超快科学 | 固态高次谐波中电子空穴与临近原子的碰撞动力学

导读

固体高次谐波在产生短波长光源以及亚纳米空间和阿秒时间分辨率下晶体动力学成像中具有非常重要的应用前景。然而，由于周期性排布原子构成的复杂环境，固体高次谐波产生机制尚不明确，诸多实验及理论预言仍没有一个统一的物理图像来解释。建立清晰的电子空穴动力学过程与能带结构、高次谐波谱间的关联图像，将为固态高次谐波调控及其在固体能带结构相关时空动力学成像方面奠定基础。

图1. 固体高次谐波中电子（空穴）与临近原子的碰撞动力学

引用格式：Ruixin Zuo, Alexander Trautmann, Guifang Wang, Wolf-Rüdiger Hannes, Shidong Yang, Xiaohong Song, Torsten Meier, Marcelo Ciappina, Huynh Thanh Duc, Weifeng Yang, "Neighboring Atom Collisions in Solid-State High Harmonic Generation", Ultrafast Science, vol. 2021, Article ID 9861923, 8 pages, 2021.

DOI: https://doi.org/10.34133/2021/9861923

提取物质内部结构和极短时间尺度内动力学信息是人类永恒的科学目标。高次谐波，一种高分辨率光谱，已被证明是行之有效的提取超快时空动力学信息的手段。强激光脉冲与物质发生相互作用时，电离电子在激光和库仑场的共同作用下运动。电子与其母离子在一定条件下复合释放出高能光子。这些紫外/极紫外波段的光子携带着结构和电子动力学信息。因此，建立电子动力学过程与高次谐波谱间直接的映射关系是提取超快时空信息的关键。

原子高次谐波中的动力学可以用电离-激光场拉回-复合的“三步模型”描述。相比惰性气体原子，固体是由周期性排布原子构成的复杂环境，在固体中电离产生的电子-空穴对会在电场和周期性势场中运动。由于涉及到电子（空穴）与附近原子的碰撞过程，固体高次谐波的产生机制变得非常复杂，很多实验及理论预测，如MgO晶体谐波的各向异性 [Nat. Phys. 13, 345 (2017); Nat. Photon. 14, 183 (2020)]，固体谐波中类似原子高次谐波的再复合机制 [Nature 522, 462 (2015)]及ZnO晶体高次谐波的非局域化 [Phys. Rev. X 7, 021017 (2017)]难以用一个统一的碰撞图像来解释。

由汕头大学杨玮枫教授、宋晓红教授、德国帕德博恩大学T. Meier教授和广东以色列理工学院M. Ciappina副教授等组成的联合研究团队发现，电子（空穴）的波粒二相性对建立统一碰撞图像至关重要。电子（空穴）是否与临近原子碰撞取决于电子（空穴）从激光场中获得的动能的大小。如果电子获得动量较小，电子（空穴）只在布里渊区一个非常小的区域运动。电子（空穴）的德布罗意波长远大于原子的尺寸，这种情况下，波的性质主导动力学，电子（空穴）直接穿过临近的原子就好像这些原子不存在一样，在临近原子的位置没有发生碰撞，这对应图二中MgO晶体低次谐波弱的各向异性以及在其他固体介质中观测到的类似原子“三步模型”的高次谐波产生机制 [Nature 522, 462 (2015)]（图一）。

图2. MgO晶体高次谐波角分布的实验、理论对比。实验数据来源于Nat. Phys. 13, 345 (2017)

当电子（空穴）在激光电场反向前就获得较大的动能，电子（空穴）的德布罗意波长与原子的尺寸相当时，就会与临近原子发生碰撞。由此可解释MgO晶体高阶谐波的各向异性 [Nat. Phys. 13, 345 (2017); Nat. Photon. 14, 183 (2020)]（如图二、图三所示）。此外，研究团队发现电子（空穴）与临近原子的不同碰撞次数是导致晶体中高次谐波非局域效应[Phys. Rev. X 7, 021017 (2017)]的根本原因。更为重要的是研究团队发现电子（空穴）与相邻原子的碰撞直接反映了固体能带结构的信息，进而编码到高次谐波谱中。

 图3. 能带结构与碰撞动力学的对应关系

总结和展望

研究团队建立了固体高次谐波中电子（空穴）与临近原子碰撞的统一物理图像，进而给出电子（空穴）能带结构与高次谐波谱间清晰的对应关系。研究团队揭示了几个不同实验和理论观察背后的碰撞机制，为理解阿秒时间尺度内的波粒二象性和通过高次谐波提取能带结构和时空动力学信息打下了坚实的基础。

作者简介

左瑞欣，汕头大学博士研究生，从事激光与固体体系相互作用产生高次谐波的理论研究。在物理学、光学知名期刊Optics Express, Physical Review A等上发表论文多篇。

Marcelo Ciappina博士于2005年在阿根廷Balseiro研究所获得博士学位，并于2019年获得捷克科学院的研究教授称号。他曾在位于德国、新加坡、美国、西班牙和捷克等的著名研究机构从事科学研究，现为广东以色列理工学院副教授。他的研究领域包括阿秒科学和原子碰撞理论。

杨玮枫，汕头大学教授、博士生导师，广东省物理学会理事会理事，广东省“先进光学与光电子学”创新团队负责人，教育部大学物理教学指导委员会中南地区工作委员，广东省物理类专业教学指导委员会委员。从事研究方向为：新型光场调控、强场阿秒物理。开创性提出了基于深度学习费曼路径积分的强场动力学方法，并在探测强场光电离阿秒时间延迟等方面做出一些具有重要创新性的研究工作。以第一作者/通讯作者在重要国际学术刊物Physical Review Letters 等上发表高质量学术论文四十余篇，H-index 18。先后入选上海市科技启明星计划，全国优秀博士学位论文，广东省“千百十工程”省级培养对象，广东省“扬帆计划”引进紧缺拔尖人才等。

宋晓红，汕头大学教授、博士生导师，主要从事超快激光物理以及超快纳米光子学方面的研究。已在Physical Review Letters 、Physical Review A，Optics Express等发表论文四十余篇。相关研究获多个国家自然科学基金支持。2007年获饶毓泰基础光学奖。2017年入选广东省“扬帆计划”培养高层次人才。

Torsten Meier, 德国帕德博恩大学教授。主要研究领域为非线性光学及量子光学，重点关注超快强场及多体关联效应相关研究。累计发表论文230余篇，文章引用次数超过7800余次，H-index为43 （根据google scholar, 2021年9月）。Meier教授是德国研究基金会Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG)的Heisenberg fellow。相关研究获多个DFG基金资助包括the Collaborative Research Center/Transregio 142 “Tailored Nonlinear Photonics“.

期刊简介

Ultrafast Science，a science partner journal , 双月刊，由中国科学院主管、中国科学院西安光学精密机械研究所主办。办刊宗旨为：刊载超快科学研究领域的新理论、新技术、新进展、促进学术交流，推动成果转化，提高我国在该领域的科研水平和国际影响力。　

期刊报道范围为阿秒光源、阿秒物理、超快激光和应用、超快成像、超快光谱、超快诊断、超快材料和探测器、超快太赫兹光子、超快电子、超快化学物理等。欢迎关注及使用期刊出版内容，感谢赐稿！  ISSN 2097-0331    EISSN 2765-8791国内刊号    CN 61-1519/O4

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