催化周报：Nat. Catal.、Nat. Chem.、JACS、Angew、AM等大合集！

温馨提示：本推文包含25篇文献，预计阅读时间约25min，大家挑感兴趣的关注。p.s.文末会附有过去三周周报链接。
1. Angew. Chem. Int. Ed.：高活性钒硼化物中硼链与HER活性之间的意外相关性
最近，过渡金属硼化物（TMB）作为优异的析氢（HER）电催化剂受到关注。在这里，作者首次表明VB和V₃B₄具有高电催化HER活性。此外，HER活性（在0.5 M H₂SO₄中）随着硼化矾中硼链缩合的增加而增加。作者导出了一个指数方程，该方程可预测至少包含一个硼链的已知和假设的V_xB_y相的超电势。这些结果提供了晶体结构与HER活性之间的直接相关性，从而通过结构活性关系为更好的电催化材料的设计铺平了道路。原文链接：https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202000154
2. Angew. Chem. Int. Ed.：沸石中亚纳米双金属Pt-Zn团簇用于丙烷脱氢
丙烷脱氢（PDH）具有满足全球对丙烯不断增长需求的巨大潜力，但是广泛使用的Pt基催化剂通常具有稳定性差，丙烯选择性低的限制。在这里，作者开发了一种配体保护的直接氢还原方法，用于将亚纳米双金属Pt-Zn团簇封装在silicalite-1（S-1）沸石中。Zn物种的引入显着提高了Pt团簇的稳定性。在WHSV为3.6〜54 h^-1时，丙烯选择性高达99.3％。此外，即使在运行13000分钟后（WHSV=3.6 h ¹），PtZn4@S-1-H催化剂也未观察到明显的失活。其失活速率极低，仅为0.001 h^-1，比PtZn4/Al₂O₃低200倍。值得注意的是，将Cs⁺离子引入沸石可以提高催化剂的再生稳定性，并且在连续四个循环后催化活性保持不变。这些沸石包裹的Pt-Zn催化剂代表了迄今为止PDH转化的最佳性能，具有工业应用的前景。原文链接：https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202003349
3. Angew. Chem. Int. Ed.：Pt/TiO₂-WO₃催化剂的光热催化氧化
将半导体上的光催化与负载型非等离子体金属上的热催化结合在一起的光热催化法已经成为提高催化性能的一种有吸引力的方法。但是，从热催化和光催化的角度都缺乏对机理的理解。在这里，通过在高O₂/C₃H₈比下，严重氧中毒的Pt/TiO₂-WO₃催化剂催化氧化丙烷（C₃H₈）反应，来获得对光热催化的深刻见解。引入紫外可见光后，C₃H₈转化率为70％的反应温度从324 ^oC降至破纪录的90 ^oC，表观活化能从130 kJ/mol降至11 kJ/mol。此外，O₂在黑暗中的反应级数为-1.4，但在光下则为0.1，因此抑制了Pt催化剂的氧中毒。最后，基于原位捕获的反应中间体的直接证据提出了潜在的机理。原文链接：https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202001701
4. ACS Energy Lett.展望：分子催化剂提高电还原二氧化碳的速度
电解是将二氧化碳转化为化学物质和燃料的潜在有用方法。长期以来，人们一直认为能有效介导二氧化碳还原反应（CO2RR）最具活性的电催化剂是银、金或铜。但是，有大量的数据表明分子催化剂可以表现出与固态催化剂相当的性能水平。这些在分子催化剂方面的最新进展为理解CO2RR，以及为选择性形成CO2RR产物定制活性位点提供了全新的机会。该展望重点介绍了将分子电催化剂应用于二氧化碳电解槽的最新进展和机遇。原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.0c00536
5. Nat. Catal.：电化学氧化实现末端炔烃的氨基羰基化
