时间生长的SEM图图5 FeO_x@MnO₂@SiO₂微马达的运动图6 FeO_x@MnO₂@SiO₂微马达的催化降解

作者简介

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王少彬 澳大利亚阿德莱德大学化学工程与先进材料学院终身教授。主要从事新型纳米材料开发、环境催化、二氧化碳储存与转化以及太阳能利用等领域的研究。在Acc. Chem. Res., Adv. Mater., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Energy Mater., Matter, Environ. Sci. Technol., ACS Catal., Water Res.等国际期刊发表学术论文超过600篇，含ESI高被引文章80余篇，Google Scholar总引用73000余次，h-index为147。同时，担任Chemical Engineering Journal Advances副主编和Journal of Colloid and Interface Science联合编辑，也是科睿唯安（Clarivate Analytics）/汤姆森路透（Thomson Reuters）工程，化学，环境/生态领域的2016-2022年的全球高被引科学家。

段晓光，现任澳大利亚阿德莱德大学化学工程与先进材料学院高级讲师及DECRA研究员。主要从事高级氧化技术、绿色催化和功能材料等方面研究。近年来在Chem Soc Rev, Acc Chem Res, Angew Chem, Adv Mater, Matter, Environ Sci Technol 等期刊发表高水平学术论文200余篇，总引用量超过22000次，H因子77。获得澳大利亚研究理事会优秀青年基金资助，2018-2020年连续被《澳大利亚人报》评为“Top 40 Rising Stars”，2018年获得ACS Catalysis青年科学家奖，于2020-2022年入选科瑞维安化学，环境/生态领域高被引学者。

原文链接

https://doi.org/10.1002/smll.202207666

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