PRL:常温下局域等离子谐振和二维半导体激子实现强耦合

导读

西湖大学仇旻教授团队和新西兰奥塔哥大学丁伯阳(Boyang Ding)博士合作，联合浙江大学、北京理工大学、北京大学相关团队，实现了常温下局域等离子谐振和二维半导体激子的强耦合，并且发现参与耦合过程的有效激子的数目可以控制在个位数(N<10)。 相关成果发表在近期的《物理学评论快报》 [Phys. Rev. Lett. 124 063902 (2020)] 

研究背景

 量子编码，量子网络，单原子激光器，超快光子开关，量子信息处理等等等等，所有这些应用都离不开一个基础物理效应 — 单量子发光点（例如原子，离子，激子等）和光学谐振腔的强耦合作用。简单来说，量子发光点和谐振光子之间发生快速的能量交换时，当其交换速率超越了系统的整体损耗速率，就被称之为强耦合效应。

 在之前的研究中，科学家们用传统光学腔（例如法-珀腔，回音壁腔）来研究强耦合。为了减少系统损耗，人们通常会把整个耦合系统放到超低温下测量 （接近绝对零度，-273 ^oC）。这无疑极大的提高了开发成本和研究难度。 为了解决这一问题，科学家们开始尝试利用等离子谐振腔在常温下实现强耦合效应。

具体来说，等离子谐振腔是基于特殊设计的贵金属纳米结构。在这种结构中，金属的导带电子会随着外部光照发生集体振动，也即局域等离子谐振。这种谐振把光能压缩限制在一个非常小的体积里面，其维度甚至可以远小于光的波长。基于这一点，科学家们开发出了“等离子-量子发光点”强耦合系统，试图利用局域等离子谐振超小的模式体积来增强耦合强度，从而克服常温下系统损耗高的缺点。根据之前理论，耦合强度（g）与模式体积（V）的平方根成倒相关关系，这里N代表参与耦合的量子发光点数目 。然而，到目前为止，在等离子谐振腔为基础的强耦合系统中，量子发光点数目N都维持在成百数量级，这与单量子发光点（N=1）的应用需求仍相去甚远。

创新研究

 针对这一问题，该研究团队基于他们之前关于“等离子-染料分子”系统的探索性实验[Nano Lett. 17 3246 (2017)]，把 “2维半导体”嵌入到“间隙等离子谐振腔” ，从而实现了二维半导体激子和局域等离子体的强耦合效应。

图1：（a）二维半导体和间隙等离子谐振腔构成的强耦合系统示意图，右上插示是系统的扫描电镜图。（b）强耦合系统的散射谱示例；在系统的有效激子数目仅为N=4左右时，就实现了巨大的频谱劈裂。

 如图1（a）所示，一个纳米金三角颗粒被放置在一张金薄膜上，而它们之间的空隙则嵌入了一片“单层二硫化钨晶体” （WS₂ monolayer）。在这一结构中，等离子谐振被局域在只有几纳米尺度的缝隙之中，其维度只有谐振波长的1/200，因此极大的压缩了谐振的模式体积。因为其耦合强度非常大，我们就可以在常温下观测到“间隙等离子谐振”和“单层二硫化钨”半导体中的激子的耦合效应。如图1（b）所示，单个系统散射谱的双峰劈裂宽度甚至能达到223 meV，这是耦合强度的直接表征 （数学上耦合强度是劈裂宽度的一半）。

更为重要的是，研究团队通过计算发现，在多个系统的平均耦合强度达到80 meV左右时，参与强耦合的有效激子数目N 可以控制在3 – 10之间。而通过小幅增加模式体积，虽然平均耦合强度降为40 meV，但有效激子数目可以进一步减小到2 – 4之间。这个激子数目达到了个位数，比前人在类似系统的工作，小了两个数量级之多。

      另外，研究团队还发现了强耦合系统在光致发光谱中也可以表征为劈裂模式，这与系统中的未耦合激子高度相关。此工作还纠正了一些先前的错误认识。例如，之前有研究认为大激子相干尺度(exciton coherence size)会直接导致不能发生强耦合；然而研究团队发现，强耦合效应并不会被二维半导体的较大激子相干尺度所影响。

总   结

 此项成果首次揭示了：基于等离子谐振腔，我们可以在常温下实现个位数量子发光点的强耦合，这为将来以等离子谐振腔为基础，研究量子电动力学和相关应用提供了重要的技术和理论平台。相关研究，例如量子光学非线性效应，无阈值激光效应，以及单光子光源开发都可以从中获得重要启示与线索。

浙江大学博士生秦鉴和北京理工大学陈宇辉博士是这篇文章的共同第一作者，新西兰奥塔哥大学丁伯阳博士和西湖大学仇旻教授是这篇文章的共同通信作者。 北京大学张艳峰教授团队为本项工作做出重要贡献与支持。本项工作受到“纳米科技”国家重点研发计划项目（2017YFA0205700），国家自然科学基金（61425023, 61235007, 61575177），新西兰Marsden Fund Fast Start Grant (MFP-UOO1827)和 MBIE Smart Idea Funds (UOOX1802)的赞助支持。

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 文章链接

https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.124.063902

两江科技评论编辑部

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