以氧气作为氧化剂，钯催化氧化羰基化是一种经济的方法。但是，一氧化碳和空气的混合气爆炸极限为12.5–74.0％，这可能会阻碍该工艺的广泛应用。本文报道了在无外部氧化剂的条件下，常压下炔烃在无隔膜电池中的氨基羰基化（aminocarbonylation）反应。该转化具有广泛的底物适应性（83个实例），其中包含了伯胺和铵盐。此外，通过循环伏安法、原位红外和快速扫描X射线吸收精细结构光谱的机理研究揭示了该方案在电化学条件下顺利进行的原因。原文链接：https://www.nature.com/articles/s41929-020-0443-z
6. Nat. Chem.：单分子纳米孔记录揭示了二氢叶酸还原酶中的定向构象交换
构象异质性是酶功能的一个重要特征。然而，要理解蛋白质构象的作用，就需要在单分子水平上对其进行热力学和动力学表征，这仍然是一个极具挑战性的课题。本文报道了通过测量纳米孔电流的调谐（modulation）记录二氢叶酸还原酶（DHFR）配体诱导的构象变化。电记录的长时间观察使我们能够探测到隐藏在系综测量中的罕见构象变化。我们证明了DHFR至少存在于四个基态构型或构象，它们的配体具有不同的亲和力。没有配体的DHFR采用低亲和力构象，而底物的结合促进了向高亲和力构象的转换。稳定DHFR过渡态的分子促进了构象之间的转化，这表明该反应降低了构象交换的能垒，从而促进了产物的释放。其机理可能是受产物抑制影响的酶促反应或者当产物的释放是速率限制步骤时的一个普遍特征。原文链接：https://www.nature.com/articles/s41557-020-0437-0
7. J. Am. Chem. Soc.：构建稳定的有机半导体光电阴极用于太阳能制氢
随着有机半导体在生物电子学和人工光合作用领域的应用越来越受到人们的重视，了解其与水电解质直接接触时稳定运行的决定因素成为一项关键任务。本文揭示了影响给体-受体异质结光电阴极用于太阳能制氢时的稳定性的关键因素，并在运行条件下显著提高了其性能。首先，利用Eu³⁺水溶液的直接光电化学还原和阻抗谱，作者确定用苝二酰亚胺基聚合物（perylene diimide-based polymer）取代常用的富勒烯基电子受体可显著提高工作稳定性，确定在有机/水界面上需要稳定运行（>12h）才能限制光生电子积聚至约100 nC cm^–2的值。
这些想法扩展到太阳能驱动产氢中，使用MoS₃、MoP或RuO₂水还原催化剂覆盖层时发现由于电荷提取的不同，催化剂的形态强烈影响性能。优化了MoS₃:MoP复合材料覆盖的异质结光电阴极的性能后，其在0 V vs RHE（pH 1）时1个太阳光电流密度下达到了8.7 mA cm^-2。然而，使用RuO₂提高了稳定性，连续工作8 h或20 h时初始光电流密度（> 8 mA cm^-2）仅分别下降15％或33％，从而在没有保护层的情况下表现出前所未有的稳定性。该性能代表了用于太阳能燃料生产的有机半导体光阴极的新基准，并促进了对基于有机半导体/水结的器件的稳定性标准的理解。原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c00126
8. J. Am. Chem. Soc.：具有氢键位点的手性菲咯啉配体：在亚甲基对映选择性胺化中的应用
本文报道了一种银催化的胺化反应，它发生在各种喹诺酮类和吡啶酮类化合物的脂肪C3取代基上。C-H活化反应具有较高的对映选择性（14例，83-97% ee）。其成功的关键是使用手性菲咯啉配体，该配体通过乙炔基连接到octahy-dro-1H-4,7-methanoisoindol-1-one的8号位置上。其中AgPF₆（10 mol%）为银源，PhI=NNs为氮烯前体（nitrene precursor），1，10-菲咯啉为助配体（coligand）。通过假设在氢键合的银络合物中有一个氮C-H（nitrene C-H）插入，其中单个C-H键暴露于催化反应中心，就可以理解反应的结果。原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c02803
