吴晓宏/秦伟/康红军​Small：Co/Al改性1T-MoS2/rGO助力海水中萃取铀和HER

铀（U）是制备核燃料的关键元素，通过电化学提U技术，可利用HER催化剂实现高效提铀。然而，设计和开发高性能析氢反应（HER）催化剂以快速从海水中提取和回收铀仍是一个挑战。

基于此，哈尔滨工业大学吴晓宏教授、秦伟教授和康红军博士（共同通讯作者）等人首次报道了一种双功能Co, Al改性1T-MoS₂/还原氧化石墨烯（CA-1T-MoS₂/rGO）催化剂，该催化剂在模拟海水中具有良好的HER性能，在电流密度为10 mA cm⁻²条件下HER过电位为466 mV。

得益于CA-1T-MoS₂/rGO的高HER性能，在模拟海水中无需后处理即可实现高效的铀萃取，其提取铀效率为1990 mg g⁻¹，具有良好的可重用性。

通过DFT计算，作者研究了其提取机理。根据计算发现，U在CA-1T-MoS₂平面内的吸附能低于边缘的U，表明U更倾向于吸附在CA-1T-MoS₂表面内部。CA-1T-MoS₂/rGO吸附U的电荷密度差异表明，S与U之间存在明显的电荷转移，存在相互作用。

作者还计算了CA-1T-MoS₂/rGO上Co、U、Al和S位点的H₂O吸附（ΔG_H2O*）、H*吸附（ΔG_H*）和OH*吸附（ΔG_OH*）的吉布斯自由能。Co位点吸附水的ΔG_H2O*远低于Al、S和U位点，说明H₂O更容易吸附在Co原子上。U位的ΔG_OH*远低于Al、S和Co位点，表明通过H₂O解离产生的OH*更容易迁移到U原子上。

此外，Co位点的ΔG_H*比Al、S和U位点的更接近0 eV，说明Co位点对氢的吸附能更合适，更有利于HER反应。这种结合趋势也促进了水分子与Co原子的解离，从而促进HER进程。随着OH*在U位点上的吸附，U在CA-1T-MoS₂/rGO上的结合能由-4.194 eV变为-2.654 eV，表明OH*的吸附削弱了U与S之间的结合强度，与键长变化趋势一致。这些变化使UO₂²⁺与OH*发生良好的反应，从材料表面解吸形成UO₂(OH)₂析出。

Bi-Functional Co/Al Modified 1T-MoS₂/rGO Catalyst for Enhanced Uranium Extraction and Hydrogen Evolution Reaction in Seawater. Small, 2023, DOI: 10.1002/smll.202207378.

https://doi.org/10.1002/smll.202207378.

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