EMA编委、北京理工大学陈棋教授最新 Science！

2022年11月18日，EMA编委、北京理工大学陈棋教授团队在Science 上发表文章“Initializing Film Homogeneity to Retard Phase Segregation for Stable Perovskite Solar Cells”，揭示了钙钛矿薄膜材料初始均一性对薄膜及器件的稳定性影响，并在此基础上制备了高效稳定性的钙钛矿太阳能电池。北京理工大学材料学院陈棋教授是文章的通讯作者，北京理工大学材料学院白阳副教授，北京大学博士生研究生黄子健，北京理工大学2018级硕士研究生章骁、卢九州，2019级博士研究生牛秀秀是文章的共同第一作者。本工作的合作单位包括北京大学、中国科学院自动化研究所、中国科学院高能物理研究所、中国科学院物理研究所、北京航空航天大学、中国科学院半导体研究所，以及北京曜能科技有限公司。

近年来，基于有机-无机杂化钙钛矿的光电太阳能电池器件取得了飞速发展，目前报道的最高光电转化效率已接近26%，而器件稳定性是其产业化成败的胜负手。由于其丰富的组分空间，混合组分钙钛矿在材料半导体性能调控和提升器件效率及稳定性方面优势突出。然而，由于多组分的引入，材料生长过程中会出现多相竞争问题，导致薄膜初始组分分布不均一。论文作者首先研究了混合阳离子钙钛矿薄膜不均一性的发展。研究发现，薄膜在纳米尺度的不均一位点会在外界刺激下快速发展，导致更为严重的组分分布差异化（图1），最终形成热力学稳定的物相分离，并贯穿整个钙钛矿薄膜，造成材料蜕化和器件失活。

图1 （A-H）钙钛矿薄膜的组分初始分布和在外界刺激下的演变行为。（I-N）热力学驱动下，钙钛矿薄膜的物相分离现象。

尽管已经有相关报道分别针对微纳米尺度的相分离热动力学和原子尺度的元素迁移行为开展了研究，但目前尚缺乏一个统一的模型将离子、原子的个体行为与薄膜的宏观行为放在一个统一的语境下进行系统研究。针对这一问题，论文作者基于经济学和物理学中研究群体行为的谢林模型，发展了可用于模拟钙钛矿中离子迁移聚集行为的数学模型，结合密度泛函理论的预测和实验观察数据，对薄膜相分离行为进行了半定量的分析。如图2所示，模型的模拟结果表明，钙钛矿薄膜初始均一性对薄膜的老化行为有显著影响，薄膜均一性的提升将显著减缓其老化速率。

图2 （A）钙钛矿薄膜相分离的理论计算。（B-F）钙钛矿薄膜老化过程的谢林模型模拟。

以模型预测结果为指导，作者通过在钙钛矿前驱体溶液中引入弱配位的添加剂硒酚，有效调控了溶液胶体环境，提升了薄膜均一性。实验结果表明，均一性提升的薄膜在热、光老化条件下，表现了较好的稳定性，在实验周期内未出现显著的物相分离（图3）。同时，经过进一步的器件优化，所制备的太阳能电池器件展现了良好的光电性能，在1 cm²器件上，获得了23.7%的认证效率。在不同温度条件下，器件在LED光源持续照射下，也表现了良好的工作稳定性。

图3 （A）钙钛矿薄膜相分离的理论计算。（B-F）钙钛矿薄膜老化过程的谢林模型模拟。

此外，关于均一性起始状态的相关结论能够从混合阳离子体系进一步拓展到混合阴离子体系中。论文作者制备了具有不同初始均一性的混合阴离子钙钛矿薄膜，并研究其老化过程，拓展了“提升钙钛矿薄膜组分分布均一性，有助于提高薄膜和器件稳定性”这一结论的普适性（图4）。该论文发展了谢林模型，在原子尺度的离子移动与微纳米级别的相分离之间建立了桥梁，将材料起始均一性与器件稳定性联系在了一起，为提高钙钛矿材料与光伏器件的稳定性提供了新的思路，也为制备高效稳定的钙钛矿光电子器件提供了理论基础。

图4 （A-H）混合阴离子钙钛矿薄膜的老化行为研究。

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值得一提的是，这是继2021年陈棋教授在Science 发表“Liquid medium annealing for fabricating durable perovskite solar cells with improved reproducibility”之后，连续第2年在全球顶刊上发表文章，为材料领域的研究持续提供新的方法与思路。

陈棋教授2021年发表Science 文章

（10.1126/science.abh3884）

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作者简介

陈棋

北京理工大学材料学院教授。2005年本科毕业于清华大学化工系，2007年硕士毕业于清华大学化学系，2012年博士毕业于加州大学洛杉矶分校(UCLA)材料科学与工程系，随后以博士后身份在UCLA加州纳米研究中心。2016年入职北京理工大学。2019年，入选北京市自然科学基金杰出青年项目。主要从事有机无机杂化及复合材料的开发与应用研究，材料广泛应用于能源、光电信息等器件，如太阳能电池等。迄今发表论文100余篇，包括 Science、Nature Comm.、Joule、J Am. Chem. Soc.、Adv. Mater. 等，H-Index 61，总引用超过28000次（Google Scholar）。承担多项国家级项目，包括北京市自然科学基金杰出青年项目，国家科技部重点研发计划、国家自然科学基金重点项目、北京市科技计划等。担任 Energy Material Advances（能源材料前沿）期刊编委。

白阳

北京理工大学材料学院副教授，2013年本科毕业于北京航空航天大学应用化学系，2017年博士毕业于香港科技大学化学系，随后以博士后身份在香港科技大学化学系开展研究工作。2018年入职北京理工大学材料学院。主要从事新能源材料和钙钛矿太阳能电池的研究。迄今发表论文60余篇，包括Science、Angew. Chem.、Advanced Energy Materials 等，H-Index 36，总引用6000余次。并承担国家自然科学基金面上项目等科研任务。

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【期刊简介】

Energy Material Advances是北京理工大学和美国科学促进会（AAAS）/Science 共同打造的高水平国际化英文科技期刊，也是AAAS旗下“Science Partner Journal”项目里首个面向能源与材料交叉领域的学术期刊，由中国工程院院士、国际欧亚科学院院士、亚太材料科学院院士、北京理工大学教授吴锋和华盛顿研究基金清洁能源创新会主席、华盛顿大学化学工程教授和材料科学与工程坎贝尔首席教授Jun Liu共同担任主编。期刊入选2020年中国科技期刊卓越行动计划高起点新刊项目。已陆续被CAS、CNKI、CSCD、DOAJ、INSPEC、SAO/NASA Astrophysics Data System、Scopus、ESCI 等数据库收录，2023年将迎来第一个影响因子。

官方网站：

https://spj.sciencemag.org/journals/energymatadv/（点击文末阅读原文跳转）

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