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热点研究丨华北平原生物质燃烧对于有机气溶胶分子性质及其日变化的影响

Jianjun Li等 清洁空气政策伙伴关系 2021-04-15

原文题目:Molecular characteristics and diurnal variations of organic aerosols at a rural site in the North China Plain with implications for the influence of regional biomass burning

发表期刊:Atmospheric Chemistry and Physics

作者:Jianjun Li, Gehui Wang, Qi Zhang, Jin Li, Can Wu, Wenqing Jiang, Tong Zhu, and Limin Zeng

第一作者机构:Key Lab of Aerosol Chemistry & Physics, SKLLQG, Institute of Earth Environment, Chinese Academy of Sciences, Xi’an, China

出版年:2019

研究背景与目标

有机气溶胶(OAs)在大气颗粒物中占有很大比重,对于全球和地区气候、空气质量、人类健康以及生态环境都有着非常重要的影响。华北平原(NCP)不仅是世界上污染最为严重的地区之一,同时也是气溶胶的重要源头之一。初夏时节,NCP的农村地区仍普遍采用露天燃烧的方式来处理秸秆等农作物残余。有研究表明,秸秆燃烧期间挥发性有机化合物(VOCs)的浓度可达平常的两倍。并且露天燃烧农作物对O3、BC、OC的浓度均有较大影响。因此,本研究通过对NCP北部的一个农村监测点进行连续取样分析,希望对夏季OA的日变化以及分布有一个全面的认知,同时探究秸秆燃烧对于OAs分子性质的影响。

研究方法

研究时段为2013年6月10日至2013年6月25日,取样间隔为3h一次,监测点为中国气象科学研究院的生态气象综合观测试验站(39°08’N,115°40’E;15.2 m a.s.l.)。根据火点数据及HYSPLIT分析,将研究时段分为两个部分进行对比:P1(6月13日21时-16日15时),气团受密集的生物质燃烧(BB)的影响并且主要来自NCP东南地区的输送;P2(6月22日12时-24日6时),此时监测地区的火点较少,气团主要来自采样点的周围区域。

Figure 1. Backward trajectories of air masses

研究结果

PM2.5浓度在P1时段中从150 μg/m³上升至300 μg/m³以上,OC平均浓度在P1时段(29.4±7.8 μg/m³)是P2时段(5.5±1.7 μg/m³)的五倍多,EC浓度也从P1时段(12.1±4.0 μg/m³)下降至P2时段(1.5±1.5 μg/m³),如图2所示。OC/EC在P1时段的平均值(2.5±0.4)远低于在燃烧室(12.9±2.1)和民用炉灶中燃烧秸秆的研究结果,可能是与不同野外农作物所需的燃烧浓度条件有关。与阴燃相比,有焰燃烧会释放更多的EC,导致OC/EC值下降。这一结果表明NCP秸秆燃烧在P1时段中主要处于有焰阶段。

Figure 2. Temporal variations of PM2.5, OC, EC, and WSOC during the whole sampling period.

水溶性有机碳(WSOC)的浓度变化趋势与OC较为一致(R²=0.82),表明该区域中WSOC是OC的重要组成部分。WSOC/OC在P1时段中的平均值(0.62±0.16)高于P2时段(0.48±0.12),主要是由于BB排放了大量的水溶性有机化合物(如糖类,脂肪酸,脂肪醇等)。

Figure 3. Diurnal variation of OC/EC

Figure 3中显示了EC/OC、WSOC/OC的日变化,EC/OC通常白天较低,最低值出现在12h-15h,与白天二次有机碳的形成增强有关。WSOC/OC也是白天较低,尤其在光化学氧化活跃的下午。左旋葡聚糖/OC与WSOC/OC的日变化较为相似,鉴于左旋葡聚糖是BB的示踪物质,这些结果可表明WSOC主要来源于BB,包括直接排放和二次氧化。 

Figure 4. Contributions of primary organic carbon from OCbb and OCfp, and SOCi, SOCp, SOCp, and SOCt to OC in the timeresolved (3h) rural aerosols, and their relative abundances

Figure 5. Average contributions of direct emissions from  BB and OCfp, SOCi, SOCp, SOCp,and SOCt to OC in P1 and P2. All the contributions were estimated by the tracer-based method.

Figure 4、5展示了生物质燃烧OCbb、真菌孢子OCfp形成的一次有机碳以及异戊二烯SOCi、α-β蒎烯SOCp、β石竹烯SOCc、甲苯SOCt形成的二次有机碳对OC的贡献。OCbb是主要贡献源,而OCfp只占据了少量来源。对于二次有机碳来说,SOCt是最重要的贡献源。OCbb由P1时段(27.6%)下降至P2时段(17.1%),表明秸秆燃烧对NCP上OA的形成具有重要的影响。

研究结论

本研究结果表明:华北平原农村区域夏季有机气溶胶受露天燃烧直接排放影响,生物质燃烧不仅促进生物二次有机气溶胶的形成,而且较为密集的生物质燃烧将会显著影响气溶胶的浓度和组分,从而影响区域尺度上的大气化学性质和气候特征。


【E文载道 整理;CCAPP秘书处 发布】

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