【科研进展】实现飞秒激光对量子材料中原子排布调控并产生亚稳新物态

量子材料中存在众多新奇的物理现象，对量子材料中物性的精确控制是这些奇异现象走向实际应用的关键。利用超快激光与物质相互作用调控量子材料宏观属性是国际上正在发展的重要方向，可实现平衡态下不存在或难以实现的新奇物理现象，为量子材料中物态机理研究和新物态探索提供了新方法。

超快激光与量子材料相互作用产生相干声子模式是凝聚态物理中的普遍现象，但能否利用这类相干声子模式引起晶体结构变化从而在材料中诱导出新物态尚无报道。近期，上海交通大学物理与天文学院张文涛研究组利用自行研制的高能量和高时间分辨率角分辨光电子能谱系统对量子材料1T-TiSe₂电子结构进行了超快激光操控研究。利用超快光激发与电荷密度波相有关的相干声子，引起晶格内原子集体位移，在1T-TiSe₂中观测到激光诱导的从电荷密度波相到亚稳金属态的超快转变，并发现光致亚稳态具有可调的寿命，相关研究工作6月1日以“Ultrafast Switching from the Charge Density Wave Phase to a Metastable Metallic State in 1T-TiSe₂”为题发表在《Physical Review Letters》上。

左：时间分辨角分辨光电子能谱示意图；
(a) 激光泵浦前（左）和后（右）瞬态电子结构；
(b) 高泵浦激发密度下布里渊区中心电子结构随时间的超快演变，点Se2能带在激光泵浦后向费米能级移动，其能量在1 ps之内随时间几乎不变并有平台特征的出现。

过渡金属硫族化合物1T-TiSe₂是一种典型的电荷密度波材料，其电荷密度波相变机制一直备受争议，可能是激子和电子-声子耦合共同作用的结果。在加压和铜掺杂条件下，1T-TiSe₂中还有超导等新奇物理现象的出现，1T-TiSe₂中错综复杂的微观相互作用和丰富的物理相图为激光操控量子材料宏观属性的研究提供了独特的平台。本工作利用红外光泵浦激发电荷密度波材料1T-TiSe₂的电子态，随后用极紫外光照射材料通过光电效应将电子激发到样品外，这些逃逸出的光电子被半球形电子分析器捕获；通过改变泵浦和探测光之间的时间延迟，可以在飞秒时间尺度内研究电子结构随时间的超快演变。实验中发现在红外光泵浦后200飞秒以内，1T-TiSe₂中电荷密度波被瞬间融化，其布里渊区中心Se1能带穿过费米能级有瞬间金属态的出现；同时，布里渊区中心Se2能带向费米能级方向移动大约120 meV，其能量在1 皮秒内随时间几乎不变，表明系统进入一个亚稳态。进一步的研究发现，该光致亚稳态的寿命依赖于泵浦光的激发密度，在最高泵浦激发密度下可以持续超过1皮秒。

(a)   激光泵浦前后的势能面（左）和瞬态势能面随序参量和时间的超快演变（右）；

(b) 高泵浦激发密度下电子结构与序参量动力学过程比较。

以上观察到的新奇现象是基于电声相互作用的原理，由激光操控晶格里原子位置引起的，即在高激发密度下激光诱导的相干声子模式振幅增大，导致晶格里对应的原子集体位移进入亚稳位置，从而进入新物态。进一步的，本研究利用Ginzburg-Landau模型数值模拟重现了实验结果，在高泵浦激发密度下，系统势能面在激光泵浦后被瞬间改变并基于电声相互作用诱导出现与电荷密度波相有关的相干声子模式，相干声子的振动引起晶格内原子大振幅集体位移并停留在远离其平衡态位置，导致具有新奇物理性质亚稳态的形成。

本工作进一步支持了之前我们的发现：在特定泵浦激发密度下，超快激光可诱导样品表面序参量反转，可在量子材料内部诱导序参量分层反转构造具有新奇物理性质二维电子态的结果（Nature 595,239 (2021)）。这种光诱导量子材料中原子集体位移的方式为激光调控量子材料宏观属性提供了新机制和新途径。

实验技术的不断推进是取得新发现的关键，张文涛研究组一直致力于发展高性能和多功能的角分辨光电子能谱系统。在过去几年，张文涛研究组研制了具有国际领先水平的时间分辨角分辨光电子能谱仪（Rev. Sci. Instrum. 90, 063905 (2019)），最近基于图像识别的双目视觉系统在角分辨光电子能谱系统中实现了亚微米精度的样品位置自动定位和修正系统，这为实现上述研究中的时间分辨实验和精细变温实验提供了重要保障（Rev. Sci. Instrum. 93, 103905 (2022)）。

本工作主要由国家重点研发计划、国家自然科学基金、上海市自然科学基金委、上海市教委创新计划和上海市科技重大专项资助、博士后面上等项目资助，与上海科技大学郭艳峰教授课题组、上海交通大学钱冬教授、向导教授合作完成，论文第一作者是上海交通大学物理与天文学院博士后段绍峰，通讯作者为张文涛教授。

文章链接

激光诱导电荷密度波相到亚稳金属态的超快转变研究（PRL 130, 226501 (2023)）:

https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.130.226501

量子材料中电子维度的超快激光操控研究（Nature 595,239 (2021)）报道：

https://news.sjtu.edu.cn/jdzh/20210708/154939.html

图文编辑：刘真

责任编辑：叶丹、朱敏

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