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第一作者和单位：吴亮，武汉理工大学
通讯作者和单位：苏宝连，武汉理工大学&比利时那慕尔大学；傅正义、李昱，武汉理工大学
原文链接：https://doi.org/10.1093/nsr/nwaa183
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关键词：等级孔材料，合成策略，结构参数，能源存储
本文首先归纳总结了等级孔材料合成的常用策略，重点讨论了各种合成方法中如何控制条件参数来调控等级孔的孔道结构，为等级孔材料的精确制备提供了借鉴和参考。在此基础上，文章首次从等级孔结构参数和电化学性能关系的角度出发，探讨并总结了等级孔中的等级组合、等级孔的尺寸匹配以及等级孔的几何构型同电化学性能的联系及在储能应用方面的最新研究进展，对于理解等级孔材料中“结构特征-储能性能”之间的关系提供了新的视角和科学启发。
为了满足可持续发展日益增长的能源需求，开发高效率储能新材料至关重要。等级孔材料具有两种及以上孔道结构及层次性、贯通性和规律性等特征，而且拥有大的可利用空间、高的比表面积、良好的体积和温度变化缓冲能力、化学成分可调及等级孔道在不同尺度上可控且相互贯通等优点，有利于电子和离子的传输、电解液的浸润和维持电极材料在循环中的结构稳定，因此在储能领域显示出了巨大的应用潜力。近年来，等级孔材料在储能应用领域的报道层出不穷，众多综述也从材料种类、反应类型及应用方向等多个角度总结了该领域的研究进展。但作为影响等级孔材料储电性能发挥的内在关键特征因素--孔结构参数目前还没有被系统地梳理，这就导致如何精准设计高效的等级孔结构材料缺乏有效的针对性指导以进一步提升它们的储电性能。
近期，武汉理工大学、比利时那慕尔大学苏宝连教授及武汉理工大学傅正义教授和李昱教授在NSR上以等级孔材料的特征孔结构参数为研究对象，通过揭示和总结等级孔材料中“结构特征-储能性能”之间的关系，综述了等级孔结构材料在储电领域的研究进展。
要点1. 作者首先对等级孔结构材料的一系列独特的合成策略进行了归纳和简要的概述。方便读者快速获得关于最新等级孔结构材料合成策略的参考信息。
要点2. 作者深入总结了等级孔结构材料的不同孔结构参数（包括等级组合数目、孔尺寸及孔的几何构型等）对其电化学行为的影响。
要点3. 作者概述了等级孔结构材料在可再生能源应用领域当前存在的问题和面临的挑战，并展望了该领域未来的发展方向。
许多化学方法、物理化学方法以及化学相关的工程技术手段均可以用于合成等级孔结构材料，作者按照是否使用模板和使用模板剂的种类，将这些方法归纳为三类，即软模板法、硬模板法和无模板法。（1）软模板法：以没有固定组织结构的分子聚集体作为模板，利用这些分子聚集体具有的空间限域能力，主要包括液晶、胶团、囊泡、自组装膜等，文章重点介绍了表面活性剂模板、乳液模板和呼吸图案模板等三种软模板法。（2）硬模板法：主要对具有刚性结构的材料为模板，其空间限域作用更强，能更加精确地控制孔道尺寸，文章重点概述了胶体晶体模板、生物模板和聚合物模板等三种硬模板法。（3）无模板法：无需添加任何模板，操作简单，但对于孔道的精确调控难度更大。文章主要介绍了自组装法、溶胶-凝胶法和选择性刻蚀法等三种无模板法，重点讨论了课题组开创的基于金属有机醇酯化学的孔基因法。在这些合成方法中，作者还探讨了如何控制条件参数来调控等级孔的孔道结构，为等级孔材料的精确制备提供了借鉴和参考。此外，作者还简单介绍了一些需要借助特定仪器设备的工程技术方法，如冷冻干燥、化学气相沉积、喷墨打印、3D打印等。
