超快科学 | 电子空穴态的阿秒干涉测量
强激光场电离分子后会形成电子-空穴对，其中的空穴将在阿秒时间尺度（10^-18s）内进行演化。准确探测空穴结构及其动力学特性，是强场超快领域的核心问题之一。 利用电离过程中制备的电子， 可以对空穴态进行自探测， 展示出具有高时间分辨的“超快空穴电影”。 通过对这部电影的演员（空穴）、 摄影师（电子）及摄影快门（光场相位）的三重控制， 可对强场电离制备的电子空穴态的含时演化进行重构， 为研究阿秒尺度的物理化学特性提供可行的探测手段。
图1 基于分子的高次谐波与太赫兹辐射重构瞬态分子空穴
引用格式：Yindong Huang, Jing Zhao, Zheng Shu, Yalei Zhu, Jinlei Liu, Wenpu Dong, Xiaowei Wang, Zhihui Lü, Dongwen Zhang, Jianmin Yuan, Jing Chen, Zengxiu Zhao, "Ultrafast Hole Deformation Revealed by Molecular Attosecond Interferometry", Ultrafast Science, vol. 2021, Article ID 9837107, 12 pages, 2021.
DOI：https://doi.org/10.34133/2021/9837107
啁啾脉冲放大技术的发明迎来了飞秒激光的问世，让人类得以一窥飞秒（1 fs= 10^-15 s）量级下的物质世界。飞秒激光技术作为研究工具，是实现微观世界相干特性研究的基础，可以帮助人类以阿秒时间尺度和原子空间尺度对物质进行观测和操控。对于化学反应和生物体系而言，电子以及原子的量子力学行为已经逐步展现出其新奇的特性。对于原子分子内部的阿秒尺度复杂电子动力学的相干操控，可以为制备新的物质形态和产生新的化学反应过程提供重要参考。
激光与物质相互作用可导致强场电离从而产生电子-空穴对。对电子空穴动力学的时间分辨研究，可以获取原子分子内部多电子轨道的含时动态信息，理解电子间的纠缠以及量子相干性的演化。
由国防科技大学赵增秀教授、中国工程物理研究院研究生院袁建民教授和北京应用物理与计算数学研究所陈京研究员等科研人员组成的联合研究团队，研发了测量电子空穴态的分子阿秒干涉系统。通过精确控制激光的偏振、相位和二氧化碳分子取向，实现了分子在强场作用下产生的电子空穴态的原位操控，并用于对分子内电子空穴波包的重构成像。在周期调制的激光场作用下，电离产生的电子与空穴复合会辐射高次谐波。在基频光场基础上施加微弱的倍频场，可以破坏高次谐波产生过程中电子运动的时域对称性，即在阿秒尺度上搭建一种电子干涉仪。这种电子干涉仪会导致偶次谐波和太赫兹波的相干辐射，分别对应于阿秒量级和皮秒量级的电子-空穴动力学行为。实验中我们利用双色激光场泵浦二氧化碳分子，同步探测高次谐波和太赫兹波强度随分子取向和双色场相位延迟的调制。
图2 二氧化碳分子不同取向下的太赫兹辐射强度，红色和蓝色分别是两种双色场相对相位下结果
如图2所示，利用太赫兹刻画自由电子波包，可以标定不同分子取向下的电子电离强度分布。通过独立控制双色场激光的相对相位以及分子的不同取向，可以对分子辐射的太赫兹波和高次谐波进行二维扫描，得到如图3所示的太赫兹和各阶谐波随分子取向和双色场时间延迟的调制。
图3 不同阶谐波和太赫兹辐射随着双色场相对相位和分子取向角度的强度调制
利用太赫兹辐射的最优相位可以标定双色场相位差。谐波在不同分子取向下随激光相位调制的差异，反映了不同取向角度下的分子轨道相干贡献。结合多通道高次谐波辐射理论和TDHF数值计算，可以确定不同通道的贡献，以60阿秒的时间精度记录电子空穴态在强场作用下的扭曲和耦合（如图4所示）。
图4 不同分子取向下电子空穴态的含时演化
