2023年Joule中国作者高下载论文精选

物质科学

Physical science

Joule作为Cell Press细胞出版社旗下的能源旗舰期刊，自2017年创刊以来，已累计发表文章1409篇，总下载量逾1140万次。为感谢所有支持Joule期刊论文发表、审查和阅读的科研工作者们，编辑部决定推出此论文精选与大家分享我们所发表的有影响力的能源研究。

在此，我们很高兴为您带来2023年中国作者在Joule上发表的高下载论文精选，以飨读者。我们期望这些精选论文能够为读者提供有价值的见解，并为您的研究提供新思路，希望大家喜欢且踊跃投稿！感谢您的支持！（识别下列图中的二维码阅读论文，中文摘要内容仅供参考，请以英文原文为准）

逐步光催化辅助分解碳水化合物为H₂

利用太阳能进行生物质转化可以提供绿色氢气，但由于太阳光的间歇性和生物质C-C键的不完全裂解，使得目前的生物质光重整产氢极不稳定，虽然效率较高但产量有限。基于此，来自中国科学院大连化学物理研究所的王峰研究员、罗能超副研究员团队与的里雅斯特大学Paolo Fornasiero教授团队合作，在光催化生物质制氢方面取得新进展。他们提出一种“C-C键优先”的策略，通过优先将碳水化合物转化为适合运输的液态氢载体（LHCs，由HCOOH和HCHO组成）来避免上述缺陷。随后，LHCs被完全分解，只释放H₂和CO₂。这个循序渐进的过程使得碳水化合物的C-C键可以完全断裂，并且每千克葡萄糖可以提供44克H₂。在流动装置中，间歇性太阳能提供光能和热量来分裂葡萄糖以产生LHCs（2.5 mmol h⁻¹）。该工作通过强调生物质C-C键优先断裂的重要性，为氢气的制备和储存提供了新思路。

▲长按图片识别二维码阅读原文

PEM电解水钌基阳极稳定策略

质子交换膜（PEM）电解水具有电流密度大、效率高、结构紧凑等优点，但其铱（Ir）基阳极催化剂稀缺且价格昂贵的问题制约了其实际应用。基于此，来自北京化工大学的孙晓明和邝允教授团队设计了一种高价态难溶金属铌掺杂RuO₂材料作为高效稳定的酸性析氧反应（OER）的无Ir催化剂。在200 mA cm⁻²的条件下，Nb_0.1Ru_0.9O₂具有极低的过电位（204 mV）和极好的稳定性，在360 h的耐久性测试中具有极低的衰减率（25 μV/h），仅为其他钌基催化剂在10 mA cm⁻²条件下电压衰减率的1/100。以Nb_0.1Ru_0.9O₂为阳极的PEM电解槽在300 mA cm⁻²下运行100小时后仍未失效。氧中间体对活性Ru位点的吸附增强降低了OER能垒，而在OER过程中，Nb掺杂增强了电子向Ru的转移和Nb⁵⁺的形成，因此延长了催化剂的耐久性。

▲长按图片识别二维码阅读原文

23.4%：柔性钙钛矿太阳能电池光电转换效率新突破！

柔性钙钛矿太阳能电池（pero-SCs）是光伏市场上晶硅太阳能电池的最佳补充。然而，由于钙钛矿晶粒在塑料衬底上的不可控生长和固有的高杨氏模量，其光电转换效率（PCE）和机械稳定性远远落后于行业标准。基于此，来自苏州大学的李耀文教授团队开发了一种原位交联辅助钙钛矿晶粒生长策略。他们设计了一种可随钙钛矿生长的原位交联双（（3-甲基氧杂环丁烷-3-基）甲基）噻吩-2,5-二羧酸盐，其配位能力和交联温度可以实时精细调节钙钛矿的质量，从而获得具有高结晶度、大尺寸晶粒、少晶界和明显晶体择优取向的高质量钙钛矿薄膜。此外，在钙钛矿晶界处聚集的弹性交联聚合物可以有效地释放机械应力。因此，基于这种钙钛矿薄膜的柔性pero-SCs的PCE实现了创纪录的23.4%（认证为22.9%），与刚性器件相当。重要的是，柔性pero-SCs还显示出强大的弯曲耐久性。

