查看原文
其他

厦门大学冯明宝课题组,博士生一作登上Water Research顶刊

The following article is from Environmental Advances Author 冯明宝副教授团队


点击标题下「博士人才网」关注我们

发布来源:Environmental Advances

整理:小博



第一作者:殷倩 2023级博士生(厦门大学)

通讯作者:冯明宝 副教授(厦门大学)

论文DOI: 10.1016/j.watres.2023.120968


图文摘要

成果简介

近日,厦门大学冯明宝课题组在《Water Research》上发表了题为“Environmental fate and riskevolution of calcium channel blockers from chlorine-based disinfection tosunlit surface waters”的研究论文(DOI: 10.1016/j.watres.2023.120968),探究了典型的钙离子通道抑制剂(CCBs)药物氨氯地平(AML)和维拉帕米(VER)在经过水处理末端消毒排入地表水后,在余氯及太阳光作用下的转化行为及次生风险。研究人员将尾水排放后的现实场景按照时间先后模拟为“基于余氯的氯化过程——余氯和太阳光联合作用的复合过程——基于太阳光的光解过程”。基于药物降解动力学、产物鉴定、毒性预测等手段探究了典型CCBs在不同模拟场景下的转化行为及次生风险,研究表明了这三个模拟场景是CCBs在地表水中的重要转化途径,并提出了CCBs的转化机理和评估了转化产物的毒性。全文速览

钙离子通道抑制剂(CCBs)作为常用的降压药,经人体摄入和排出后随废水通过污水收集系统来到污水处理厂,在经过处理后被排入受纳水体。作为水处理的末端环节,氯化消毒被广泛应用,而其对CCBs在消毒及排放后的影响可能是持久且多变的。因此,基于实际环境,考虑到太阳光对受纳水体的照射,将CCBs随出水排放之后的情境模拟为“余氯引发的氯化过程——余氯及太阳光复合过程——太阳光照射过程”这三个随时间先后出现的场景,探究CCBs在这三个场景中的转化行为及次生风险,为水质安全评价及次生风险控制提供一定参考意义。引言

传统的转化风险研究主要聚焦典型的单一转化场景,如水处理消毒过程、天然水体的光解和水解等等,然而实际环境中往往存在多种因素共同驱动的转化场景。本工作以氯化消毒后的出水为起点,对排放进入地表水后的实际转化场景进行模拟,探究不同阶段的转化场景下的转化动力学特征、转化机理和转化风险。图文导读

氯化及溴化动力学

Fig. 1. The second-order rateconstants (kapp) as a function of pH and speciation of CCBsand oxidants (i.e., (a) AML+FC, (b) VER+FC, (c) AML+HOBr, and (d) VER+HOBr)with the kinetic modeling.两种CCBs在pH 5.0-11.0范围内的氯化过程主要受次氯酸及中性形态药物间的反应控制。两种CCBs在溴化过程中的降解远快于氯化过程,其在pH 7.0下的溴化降解速率常数分别为2.94´105 M-1s-1(AML)和6.58´103 M-1s-1(VER)。

光解动力学

Fig.2. Half-life times of (a) AML and (b) VER predicted byAPEX (SSD = summer sunny days equivalent to fair-weather 15 July at 45 °N latitude), as a function of the DOC level andwater depth d, with kCCB, 3CDOM = 0.05kCCB,3AQ2S (Calza et al., 2017). Waterconditions: 0.1 mM nitrate, 1.0 mM bicarbonate, 10.0 mM carbonate.

Fig. 3. Degradationfractions of (a) AML and (b) VER by different photoinduced pathways, aspredicted by the APEX software for the summer irradiation conditions, with kCCB,3CDOM = 0.05kCCB, 3AQ2S (Calza et al., 2017). Waterconditions: 5.0 m depth, 0.1 mM nitrate, 1.0 µM nitrite, 1.0 mM bicarbonate, 10.0 µM carbonate, pH 7.0.

根据APEX软件的预测结果,两种CCBs在地表水中的半衰期为数日到数月范围之间;其中碳酸根自由基和羟基自由基对两种CCBs的光降解起主导作用。

太阳光-氯联合作用下的动力学

Fig.4. Comparison of the time-dependent transformation of (a)AML and (b) VER by solar irradiation, dark chlorination, and solar/chlorinesystem in the phosphate-buffered solution. Conditions: [CCB]0 = 5.0 mM, [FC]AML, 0 = 25.0 and 50.0 mM, [FC]VER, 0 = 50.0 mM, xenon arc lamp intensity = 300 W/m2,[Na2HPO4]0 = 10.0 mM, pH 7.0.