9. J. Am. Chem. Soc.：可调节的环戊二烯基配体的发散合成及其在异吲哚啉酮Rh催化对映选择性合成中的应用
以Co₂(CO)₈介导的[2+2+1]环化反应为关键步骤，本文合成了一系列空间和电子可调节的环戊二烯配体的铑配合物。温和条件下在2.5 mol％的CpmRh₄存在时，在较宽的底物范围内苯甲酰胺和烯烃发生了前所未见的对映选择性[4+1]环化反应，获得了具有优异区域和对映选择性的多种异吲哚啉酮（up to 94% yield, 97:3 er）。初步的机理研究表明，该反应涉及氧化Heck反应和分子内对映选择性烯烃加氢胺化（alkene hydroamination）反应。原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c02813
10. J. Am. Chem. Soc.：硫键合Ni（III）氢化物的析氢反应
末端NiIII氢化物被认为是分子电催化剂和金属酶催化质子还原的中间体，但顺磁性氢化镍配合物的明确例子在很大程度上仅限于桥连氢化物。在此，作者报道了一种S=½，末端结合的烷基硫-NiIII-H配合物的合成。这个物种，特别是它的末端氢化物配体，已经通过振动、电子顺磁共振技术和脉冲电子顺磁共振研究得到了彻底的表征。相应的DFT计算表明烷基硫配体上存在明显的自旋。烷基硫-NiIII-H物种的末端氢化物配体的超精细耦合与Ni-C氢化酶中间体（NiIII-H-FeII）的氢化物配体的超精细耦合类似。加热后，特征thio-late-NiIII-H物种经历H₂的双分子还原消除。讨论了相关的动力学研究，并与最近报道的结构相关的FeIII-H物种进行了比较，FeIII-H物种最近已被报道也经历了双分子H-H偶联。原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c00712
11. J. Am. Chem. Soc.：Ru/C12A7电子化合物催化剂催化氨合成反应中活性氢的性质
近年来，人们对在温和条件下开发新型氨合成催化剂的研究又有了新的兴趣。电子化合物催化剂是新兴的催化剂之一。钌颗粒负载在由钙和铝氧化物（C12A7）混合而成的电子化合物常压下容易活化N₂，因而在氨合成中受到广泛关注。然而，对于这种催化体系，活性氢物种的确切性质和离子化合物载体的作用仍然很难确定。
本文首次报道了用原位中子散射技术在Ru/C12A7催化剂上合成氨时，表面吸附氢在起主要作用，而不是包裹在C12A7电极上的氢化物。结合原位中子衍射、非弹性中子谱、密度泛函理论（DFT）计算和程序升温反应，研究结果不仅为氨合成过程中包裹氢化物的存在提供了直接证据，而且为Ru/C12A7电子化合物中氢化物物种的强热稳定性和化学稳定性提供了直接证据。氨合成的稳态同位素瞬态动力学分析（SSITKA）表明，当Ru颗粒被C12A7载体的电子化合物形式（覆盖率达84%）而不是氧化物形式（覆盖率达15%）所促进时，反应中间体的覆盖率显著增加。Ru表面中间体覆盖率的这种剧烈变化，是由于在Ru催化氨合成过程中没有H₂中毒效应的情况下，电子化合物载体起到了积极作用。这项工作的发现对于理解一般情况下氨合成和加氢反应中电子化合物材料的催化作用具有重要的意义。原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c02345
12. Angew. Chem. Int. Ed.：提高Pt基电催化剂的氧还原活性：从理论机制到实践方法
