近年来机器学习作为辅助化学研究的工具逐渐得到重视，涌现出一批包括机器学习泛函，机器学习加速分子动力学等在内的研究成果。近日Seung-Cheol Lee等在JPCA上报道了其关于机器学习预测金属表面吸附能的研究。表面反应机理复杂，很难做到详尽研究。退而求其次，人们发现基于一定程度上吸附能和能垒的线性关系，吸附能时常可以作为催化剂性能的描述符，因而若能快速预测材料表面的吸附能，则有望加速高效催化剂的开发。对于高通量筛选来说，传统计算手段耗时过长，而机器学习则完全避免了电子结构的求算，不失为一种可行的快速预测催化剂性能的方法。本工作中，作者以RPA方法得到的吸附能计算值为标准，由25种纯金属表面和H, N, O, OH, CO, NO六种吸附质构建训练集，对机器学习预测吸附能进行了尝试。
数据集的分布情况
作者将75%用作训练集，另外25%用作测试集（值得注意的是当训练多个模型并从中选出最佳模型时，一般需要留出一定的cross validating数据集以证明最终模型的可泛化性，而显然作者没有这样做）。作者选取了10个特征变量：
对于表面性质，作者使用了表面金属在周期表中的位置，原子量，电负性，电离能，熔化焓，半径，密度等特征，并使用功函数和表面能来进一步刻画表面电子结构。吸附质除去前述几个特征外用前线轨道能级进一步刻画。作者尝试了若干种机器学习模型，其平均偏差最佳者在0.2~0.4 eV左右。
以GBR模型为例，作者展示了各个特征的重要程度。蓝色的图形为单原子吸附质，绿色对应双原子吸附质。对于单原子吸附质，电离能，半径，熔化焓最为重要，而分子吸附质的前线轨道能级和分子量重要性较高。对于金属，周期表位置，表面能和半径最为重要。这些结果大体上符合化学常识，唯独分子量难以理解。作者认为分子量可能一定程度上与吸附原子轨道的空间扩展程度相关。基于这些信息，作者最终将特征数减少到了7个。这一7参数模型在测试集上也获得了良好的表现。
这项工作展示了一个机器学习作为研究化学问题的工具的例子。由于其局限于纯金属表面，这项工作显然远未达到真正实用的程度，但这一领域才刚刚开始，未来注定会有更多发展。在鼓舞于机器学习给化学研究带来新活力的同时也必须谨慎看待这一工具。机器学习基于参数拟合而进行预测，不具备带有物理含义的数学形式，且其涉及的参数往往非常多（如这项工作中就用了7个特征，而大部分机器学习工作使用的特征数远多于7个），很难说其中包含什么物理意义。AI或许可以作为一个好的工具，但从目前来看，它们还无法理解科学。
相关文献DOI:10.1021/acs.jpca.9b07569
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