Angew. Chem. ：基于“空间限制的给受体”策略改善器件效率滚降

有机发光二极管（OLED）显示技术具有亮度高、能耗低、响应快、可柔性化等诸多优异的性质，已逐渐成为主流平板显示技术。硼氮型多重共振类延迟荧光分子（MR-TADF），具有较窄的发光半峰宽和较大的辐射跃迁速率，因此基于该类发光分子的OLED能够实现较好的色纯度和较高的外量子效率（EQE），有望成为下一代OLED发光材料的突破点。然而，目前该类材料分子通常存在反系间窜越速率（k_RISC）较低的问题，造成器件效率滚降比较严重。因此，开发具有高k_RISC的MR-TADF分子并改善其OLED效率滚降具有重要的研究和产业化意义。

近日，四川大学游劲松教授、宾正杨副研究员团队发展了一种基于“空间限制的给受体”策略以提高MR-TADF分子k_RISC，在保持较窄发光半峰宽的前提下，成功将MR-TADF分子的k_RISC提高至10⁶ s^-1，显著改善器件效率滚降。

在分子DtCzB-DPTRZ的基础上，基于“空间限制的给受体”策略发展了新型MR-TADF分子TRZCzPh-BNCz和TRZTPh-BNCz。理论计算研究发现，通过引入空间限制的给受体基团，可以降低MR-TADF分子的T₂和T₃能级，进而使其接近S₁能级，从而打开了从中间的T₂/T₃态到S₁态的高效上转换通道。同时，从自然跃迁轨道分析可以看出，TRZCzPh-BNCz和TRZTPh-BNCz的S₁态的跃迁特征与其T₂或T₃态的跃迁特征有较大的差异，造成其自旋轨道耦合SOC_S1-T2和SOC_S1-T3相对较大，使得激子从T₂或T₃态的反系间窜越过程更加高效，最终将k_RISC从DtCzB-DPTRZ的10³ s^-1数量级提升到TRZCzPh-BNCz和TRZTPh-BNCz的10⁶ s^-1数量级。

为了进一步探索其在OLED中的应用，作者制备了以TRZCzPh-BNCz、TRZTPh-BNCz和DtCzB-DPTRZ为发光分子，以常用的N,N-二咔唑-4,4'-联苯（CBP）为主体的OLED。测试结果表明，相比于基于DtCzB-DPTRZ的OLED，由于上转换速率的提高，基于TRZCzPh-BNCz和TRZTPh-BNCz的OLEDs展现出了明显更加优秀的器件性能，实现了32.5%的最大外量子效率、更小的效率滚降（EQE₁₀₀₀ = 22.9%）和更长的器件寿命。这项工作为开发可产业化的高性能MR-TADF分子提供了一个新的分子设计思路。

论文信息

Space-Confined Donor-Acceptor Strategy Enables Fast Spin-Flip of Multiple Resonance Emitters for Suppressing Efficiency Roll-Off

Yang Liu, Xin Xiao, Zhenmei Huang, Dr. Dezhi Yang, Prof. Dr. Dongge Ma, Junjie Liu, Bowen Lei, Prof. Dr. Zhengyang Bin, Prof. Dr. Jingsong You

文章的第一作者是四川大学化学学院博士研究生刘洋，通讯作者是宾正杨副研究员和游劲松教授。

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202210210

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