等级孔材料具有层次性、贯通性及规律性的特征，按照孔结构参数的不同，其结构特征各异，而材料的电化学性能又与其结构息息相关。作者从孔结构参数的角度出发，系统地梳理了等级孔材料在储能领域研究进展。文章首先讨论了一个关键的孔结构参数，即等级孔材料的等级组合数，既包括一个尺寸内的双介孔结构，也包括跨两个尺度的微孔-介孔、微孔-大孔、介孔-大孔以及跨三个尺度的微孔-介孔-大孔等情况，这些不同的等级组合，能发挥出在不同尺度下的结构优势，通过不同尺度的孔道协同效应提升材料的电化学性能。接着讨论了等级孔材料另一个重要的孔结构参数--孔尺寸，作者先是分别介绍了微孔和介孔对性能的影响，随后重点讨论了各级孔道尺寸定量匹配的广义默里定律及其提升性能的机制。针对影响等级孔材料性能的关键因素之一--孔道几何构型，作者从孔道形状（开放、半开放、封闭）、孔道排列（有序、无序）以及孔道取向（发散、平行）等三个方面讨论了孔道结构对电化学性能的影响。通过深入介绍和总结等级孔结构材料的不同孔参数与电化学性能之间的关联，为理解等级孔材料中“结构特征-储能性能”之间的关系提供了新的视角，为进一步精准设计高效率等级孔结构储能材料提供了指导。最后，作者概述了等级孔结构材料在可再生能源应用领域中存在的问题和面临的挑战，如副反应严重和体积能量密度低等，并提出了解决这些问题的建议和展望了该领域的未来发展方向。
文章首次从等级孔结构参数和电化学性能关系的角度出发，探讨并总结了等级孔的孔结构参数与电化学性能的联系及在储能应用方面的最新研究进展，为理解等级孔材料中“结构特征-储能性能”之间的关系提供了新的视角，为开发新一代高性能等级孔结构储能材料提供了指导。
苏宝连教授，欧洲科学院院士，比利时皇家科学院院士，英国皇家化学会会士；剑桥大学克莱尔-霍尔学院终生成员；武汉理工大学战略科学家；获教育部“长江学者”讲座教授称号。1992年获中国石化发明奖一等奖，1994年获中国优秀专利奖，2007年获比利时皇家科学院Adolphe Wetrems奖，2011年获世界化学最高组织国际纯粹与应用化学联合会（IUPAC）新材料与合成杰出贡献奖，2012年获得比利时联邦“Francqui Chair”奖，2019年获中国政府友谊奖，2019年获湖北省自然科学一等奖（第一完成人），2020年获国际胶体与界面瓦申（Darsh Wasan）杰出贡献奖。研究领域为“等级孔材料设计理论及在能源转化，催化，光催化，光合作用及人造器官等领域的应用”。揭示了生命系统等级规律的普适性及生命系统进化所遵循的等级规律，利用所揭示的等级定律设计合成了新型等级结构纳米孔材料，这些纳米材料在光催化，气体传感和锂离子电池领域展现前所未有的性能；以“等级孔材料”为基础提出了“等级催化”的概念，并将其应用在石油炼制和石油化工等领域；发现了固体无生命体分子筛体系中也存在生命体系中的“分子识别效应”；提出生命复合材料新概念，在人造树叶、光合作用反应器、生物发电器、人造器官等方面的研究为解决能源短缺和降低环境污染提供理论基础。在国际著名杂志发表SCI科学论文500余篇，授权发明专利60余项，出版等级孔领域专著一部，合著3部，SCI他引超过18000次，H指数（H index）73。现担任National Science Review材料领域评审组长。
傅正义教授，武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室主任、教育部长江学者特聘教授、国家杰出青年基金获得者，世界陶瓷科学院院士、美国陶瓷学会会士。研究方向包括：多功能陶瓷与陶瓷基复合材料、结构/功能一体化复合材料，新结构与新材料体系探索；原位反应合成与制备新技术，高效烧结与加工新技术，材料过程仿生制备新技术。获国家技术发明二等奖2项、国家科技进步三等奖1项，获首届全国创新争先奖，获美国陶瓷学会John Jeppson奖、Samuel Geijsbeek国际奖和Ross Coffin Purdy奖。
李昱教授，武汉理工大学教授、博导，楚天学者特聘教授。研究领域：仿生等级孔结构材料的设计、合成及能源存储与转换研究。发表SCI论文100余篇，国际国内期刊封面文章多篇，IF大于10的50余篇，他引6800次，H因子50，授权专利40余项，20余次在国际会议中做特邀报告并6次担任分会主席，7次作为组委会成员组织国际会议。承担国家重点研发计划项目，基金委重点专项等，获湖北省自然科学一等奖1项（2019年，第三完成人）。
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