两性离子水凝胶由于其密集的带电网络、超低污染特性和优异的生物相容性而引起了极大的兴趣。然而，两性离子凝胶不令人满意的机械性能限制了它们的实际应用。最近，浙江工业大学郑司雨和杨晋涛团队从结构改进的磺基甜菜碱单体 3-(1-(4-vinylbenzyl)-1H-imidazol-3-ium-3-yl)propane-1-sulfonate (VBIPS) 开发了一类新型两性离子水凝胶。通过在单体中引入苯和咪唑基团，两性离子凝胶显示出良好的机械性能，极限伸长率为~4.5，断裂应力为200 kPa。VBIPS 凝胶的拉伸韧性和断裂韧性分别比传统两性离子凝胶 (SBAA) 高 40 倍和 60 倍。同时。此外，该团队发现由于物理键的动态特性，VBIPS 凝胶显示出自愈能力，可以通过酸处理进一步增强。将VBIPS水凝胶浸入EMI-BF4中后，得到的离子凝胶保持良好的拉伸性和防冻性能。这项工作应该为设计坚韧的两性离子水凝胶提供了一种新策略。相关论文以“Molecularly Engineered Zwitterionic Hydrogels with High Toughness and Self-Healing Capacity for Soft Electronics Applications”为题发表在《Chemistry of Materials》上。
图 1. 两性离子单体的化学结构和合成两性离子水凝胶的示意图
图2. 不同两性离子单体合成的水凝胶物化及机械性能表征
图 3. (a) 用单边缺口拉伸法测量断裂能。拉伸无缺口样品以获得标称应力-拉伸曲线，拉伸具有相同尺寸的缺口样品以记录裂纹扩展的开始。计算断裂能的公式列在面板（a）中。(b) 有/无缺口的不同两性离子水凝胶的拉伸曲线。(c) 显示初始裂纹长度为 3 mm 的 VBIPS 水凝胶的钝化行为的照片。比例尺：10 毫米。(d) 两性离子水凝胶的 σ/E
图4. (a) 两性离子凝胶的显微图像。(b) 调整图像对比度和颜色后 VBIPS 凝胶的相分离结构。(c) 不同温度下两性离子凝胶的照片。(d) 两性离子凝胶的储能模量 G'、损耗模量 G" 和损耗因子 tanδ 的频率依赖性。
图 5. (a) PVBIPS 单元在不同 pH 值下化学结构变化的示意图。(b-d) VBIPS 凝胶在不同 pH 值下的 ζ-电位 (b)、拉伸曲线 (c) 和相应的机械参数 (d)。(e) 在特定 pH 值下平衡的 VBIPS 凝胶在不同温度下的频率扫描。
图 6. (a) VBIPS 水凝胶愈合过程的照片：将样品切成两个分开的部分，然后使两个不同的部分相互接触，然后在酸性溶液中溶胀（pH = 1）) 和水。(b) 光学显微图像说明了 VBIPS 水凝胶的酸引发愈合能力。(c) VBIPS 水凝胶在不同愈合条件下的拉伸应力-拉伸曲线。（d）VBIPS水凝胶的应力松弛曲线，分别在酸溶液（pH = 1）和水中平衡
doi.org/10.1021/acs.chemmater.1c02781
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