热点研究 | 2003-2015年夏季期间中国中东部地区近地面臭氧浓度增加的气象和排放因素影响研究
原文题目：Impacts of meteorology and emissions on summertime surface ozone increases over central eastern China between 2003 and 2015
出版期刊：Atmos. Chem. Phys.
作者：Lei Sun, Likun Xue, Yuhang Wang, Longlei Li, Jintai Lin, Ruijing Ni, Yingying Yan, Lulu Chen, Juan Li, Qingzhu Zhang, and Wenxing Wang
第一作者机构：Environment Research Institute, Shandong University, Ji’nan, Shandong, China
出版年：2019年
研究背景及方法介绍
对流层臭氧(O3)是大气中主要的氧化剂，是控制大气氧化能力的羟基自由基(OH)的主要来源。在对流层，O3由碳氢化合物、一氧化碳(CO)和氮氧化物(NOx)通过光化学氧化产生，也可以通过平流层传输到对流层。20世纪以来，全球近地面O3浓度呈现不断上升趋势，与欧洲，北美不同的是，中国近地面O3浓度从1990年开始呈现显著上升趋势，特别中国中部和东部（CEC）。目前所有相关的研究结果表明，CEC地区O3浓度将会不断恶化。对流层O3浓度水平主要取决于其前体的丰度，包括人为排放和自然排放，以及气象条件。另外，平流层O3浓度向对流层传输交换（STE）过程也是对流层O3浓度的一个重要负担。本研究使用嵌套亚洲网格的GEOS-Chem全球模式模拟2003和2015年期间CEC地区近地面O3浓度变化趋势以及驱动因素研究（排放条件，气象因素）。
使用GEOS-Chem（v11-01）模型嵌套区域模块对中国中部和东部地区进行模拟，气象场数据来自于MERRA-2，模型采用全标准NOx-Ox-碳氢化合物-气溶胶对流层化学机制分别模拟2003年和2015年的1-8月，其中前6个月为减少初始场偏差，本研究仅分析7月一个月的模拟结果。2003年和2008年全球人为源NOx和CO排放清单数据来自于EDGAR v4.2，NMVOC排放数据来自于RETRO（2000年），欧洲，美国，亚洲，中国，加拿大，墨西哥人为源排放清单分别来自于EMEP（2003-2012年），NEI2011，MIX（2008-2010年），MEIC（2008年，2014年），CAC（NOx和CO：2003-2008年，扩展至2010年），BRAVO（1990年）。对于中国来说，利用亚洲区域排放清单的年际变化将2008年的排放清单扩展至2003年，2015年的排放清单直接使用2014年的数据，因此本研究可能对2015年的NMVOC和NOx存在一定程度的高估。生物质燃烧日均排放数据来自于GFED4，天然源数据通过MEGAN v2.1进行在线计算。闪电产生的天然NOx排放数据采用Price and Rind(2012)中研究结果，并通过LIS/OTD卫星数据进行约束。基于Ott等人(2010)的研究结果得到了闪电产生NOx的垂直分布，并根据Hudman等人(2012)研究结果计算了土壤NOx排放量。
本研究设置6种模拟情景分别使用不同排放清单和气象数据（见表1），如果使用2003年气象数据和2003年排放数据的话，该情景就缩写为03E03M，其他缩写以此类推。其中15E15M-03E03M代表2015年较2003年变化的综合影响（排放+气象条件），其他以此类推。本研究进一步研究NOx和NMVOC分别对近地面臭氧的影响，以2015年为研究年，分别设置03N15M和03V15M两个模拟，其中15E15M-03N15M的结果为人为源NOx排放的影响，15E15M-03V15M的结果为人为源NMVOC排放的影响。
研究结论
一、不同情景下近地面O3时空分布和日变化研究
考虑到夜间O3浓度很容易被NO滴定作用而分解，因此本研究中关注日臭氧最大八小时浓度（MDA8）以及它们之间的变化，而不是日均O3浓度。2013年7月，CEC地区月均MDA8O3浓度为65.5±7.9ppbv，2015年上升至74.4±8.7ppbv。