在太阳光-氯联合体系中,自由氯仍是主导两种CCBs降解的因素,而非自由基。

转化路径


Fig. 5. The proposeddegradation pathways of (a) AML and (b) VER during chlorination, bromination,solar irradiation, and solar/chlorine at pH 7.0 in water.

两种CCBs均检测到了卤素加成产物,而且氯化和溴化过程中的卤素取代发生在芳香环上。环化只发生在太阳光辐照过程中,而芳香环的打开发生在太阳光-余氯过程。

毒性评估

Fig. 6. The predictedbiodegradability (a, AML; b, VER) and aquatic toxicity (c, AML; d, VER) ofdifferent TPs generated during chlorination, bromination, solar irradiation,and solar/chlorine.

Fig. 7. The endocrinedisruption of (a) AML, (b) VER, and their TPs based on the prediction by EDC-Predictor.Assuming that NL is the number of ED-related targets with lower predictionscores than the parent compound; NH is the number of ED-related targets withhigher prediction scores than theparent compound; ∆N used here can be described as ∆N=NL-NH. The originalresults predicted by EDC-Predictor are shown in Figs. S16 and S17.

三个转化场景下的一些产物表现出不可忽视的生物持久性及毒性风险,潜在威胁到水生环境及人体健康。

小结

1.在pH 5.0-11.0范围内,AML的氯化降解快于VER。两种CCBs的氯化降解主要受次氯酸及中性形态药物间的反应控制,其二级反应速率常数分别为6.15´104M-1 s-1(AML)和7.93´103M-1 s-1(VER)。溴离子经氯化过程会产生反应活性更高的次溴酸,其加速了CCBs的降解(pH 7.0下2.94´105M-1 s-1(AML)和6.58´103M-1 s-1(VER))。

2.对于两种CCBs在天然水体中的光降解过程,羟基自由基和碳酸根自由基起主导作用。经软件预测,两种CCBs的半衰期在几天到几个月范围内。

3.在太阳光-余氯过程中,自由氯在指定氯剂量(氯浓度/药物浓度=10)下主导两种CCBs的降解,且转化机理主要包括卤素取代、脱氢、羟基化和水解。而单独太阳光照射会引发环化。太阳光与氯协同可以使芳香环开环。

4.利用在线预测软件,三个过程中的一些产物表现出高生物持久性、基于水生生物的急慢性毒性及内分泌干扰风险,其可能会通过饮用水及膳食摄入对人类造成不良效应。作者简介

冯明宝 副教授、博士生导师,现任职于厦门大学环境与生态学院,主要研究新污染物的转化风险及控制。以第一或通讯作者身份在《Environmental Science & Technology》和《Water Research》两个环境领域顶级期刊发表论文11篇。主持国家重点研发计划“政府间国际科技创新合作”重点专项等项目。


备注:
Permissions for reuse of all Figures have beenobtained from the original publisher. Copyright 2024, Elsevier Inc.参考文献:
Yin Q, Ji Y, Guo Y, et al. Environmental fate and riskevolution of calcium channel blockers from chlorine-based disinfection tosunlit surface waters, Water Research, 2024, 249: 120968文章链接: 

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0043135423014082




相关推荐


招聘推荐


01

招博士,教师岗!年薪25万+安家补贴30-60万!坐标四川!

02

研究所招百名博士,入事业编!年薪25-60万!工作地:兰州\苏州\青岛\烟台

03

苏州·常熟理工学院2023年面向海内外诚聘英才

04

全职引进!年薪最高500万+安家费50~300万起!优势平台,顶尖团队邀您共创一流!


资讯推荐


01

国际首次!南京师范大学,第一单位发Science

02

辽宁大学张蕾教授课题组博士生,一作发表高水平研究论文!

03

纳入“十四五”!原部属高校,拟更名

04

TOP300!2023最新自然指数排名,公布!


2024年全球(博士)网络远程洽谈会招聘活动,正在报名中:



继续滑动看下一个
向上滑动看下一个

您可能也对以下帖子感兴趣

文章有问题?点此查看未经处理的缓存