研究团队发展了基于高次谐波和太赫兹同步探测的分子阿秒干涉技术，精确控制激光偏振、相位和分子取向，实现了分子在强场作用下产生的电子空穴波包的重构成像，为未来进一步探索分子轨道层析成像、电子迁移过程和电子关联效应探测打下基础。对电子空穴动力学的时间分辨研究，有助于获取原子分子内部电子轨道的动态演化信息，深入理解电子纠缠以及量子相干性的转移，实现原子分子内部阿秒尺度的复杂电子动力学的相干操控，为制备新的物质形态和产生新的化学反应过程提供重要参考。强激光场中的电子空穴动力学的研究刚刚兴起，理解其中电子关联引起的轨道扭曲和空穴迁移，如何更准确地获取分子的动态轨道演化等都有待更深入研究。
作者简介
本文共同第一作者为国防科技创新研究院黄崟东副研究员、国防科技大学物理系赵晶副教授和北京应用物理与计算数学研究所舒正博士后，通讯作者为中国工程物理研究院研究生院袁建民教授、北京应用物理与计算数学研究所陈京研究员和国防科技大学赵增秀教授。
国防科技创新研究院副研究员，2017年毕业于国防科技大学，从事激光与物质相互作用实验研究，在高次谐波与太赫兹辐射同步探测、基于太赫兹波物质表征以及太赫兹超快调控等方向取得了一些创新性成果，湖南省优秀博士学位论文获得者。发表SCI论文10余篇，获国家发明专利授权10项。
国防科技大学副教授，从事强激光与原子分子相互作用理论研究，在强场隧穿电离、高次谐波产生及电子超快动力学成像等方向取得一些创新性研究成果。发表SCI论文20余篇。
北京应用物理与计算数学研究所博士后，主要从事强激光场下原子分子中的多电子动力学研究，通过发展并行框架下的含时Hartree-Fock方法对多电子体系在强激光场中的电离和高次谐波产生等动力学过程进行了深入研究。发表SCI论文10余篇。
国防科技大学教授，极端条件原子分子物理领域专家。主要从事强激光脉冲与原子分子相互作用研究，在阿秒光物理、太赫兹辐射和高次谐波产生机理、空气激光等方向开展了多项在国际上具有影响的独创性研究。发表论文150 余篇，他引2500 余次。教育部新世纪优秀人才支持计划，湖南省121人才工程，全国计算物理学会常务理事，原子与分子物理专业委员会理事，湖南省物理学会副理事长。
国防科技大学教授、中国工程物理研究院研究生院教授，主要从事原子分子物理的基础理论及其在高科技中的应用的研究工作, 包括原子分子结构、电子和原子分子的相互作用及碰撞过程、高温高密度等离子体光辐射参数、辐射不透明度和状态方程理论研究、固体及表面电子结构和磁性的第一原理研究、固体表面电子态和俄歇电子能谱、晶体中原子离子和分子之间的相互作用及晶体力学和热学性质的微观计算、激光引起的热和力学效应、飞秒激光驱动下原子分子的相干太赫兹和高次谐波辐射等。已主持20 余项国家自然科学基金、国家重点研发计划、国家重大基础研究(973)等科研项目。发表学术论文200余篇，国家杰出青年科学基金和教育部跨世纪优秀人才培养计划获得者，芙蓉学者特聘教授，国家重点研发计划项目首席科学家。
北京应用物理与计算数学研究所研究员，主要从事强场原子分子物理方面的研究，发展多种理论方法对原子分子系统在强激光场下的电离、激发和高次谐波产生动力学进行全面系统的研究，在电离动力学中的离子库仑势及分子结构效应等研究方面取得了一系列有重要国际影响的成果。主持和参加国家自然科学基金项目、国家973项目、国家863项目和中物院科学技术基金重大项目等科研项目十余项。中国物理学会原子分子物理专业委员会委员，国家杰出青年科学基金、“百千万人才工程”、有突出贡献中青年专家、中国工程物理研究院“杰出专家”获得者，享受国务院政府特殊津贴。
Ultrafast Science，a science partner journal , 双月刊，由中国科学院主管、中国科学院西安光学精密机械研究所主办。办刊宗旨为：刊载超快科学研究领域的新理论、新技术、新进展、促进学术交流，推动成果转化，提高我国在该领域的科研水平和国际影响力。
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