▲长按图片识别二维码阅读原文

水系锌电池锌金属负极的十大关注点

迄今已有数以千计的文章报道了锌金属负极（ZMA）的电化学稳定性/可逆性提高的方法。然而，该领域仍有一些科学概念、工程因素、机理模型以及表征局限性仍未得到全面认识。基于此，来自厦门大学的乔羽教授团队基于公平的实验结果，提出了关于ZMAs的十个关键科学问题，主要包括：（1）对基础电化学和晶体学术语的科学概念误解；（2）影响基于操作模式和“边缘效应”的库仑效率（CE）评估的非科学工程因素，以及调节电池性能的电池参数；（3）涂层修饰和Zn₄(OH)₆SO₄·xH₂O（ZHS）副产物的影响机制；（4）常用表征工具的局限性和先进原位技术范例的准确性。本文不仅提出了目前存在的困境，并且为解决相应的病症提供了合适的方法。同时也希望本文能够唤醒水系锌电池盲目进展的研究现状，为科学有效地建立理论模型和设计修正策略提供建设性的指导。

▲长按图片识别二维码阅读原文

脒基Dion-Jacobson 2D钙钛矿用于高效稳定的2D/3D异质结构钙钛矿太阳能电池

在金属卤化物钙钛矿太阳能电池中，2D/3D体相异质结构的形成对器件稳定性有积极影响，但可能对电荷传输和功率转换效率（PCE）有害。来自陕西师范大学的赵奎教授和冯江山副研究员团队发现，脒基Dion-Jacobson 2D钙钛矿能够在钙钛矿太阳能电池中创建高效且稳定的FAPbI₃基2D/3D异质结构。时间分辨光学表征表明在钙钛矿薄膜形成的过程中，2D钙钛矿辅助3D钙钛矿的成核/生长，因此降低了钙钛矿薄膜中空隙和大块缺陷的浓度，从而实现了电荷的有效传输。这种基于2D/3D异质结构的平面钙钛矿太阳能电池在刚性和柔性衬底上的效率分别为24.9%和22.3%，是目前所有2D/3D复合太阳能电池中效率最高的。此外在环境条件下（相对湿度30%-40%）储存1000小时后，未封装的刚性太阳能电池的原始效率保持在97%，而在3000次弯曲循环后，柔性太阳能电池的原始效率仍保持在92%，进一步证明了稳定性的提高。

▲长按图片识别二维码阅读原文

通过共价键合策略使非挥发性有机阳离子钙钛矿能够用于高度稳定和高效的太阳能电池

钙钛矿有机成分的损失不可避免地引发了诸如离子迁移、缺陷增加和有机蒸汽等一系列不良后果，从而严重限制了钙钛矿太阳能电池（PSCs）的性能，并阻碍了其商业化应用的进展。为了避免这一问题，来自复旦大学的詹义强教授、蔚安然副研究员团队联合维多利亚大学的Jeremy E. Wulff教授团队合作，首次提出一种新的共价键合策略，即利用双重氮杂环（BD）分子与钙钛矿的有机阳离子共价键合稳定钙钛矿有机组分。实验和从头模拟结果证实了BD分子有效固定有机阳离子并最终增强钙钛矿的热、照度和电偏置电阻性能的功效。通过该策略，作者成功实现了高效（效率24.36%，认证效率24.02%）和超稳定的PSCs的构建，该体系即使在1000小时的运行测试后仍可保持其初始效率的98.6%。