Pt基电催化剂被认为是促进氧还原反应（ORR）的一种最有前景的方法，降低铂的用量是其成功运用的关键。本文重点阐述了提高和维持ORR活性的理论机制以及实现其作为催化剂的实际方法。本文首先综述了ORR的各种多步反应途径，分析了基于反应中间体及其结合能的速率决定步骤。然后从活性位点暴露和改变表面电子结构的角度解释了Pt基电催化剂氧还原性能的调控，并总结了在实现催化剂活性增强方面的代表性研究进展，重点关注Pt的尺寸减小，形状控制和核心铂消除的方法。最后概述了目前仍存在的困难，并就进一步提高该催化剂活性提出了见解。原文链接：https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202003654
13. Angew. Chem. Int. Ed.：Au（111）、Ag（111）和Cu（111）表面的富电子环（烷基）（氨基）卡宾
研究了强sigma-电子供体N-杂环卡宾在不同过渡金属表面上的结构性质和结合基序。所检测的环（烷基）（氨基）卡宾（CAAC）在表面上是可移动的，在高覆盖范围可以发现短程有序的分子岛。结合扫描隧道显微镜（STM）、X射线光电子能谱（XPS）和密度泛函理论（DFT）计算，重点研究了CAACs如何与表面结合，对研究以CAACs为配体的非均相催化剂具有重要意义。原文链接：https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201915618
14. Angew. Chem. Int. Ed.：钯铁金属间化合物中的表面铁和稳定CO₂甲烷化反应
CO₂甲烷化在环境修复和可再生能源储存方面具有巨大的潜力。因此开发高效的催化剂，研究CO₂甲烷化反应的内在机理至关重要。本文报道的PdFe金属间化合物纳米晶对CO₂甲烷化具有高活性和稳定性。在180℃，在1bar（C o 2:h2=1:4）下，fct-PdFe纳米晶的质量活性可达到5.3mmol g^-1h^-1，分别是fcc-PdFe纳米晶、Ru/C、Ni/C和Pd/C的6.6、1.6、3.3和5.3倍。经过20次连续反应，PdFe金属间化合物纳米晶保留了初始活性的98%。进一步的机理研究表明，PdFe金属间化合物纳米晶中表面Fe通过CO 2甲烷化的可逆氧化还原过程得以保持。PdFe金属间化合物纳米晶中的金属Fe可使CO 2直接转化为CO*作为中间产物，从而提高了活性。原文链接：https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201916032
15. Angew. Chem. Int. Ed.：2-氨基苯硫酚官能化的Ag修饰的纳米多孔Si光电极用于选择性还原CO₂
将2-氨基苯硫醇（2-ABT）分子薄层吸附在银纳米粒子修饰的多孔p型硅光电阴极上。2-ABT的加入改变了CO₂还原和析氢反应间的平衡，使CO₂更具选择性、更有效地还原成CO。用傅立叶变换红外光谱（FTIR）表征了2-ABT吸附质层，并用密度泛函理论计算了吸附质层的结构。2-ABT修饰电极的X射线光电子能谱（XPS）表明，表面Ag原子处于+1氧化状态，并通过Ag-S键与2-ABT配位。在可见光照射下，CO₂还原的起始电位为-50 mv vs RHE，相对不含2-ABT的对照样品，阳极位移约为150mv。观察到CO₂还原的光电流密度高达11.7mA/cm²，而析氢的光电流限制在3 mA/cm²，CO₂还原的法拉第效率约为75%。2-ABT的吸附降低了CO₂还原和析氢的过电位。通过对比不同芳香硫醇和胺官能化的电极，发现硫醇基团在2-ABT中的主要作用是将NH₂基团锚定在Ag表面附近，在Ag表面起到预富集CO₂和辅助质子转移的作用。原文链接：https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202001953
16. J. Am. Chem. Soc.：Si掺杂Fe用于低压低温温下合成氨