考虑到O3浓度日变化（图4），在日出之前（02:00-07:00LT）CEC地区O3浓度较2003年上升4.9-6.7ppbv，在下午（13：00-18：00LT）浓度上升8.5-9.0ppbv。O3浓度在下午时刻明显的上升趋势可能是由于较强的光化学合成作用。在夜间O3浓度的小幅上升反映了白天浓度上升的残余影响，尽管夜间存在NO的滴定作用也无法抵消白天的增长趋势。
二、气象条件影响
在模拟情境中，03E15M-03E03M和15E15M-15E03M之间的变化为气象条件的影响，本研究仅对03E15M-03E03M的结果进行讨论（图5）。
03E15M情景模拟的CEC中心地区的MDA8O3浓度比03E03M情景下的结果高5.8±3.9ppbv，而在CEC地区的东部海岸地区，前者浓度要比后者低-0.8±3.5ppbv，表明气象变化影响的时空变化特征。大气环流模式使得具体区域O3浓度的预测变得复杂，本研究发现2015年6月CEC地区南部和东部边界的风速要远远小于2003年6月，导致这两个边界的O3通量减少，且由于东南风作用较弱，只有少部分O3及其前体物被输送至海洋（-61Gg/month），进而导致海岸线附近的O3浓度较2003年降低。而在CEC中心地区，由于风场较弱，导致O3污染的持续累积。
除了风速作用，大气温度和相对湿度也是两个比较重要的气象条件（表4）。高温有利于加速与O3光化学合成的反应速率，提高O3产量。从表4中看出无论是03E03M还是03E15M情景下O3净产生率十分接近，说明无论是大气温度还是相对湿度对于2003年和2015年的近地面O3浓度来说都不是十分重要的气象条件。表2中将CEC地区的MDA8 O3浓度分为不同级别进行分析（区域平均，△MDA8 O3≥0 ppbv，△MDA8 O3≥50 ppbv，△MDA8 O3≥10 ppbv）。在CEC区域平均尺度上，由气象条件导致的O3浓度变化为3.1±4.9ppbv，而在CEC中心地区即△MDA8 O3≥10 ppbv地区，由气象拜年话导致的O3浓度变化上升至6.7±3.4ppbv，这个结果说明在O3浓度水平越高，气象条件对其影响越大。
三、排放变化影响
仅讨论15E03M-03E03M这种情景下排放变化影响（图5b）。排放变化导致CEC大部分区域的MDA8 O3浓度增加，其时空变化比气象变化作用结果小得多。对于CEC中心地区和东部沿海地区来说，由排放变化导致的O3浓度上升分别为3.5±1.4ppbv和5.6±1.8ppbv，与气象条件导致的变化不同。值得注意的是，在污染地区也就是MAD8 O3浓度>75ppbv的地区，排放变化导致的影响增加。
通过设置03N15M和03V15M这两个情景来分别说明NOx和NMVOCs对近地面O3浓度的影响（图6，表3）。结果发现人为源NMVOCs对CEC东部地区的近地面O3浓度影响显著（2.5±0.8ppbv），对CEC地区O3浓度的平均作用为1.4±1.1ppbv。而NOx对CEC地区近地面O3浓度的影响较为复杂，在某些城市（天津，济南，太原等）呈现下降趋势，而在其他地区呈现上升趋势。在城市区域O3浓度的降低可能是由于工业和交通排放的NOx过剩。如果气象条件固定为2015年，那么人为源NMVOCs排放增加可能是CEC东部地区O3浓度上升的主要原因，而NOx排放则倾向于升高CEC中西部地区的MDA8 O3浓度。
四、收支分析（Budget analyses）
O3浓度由光化学反应和动力过程共同决定，包括传输，化学生成和分解，沉降等。本研究进一步分析这些过程对O3浓度的影响（表4）。
2003年，空气流从南部边界进入CEC地区，再从其他三个边界流出，而2015年，空气从东部边界进入，再从其他三个边界流出。从表4中可以看出，2015年气象条件对O3污染来说是一个重要因素。同样在850hpa高度O3光化学反应净生成量2015年要大于2003年。在2003年，大约一半的O3净生成量通过大气传输至其他地区，而在2015年只有1/4的O3净生成量传输至其他地区。因此，2015年CEC地区近地面O3浓度较2003同期上升的原因可能是光化学反应生成增强（主要是由于排放增加导致）和弱传输作用（主要是气象条件导致）共同作用的结果。
【E文载道 整理；CCAPP秘书处 发布】
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