前沿进展 | 阿秒激光直接探测电子动力学

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“前沿进展”栏目，旨在介绍科研人员在光学领域发表的具有重要学术、应用价值的论文，促进研究成果的传播。部分论文将推荐参与“中国光学十大进展”评选。

01 导读

近日，德国、英国以及匈牙利的合作研究团队，借助欧洲极端光学基础设施中的阿秒脉冲激光器，对氩原子吸收极紫外光子后的非线性动力学行为进行了探究。该工作以阿秒激光和探针，对电子动力学行为进行了详细的表征，并通过实验测量与数值模拟结合的方式，论述了不同离子的形成机制，证明了阿秒脉冲对于电子动力学行为进行探测的可能性。2022 | 前沿进展

02 研究背景

因为创造出啁啾脉冲放大技术(CPA)，法国物理学家Gérard Mourou获得了2018年的诺贝尔物理学奖。CPA技术一举突破了以往激光单脉冲能量受限的技术瓶颈，直接改变了未来数十年超快超强激光的发展格局。在此基础上，建造一台全球最强的激光器成为了无数学者、政府机构以及设备供应商都梦寐以求的课题。

在Mourou教授以及欧洲科学界的不懈努力下，欧洲极端光学基础设施(ELI)项目最终于2009年落地。尽管ELI项目命途多舛，但基本实现了最初的预期指标。ELI下有三个子项目：ELI光束线(ELI-Beamlines)、ELI核物理(ELI-NP)以及ELI阿秒(ELI-ALPS)。其中，ELI-ALPS落成于匈牙利，据悉，该项目正集中精力研发一台超强阿秒激光器（重频：1 kHz; 脉冲宽度：8 fs；峰值功率：15 TW），旨在以超强的阿秒脉冲激光探索原子及电子的运动规律。本次研究报道的实验结果，便是基于这台激光器得到的。

图1 为ELI-ALPS项目工作的研究人员

超强脉冲激光是超强物理学科的基石，它不仅为人们提供了探索微观物质结构及其运动规律的重要手段，而且还使得人们可以对原子分子中的电子动力学过程进行实时探测和操控。过去十几年间，超强光场与原子相互作用产生的一系列高阶非线性物理现象，引起了研究人员的关注，而其中最有代表性的，莫过于高次谐波产生(HHG)。HHG不仅可以用来对分子轨道进行成像，还可以利用产生的高次谐波合成阿秒脉冲来直接对激光脉冲电场进行成像、探测原子分子体系中的超快电子运动。

在以往的研究中，研究人员偏向于利用近红外场的HHG光谱技术来进行电子动力学的研究。一般来说，近红外强激光的获得方式较为简单，相关的研究也较为成熟；但作为代价，近红外场的系统存在极为强烈的扰动，并且会对微观粒子之间的势能产生难以预测的影响，这就对底层物理过程的理解变得困难。

此外，传统对电子动力学的研究仅能精确分辨双光子的吸收过程，而当一个原子吸收多个光子后，其电离过程变得复杂。多光子吸收后原子及电子动力学的观测，除了需要合适的激发光源，还需要一个与之相匹配的成像探针。

近日，来自德国、英国以及匈牙利的研究团队，基于ELI-ALPS项目中稳定的阿秒激光器，设计了一种新型阿秒极紫外探测技术，为原子及电子动力学行为的观测提供了新的思路。

图2  新型阿秒极紫外探测技术概念图

03 研究亮点

新型光谱探测技术的主要亮点在于其对多光子吸收过程的精准探测。与传统探测方式不同的是，该技术采用波段在极紫外(XUV)的光场，大大降低了系统中的质动力效应，对多个电子实现了精准的控制。此外，该探测技术的激发光源及光谱探针都采用了阿秒脉冲，这一点也是以往研究（大多是阿秒和飞秒的组合）不具备的。值得一提的是，基于APLS项目中高质量的阿秒激光器，该研究获得了理想的阿秒脉冲序列(APT)，其意义在于给阿秒脉冲提供了一个恰当的间隔，使其能够更加精准地反馈电子的运动行为。同样受益于APLS项目的还有XUV的光子能量，在具有较大能量的情况下，单个XUV光子就能触发多电子动力学行为，例如俄歇效应等。具体地，该实验观测了氩 (Ar)原子在经历多光子吸收后的微观非线性动力学过程，具体的实验装置如图3所示。该装置总长18 m，光源采用了光学参量啁啾脉冲放大(OPCPA)系统中脉宽为9 fs的近红外（中心波长在800 nm附近）脉冲。光源在耦合进实验装置时，首先会因受到球面镜（焦距为5 m）的聚焦作用而被汇聚至长约30 cm的氙气室中，这一步是为了产生HHG以实现APT的输出。APT在从氙气室中输出后会先经过一个滤波器，使自身中心波长调整到100 nm处。XUV脉冲产生后，便进入了实验装置中最关键也是最精妙的地方：靶室。

图3 实验装置示意图

高能XUV光子在进入靶室后，会入射至涂有碳化硼(B₄C)的分裂球面镜上：分裂球面镜使APT产生了两个具有固定时延差的分量，同时以其对光束的会聚作用，增加了XUV脉冲的峰值强度(10¹⁴W/cm²)，并将脉冲会聚至高速成像光谱仪(VMIS)的相互作用区域，使得高能XUV脉冲与Ar原子气流充分反应，同时相关的数据也得以完整记录。在此项研究中，XUV光子的能量保持在16~34 eV的范围内，在这个能量状态下，Ar²⁺和Ar³⁺离子可以通过双光子或三光子吸收过程产生。进一步地，研究人员探究了离子形成的机制，并将测量所得到的相关结果同实验测量数据进行了对比。需要说明一点，由于建模本身具有极大的复杂性，故实验的理论计算部分采用了蒙特卡罗方法进行估算。

图4 不同离子产量的测量

如图4所示，研究人员进行了不同种类的测量。前者对两个APT在空域上重叠，而时域上设置间隙，最终的测量结果存在较大的振荡；可以发现，时延的设置会对Ar³⁺的产量产生巨大影响（大约一倍），振荡周期大约是激光脉宽的一半，该结果说明激发光与成像探针中的单个阿秒脉冲发生重叠时，Ar³⁺的产率最大。而后者则为两个APT之间设置了20 fs的间隔，并横向扫描其中一个APT焦点的位置；在这种情况下，Ar²⁺和Ar³⁺的产率分别得到了1.6倍与3倍的提升。通过建模，研究人员分别对0和0.66 fs的延时状况进行了仿真模拟，模拟过程使用了两个较短的APT（图5中的灰色区域）。可以看出，在模拟时，离子形成都是分步进行的，从图5(a)中可以发现：Ar³⁺离子产率在1.1~1.6 fs的时间窗口中出现了极大的跃迁。这说明Ar²⁺离子的产生主要依赖于对光子的吸收，而Ar³⁺离子的形成既取决于Ar²⁺离子的瞬时布局，也取决于XUV的瞬时强度。图5 不同离子产率随时间变化的模拟

04 总结与展望

本项工作基于高质量XUV阿秒脉冲序列，设计了XUV泵源与探针并详细探究了不同种类Ar离子的形成机制，使得对于多电子运动方式的实验研究成为了现实。事实证明，脉宽在阿秒量级的双XUV测量模式是深入了解多电子动力学行为的有效途径，该实验还可以拓展到其他离子形成机制的研究中，具有极强的科学价值。

文章链接：

https://doi.org/10.1364/OPTICA.456596

编辑 | 张新蕾

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