超快科学 | 晶体取向如何影响固体高次谐波的产生？

导读

半个多世纪以来，激光技术的发展极大地扩大了人们对微观粒子超快动力学的认知。强场超短激光诱导产生的高次谐波在近年来得到广泛研究。晶体作为天生的取向化体系，理论上可实现比等离子和气体更强的高次谐波产生。而晶体取向作为影响高次谐波产生的关键因素，对其进行研究有望为更高效的高次谐波产生提供理论依据。

引用格式：Yuki Kobayashi, Christian Heide, Hamed Koochaki Kelardeh, Amalya Johnson, Fang Liu, Tony F. Heinz, David A. Reis, and Shambhu Ghimire, " Polarization Flipping of Even-Order Harmonics in Monolayer Transition-Metal Dichalcogenides", Ultrafast Science, vol. 2021, Article ID 9820716, 9 pages, 2021.

DOI: https://doi.org/10.34133/2021/9820716

目前，固体高次谐波作为一种新型的光谱探针工具，对诸如晶体能带结构，偶极矩的跃迁，Berry曲率及非平衡激光动力学等超快现象的探测具有极大的应用价值。然而，转换效率仍然是限制固体高次谐波走向实际应用的主要原因。为了探究晶体取向影响固体高次谐波的影响，美国斯坦福大学的Shambhu Ghimire教授带领团队通过实验研究了在单层过渡金属硫化物（WS₂和MoSe₂）的取向对固体高次谐波产生的影响，并通过理论分析与实验结果相对比，成功得到了晶体取向对固体高次谐波产生影响的内在物理过程和机制。

实验中使用的中红外飞秒激光由基于光参量振荡和差频过程的钛蓝宝石系统产生，通过偏振片和透镜后被汇聚在晶体上作为泵浦光。晶体产生的高次谐波通过一组透镜后由CCD相机进行采集。从实验结果可以看出，奇次谐波和偶次谐波出现在1.2 eV - 3.7 eV的范围内。值得注意的是，且3.0 eV - 3.5 eV时偶次谐波的信号最强，这是由于单层晶体空间对称性降低的原因。并通过该实验系统研究了在泵浦光角度在-60° - 60°范围内变化时产生高次谐波的极化特性。

图1 实验装置示意图及产生的高次谐波

此外，通过求解半导体布洛赫方程仿真计算了单层晶体中的非线性电子空穴的超快动力学过程以及产生的高次谐波信号。计算结果表明，低阶的奇次谐波在带内中占据主导，而高奇次谐波和所有的偶次谐波在带间占主导。仿真计算结果和实验所得现象具有很好的一致性。在WS₂晶体中，奇次谐波的偏振方向和泵浦光一致，而偶次谐波受晶体取向影响较大。而MoSe₂晶体所得结论与WS₂晶体具有相反的趋势。

图2 仿真计算所得的高次谐波

总结和展望

本研究提出的实验和仿真结果说明了对晶体取向进行研究有助于揭示晶体中电子-空穴的运动及其对带内和带间的贡献。对实现晶体高次谐波具有重要的应用价值。

主要作者简介

Shambhu Ghimire的研究兴趣是阿秒电子动力学和X射线非线性光学。他利用高强度的中红外激光脉冲，在晶体固体中产生时间尺度为阿托秒（十亿分之一秒）的电子振荡,并产生极其非线性的电流，随后以激光的高阶谐波形式辐射出来。Ghimire的研究项目将推进对高强度激光与物质相互作用的基本理解,同时也是是美国能源部科学办公室颁发的青年研究者奖的获得者。 

期刊简介

Ultrafast Science，a science partner journal , 双月刊，由中国科学院主管、中国科学院西安光学精密机械研究所主办。办刊宗旨为：刊载超快科学研究领域的新理论、新技术、新进展、促进学术交流，推动成果转化，提高我国在该领域的科研水平和国际影响力。　

期刊报道范围为阿秒光源、阿秒物理、超快激光和应用、超快成像、超快光谱、超快诊断、超快材料和探测器、超快太赫兹光子、超快电子、超快化学物理等。欢迎关注及使用期刊出版内容，感谢赐稿！  ISSN 2097-0331    EISSN 2765-8791国内刊号    CN 61-1519/O4

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