机器学习和密度泛函计算结合高速准确筛选光伏材料丨CellPress论文速递
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物质科学
Physical science
近日，西北大学冯宏剑课题组提出了结构依赖的光伏材料的快速原子级精度机器学习预测方法，预测的光伏材料的理论效率超过26%，为探索制备新一代高稳定性无机太阳能电池提供了优质的备选材料。文章发表于Cell Press细胞出版社旗下期刊Cell Reports Physical Science上。
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研究亮点：
1. 提出了结构依赖的光伏材料的快速原子级精度机器学习预测方法。
2. 新预测的无机光伏材料的理论PCE超过26%，可与冠军吸光层钙钛矿材料相媲美。
机器学习和密度泛函计算结合高速准确筛选光伏材料
近年来由于能源短缺和化石燃料造成的环境污染问题仍迫在眉睫，寻找能替代化石能源的可再生清洁能源是当下研究的热点。太阳能有着取之不尽、用之不竭、可再生的能源特征，对于优化能源消费结构、减少环境污染和全球温室效应的意义十分重大。太阳能电池经过了几代的发展，新型的钙钛矿太阳能电池在小面积电池效率提升方面取得了不俗的表现（PCE≈25.2%），然而由于材料内禀的属性使得有机无机杂化钙钛矿材料的环境稳定性还有待提高，因此很有必要寻找新型的高效率的太阳能吸光材料。由于有机无机杂化光伏材料在工作条件下容易分解，因此探索性能优异的高稳定性的无机光伏材料有着重要的实用价值。
新型光伏材料高效率筛选可以显著缓解传统光伏研究中研究周期长、浪费大的问题，机器学习被广泛应用在材料预测领域，不仅可以加速新材料的发现，而且已经成功地应用于预测材料的电子特性。机器学习(ML)和密度泛函理论(DFT)电子结构计算相结合的方法，极大地提高了光伏材料设计开发的准确性和效率。
要点1：结构依赖机器学习模型的训练和预测
构建机器学习算法将计算材料库(CMR)中的2398种高通量光伏材料作为输入数据集训练机器学习模型，训练集选取了不同晶体结构的光伏材料，目的是使得训练的模型具有预测不同晶体结构材料的优势。选取了不同晶体结构、不同空间群的3587种化合物组成的预测数据集进行机器学习预测，最后通过DFT稳定性和电子结构计算对机器学习的预测进行验证。
▲图1.机器学习框架和不同晶体结构的训练集
▲图2.不同晶体结构的预测数据集材料
要点2：梯度增强回归(GBR)模型的优化和预测
梯度增强回归(GBR)中可以通过设置超参数来限制弱学习器的深度，避免过拟合。GBR算法是一种集成的ML算法，它将几个弱树式学习器组合成一个单一的强学习器，在不同的材料预测特别是光伏材料的预测和筛选中都有很好的表现。选取了GBR训练机器学习模型，并利用RFECV方法对初始的271种特征值进行特征值优化筛选进一步优化模型，优化的机器学习模型达到了很好的准确性
▲图3 GBR模型评估
要点3：DFT电子结构计算验证机器学习的预测
通过机器学习预测了285个潜在的光伏材料，基于密度泛函理论DFT电子结构计算对预测结果进一步筛选，通过计算得到了6种较为理想的材料。利用从头算分子动力学(AIMD)来筛选它们的热稳定性，结果表明，Ca8As8Sn4和Sr8As8Sn4不能保持原有的晶体结构，因此被排除在预测和进一步的评估之外。
DFT电子结构计算进一步筛选出了四种理想的光伏材料Ba4Te12Ge4、Ba8P8Ge4、Sr8P8Sn4、Y4Te4Se2。通过对能带对称性、光学跃迁几率、价带顶和导带底附近的态密度分布、带边跃迁、光生载流子传输行为的研究，发现这四种材料具有很好的结构和热力学稳定性，同时具有优异的光吸收性能，其理论光电转换效率超过了26%。
▲图4. 四种预测材料从头算分子动力学稳定性测试
▲图5.四种预测材料的带边态密度
▲图6.四种预测材料的能带结构、带边跃迁概率以及相应的晶体结构
▲图7.四种预测材料的光吸收和理论效率
小结：
机器学习结合DFT电子结构计算筛选了四种无机光伏材料Ba4Te12Ge4、Ba8P8Ge4、Sr8P8Sn4、Y4Te4Se2。他们具有很好的结构和热力学稳定性，同时具有优异的光吸收性能，其理论光电转换效率超过了26%，在光伏领域有着巨大的应用潜力，为探索制备新一代高稳定性无机太阳能电池提供了优质的备选材料。
第一作者：冯宏剑
通讯作者：冯宏剑
通讯单位：西北大学
相关论文信息
相关结果发表在Cell Press细胞出版社旗下期刊
Cell Reports Physical Science上，
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▌论文标题：
Predicting Inorganic Photovoltaic Materials with efficiencies >26% via Structure-relevant Machine Learning and Density Functional Calculations
▌论文网址：
https://www.cell.com/cell-reports-physical-science/fulltext/S2666-3864(20)30190-9
▌DOI：
https://doi.org/10.1016/j.xcrp.2020.100179
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