清华大学李敬锋等：SnSe基新型热电材料重要进展

清华大学李敬锋教授课题组联合国内多家单位在SnSe基新型热电材料的结构与性能调控方面取得重要进展，研发出一种高性能n型SnSe多晶强织构热电材料，其热电优值（ZT值）在层外方向达到1.5 @ 783 K，相关成果以“Highly  Textured N-Type SnSe Polycrystals with Enhanced Thermoelectric Performance”为题发表在Research上(Research, 2019, 9253132, DOI: 10.34133/2019/9253132）

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///研究背景///

热电材料是一种可实现热能和电能相互直接转换的重要功能材料，在深空探测与开发废热回收和精确制导等关键领域有着不可替代的重要应用，研发高性能热电材料显著提升热电转换效率具有重要的科学意义和应用价值。近年来，热电材料研究受到极大重视，在传统热电材料的性能提升和新型热电材料的探索发现等方面取得显著进展。

具有层状晶体结构的SnSe是近年来发现的新型热电材料，与Bi₂Te₃和PbTe等传统热电材料相比具有原料资源丰富和环境友好等优势，其单晶材料的热电性能表现出一定的吸引力，特别是具有“三维电荷/二维声子”传输特性的n型SnSe材料在晶体层外方向表现出优异的热电性能。从热电优值ZT的定义ZT= (S²σ/κ)T可见，在一定的温度T下，高效热电材料需要同时具有大的温差电动势S与电导率σ和低的热导率κ，但热电参数之间复杂的关联关系使高ZT值的获得成为一个巨大的挑战。由于层间的弱结合力，层状结构化合物沿层外方向具有低热导率，因此，将研究聚焦到提升该方向的电学性能上是十分必要的。为此，该工作基于掺杂改性提高导电性的工作基础上，提出了研发兼顾层状结构和多晶材料优势的强织构SnSe热电材料的新思路。

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///研究进展///

清华大学李敬锋教授课题组等采用机械合金化结合放电等离子体烧结（Spark Plasma Sintering, SPS）成功制备了Br掺杂n型SnSe多晶热电材料，通过类似于热锻的多次SPS烧结得到了强织构组织（图1），热电性能表现出明显的各向异性。

图1   织构化过程和织构表征

由于强烈的晶界散射和层状结构特征，n型SnSe多晶热电材料在层外方向（与SPS压力方向平行）的热导率大幅下降，同时，织构组织对载流子传输方向的影响也使得Seebeck系表现出各项异性，进而在层外方向获得了不低于层内方向（与SPS压力方向垂直）的功率因子PF（PF= S2σ）（图2）。相比未经织构化处理的样品，具有强织构组织的SnSe0.94Br0.06多晶材料的ZT值达到1.3 @ 783 K，提高了30%。

图2 织构化后热电性能对比

在织构化处理的基础上，作者又通过Sn补偿的施主掺杂作用进一步提高n型SnSe材料的电传导性能，而过量Sn以单质颗粒形式存在于SnSe基体中增强了对声子的散射作用（图2），从而抑制了晶格热导率的增加，Sn_1.005Se_0.94Br_0.06的ZT值达到1.5 @ 783 K。

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///未来展望///

开发层状结构的多晶热电材料是面向热电转换技术应用研究的重要组成部分。此项工作无疑为我们提供了一种行之有效的多晶材料织构工程处理策略，通过强化织构组织和增强层外电传输性能将帮助我们进一步优化具有各向异性结构的热电材料的性能。

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///作者简介///

李敬锋现任清华大学材料学院教授，教育部长江学者特聘教授，国家杰出青年基金获得者，《Journal of Materiomics》主编，中国材料研究学会热电材料与应用分会主任委员。目前主要研究领域包括热电材料与微器件、无铅铁电压电陶瓷及薄膜，MEMS材料技术。

赵立东现任北京航空航天大学材料学院教授，2015年青年千人，教育部长江学者特聘教授，国家杰出青年基金获得者。主要研究兴趣为具有层状结构材料的电性能和热性能传输。

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