▲长按图片识别二维码阅读原文

MOFs材料助力锂-氯气二次电池

可充电锂-氯气（Li-Cl₂）电池被认为是最先进的电池储能系统之一，而设计具有合理多孔结构的正极材料对于实现高性能锂-氯气二次电池至关重要。基于此，来自中国科学技术大学的陈维教授联合江海龙教授和李震宇教授团队采用一种功能化金属有机框架材料（MOFs）作电极，实现了Li-Cl₂电池中氯气化学吸附储存的提升。通过理论计算预测，作者筛选出具有-NH₂官能团的高度多孔MOFs材料UiO-66-NH₂，作为应用于Li-Cl₂电池的模型。使用NH₂功能化MOF（Li-Cl₂@MOF）为电极的Li-Cl₂电池具有高达2000 mAh/g的高比容量，并且室温下可在1000 mAh/g的比容量下高度稳定地进行500次循环。同时，其还具备优异的低温性能，-25°C在容量为1000 mAh/g的情况下，展现出高达3.5 V的高压和99.7%的库仑效率（CE），且可稳定循环300次。此外，Li-Cl₂@MOF电池在硬币电池中具有4.4 mAh/cm²的高面积容量，在大型袋式电池中具有超过120次循环的99%的CE。这项工作为功能化MOFs作为锂离子电池正极的应用开辟了道路。

▲长按图片识别二维码阅读原文

全印刷平面水汽发电器件的高效规模化集成

无处不在的水分对可持续发电具有特别的吸引力。然而，严格的装配程序限制了水汽发电器件（MEG）的高效大规模集成。基于此，来自清华大学的曲良体教授团队开发了一种基于调制聚阳离子和聚阴离子墨水的全印刷平面水汽发电器件（PMEG）以最大限度地获得水分，并使其免受严格的组装和设备封装的限制。PMEG单元（仅0.3 cm²）可产生高达1.1 V的开路电压，以及2.6 μW cm⁻²的功率密度。而具有200个PMEG单元集成的薄片可提供200 V的最大电压和1.3 mA的电流。为了满足紧凑型电子产品的按需供电需求，作者还构建了标准电源模块。此外，可扩展和可定制的PMEG阵列可以与柔性电路兼容集成，作为概念验证，本文首次实现了由水汽产电器件、储能器件和功能器件组成的全印刷功能集成系统，显示了其在便携式、集成化自供电系统中的应用潜力。

▲长按图片识别二维码阅读原文

用于中温氨合成的高效电化学质子传导膜反应器

氨是一种无处不在的化工原料和氢载体，具有广泛的工业应用价值，其主要来源是基于高能耗的Haber-Bosch工艺，且伴随着较高的全球能源消耗和二氧化碳排放。如何开发高效、环保的氨合成方法具有重要研究意义。基于此，来自清华大学的王海辉教授团队联合华南理工大学薛健副研究员等人采用耐CO₂性能优异的La_5.5WO_11.25−δ（LWO）膜反应器，开发了一种高效氨合成技术，并通过耦合中温氢气纯化，提高了电催化氮还原反应的性能，从氢分子中产生的质子可以原位供给氮加氢合成氨。研究表明，在350℃，2500 μA cm⁻²的条件下，可获得最高的法拉第效率（FE）为43.8%，氨合成速率为231.1 μg h⁻¹ cm⁻²。这一极具发展前景的中温制氨电化学膜反应器为促进氨合成工业的发展提供了可行的发展方向。

▲长按图片识别二维码阅读原文

反溶剂调控准固态反应稳定的锂硫电池

从溶解-沉淀到准固态硫反应的转变，限制了Li-S电池的多硫化物穿梭和贫电解质操作，进而导致反应动力学较差。基于此，来自北京大学的庞全全特聘研究员团队通过使用低密度和低成本的芳香族反溶剂，证明了对于调控准固态硫反应至关重要的微溶剂化电解质（SSEs）的结构重组。芳香族反溶剂破坏了浓缩四氢呋喃（THF）电解质的互连结构，并产生了独特的溶解单质硫的亚结构，从而加速了硫的消耗和重组、保持了超低的多硫化物溶解度，并进一步导致锂金属上形成坚固的固体电解质界面（SEI）。实验结果表明，在5 μL mg_硫⁻¹的贫电解质条件下，硫正极为3 mg_硫cm⁻²的锂电池可以稳定循环约160次。该工作为通过溶剂创新来微调电解质微观结构提供了新的见解，为开发出高能量、廉价且耐用的硫基电池奠定了基础。

▲长按图片识别二维码阅读原文

Joule发表的突破性研究涵盖了能源研究的所有领域，从基础实验室研究到宏观政策以及分析。感谢所有科研工作者对Joule一路发展的支持，期待大家将优秀的工作投稿给我们！

推荐阅读

▲长按识别二维码关注细胞科学

点击 阅读原文 访问期刊主页