将氮（N₂）和氢（H₂）合成氨（NH₃）气体的Haber-Bosch（HB）工艺在合成用于食品生产和许多其他商品的肥料中起着至关重要的作用。然而，HB需要巨大的能源消耗（占世界能源产量的2%），同时高压和高温使得NH₃生产设施非常昂贵。近年来，HB催化剂的研究进展相对缓慢。为了加快改进型HB催化剂的开发，本研究基于最近报道的完整反应机制，开发了一种分级高通量催化剂筛选（HHTCS）法，从18种非过渡金属候选元素中识别出可通过表面和次表面掺杂，显著提高最高活性的铁晶面Fe bcc（111）的效率。从中发现了一种从未被发现的提出的有很大应用前景的亚表面掺杂剂Si，同时也显示了次表面Fe原子在N₂还原反应中的重要性。
随后，利用QM模拟得出Si掺杂Fe- bcc（111）的HB过程的全反应路径，并结合动力学Monte Carlo（kMC）模拟，预测在典型极端HB条件（200 atm反应压力和500°C）下，与纯Fe催化剂相比, Si掺杂Fe- bcc（111）催化剂TOF增加约13倍，在理想HB条件（20 atm反应压力和400°C）下，TOF增加43倍。 此外，在更温和的条件下，Si掺杂Fe催化剂可以在200 atm/500°C下获得和纯Fe相同的TOF，例如在500°C， 20atm的反应物压力下，或者在温度和反应物压力分别降低到400°C和50 atm的情况下。工厂使用这种新型催化剂的在温和的条件下运作，成本可能会低得多，有可能实现化肥的本地生产。原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b13996
17. Angew. Chem. Int. Ed.：一种用于乙醇氧化的无贵金属混合电解槽，可将二氧化碳转化为合成气
与从水氧化中获取电子的系统相比，将CO₂还原（CO₂R）与有机底物氧化相结合的电解槽可生产能源需求相对较低的燃料和化学原料。本文报道了一种基于用杂硅烷基锚（STEMPO）修饰的（2,2,6,6-四甲基哌啶-1-基）氧基（TEMPO）电催化剂的阳极杂化组件，该催化剂共价固定在介孔铟锡上氧化物（meso ITO）支架，可用于有效的醇氧化（AlcOx）反应。该分子阳极随后与在碳纳米管上的由聚合钴酞菁组成的阴极组合，构建了一种混合的，无贵金属的耦合AlcOx-CO₂R电解槽。电解三小时后，甘油被选择性氧化为甘油醛，其TON为1000，法拉第效率（FE）为83％，阴极产生一定化学计量的合成气，CO：H₂比率为1.25±0.25，钴基的总TON为894，FE为82％。该样机为将CO₂R耦合到能耗更低，增值的氧化化学反应中的非常规策略的设计和实施提供了启示。原文链接：https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202002680
18. J. Am. Chem. Soc.：双金属钯-铜氢化物团簇催化CO₂加氢生成甲酸酯和甲酸

本文对反应池中双金属钯-铜四氢化物阴离子PdCuH₄^-和二氧化碳CO₂相互作用的阴离子产物进行质谱分析，表明有效生成了PdCuCO₂H₄^-中间体和甲酸盐/甲酸络合物。通过阴离子光电子能谱和量子化学计算之间的协同作用，可以鉴定出PdCuH₄^–和PdCuCO₂H₄^–的多种结构。高能量的PdCuH₄^-异构体被证明可以驱动CO₂的催化加氢，强调了团簇催化活性考虑高能量的异构体的重要性。这项研究代表了通过双金属氢化物团簇进行CO₂加氢催化反应的先例。

原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c01855
19. J. Am. Chem. Soc.：通过配体和缺陷化学对Zr6O8金属有机骨架节点上的催化位点进行调节，研究叔丁基醇脱水制异丁烯反应
金属有机骨架（MOF）作为一种富有潜力的催化剂已引起广泛关注，但有关其性质和性能的一些基本问题尚未得到解决：1.MOF节点上的OH基团如何充当催化位点？2.这些基团，节点缺陷和MOF稳定性之间的关系是什么，反应条件如何影响它们？3.催化性能和运输限制之间有什么相互作用？基于上述问题，本文报道了叔丁醇（TBA）催化脱水的实验和理论研究，用于探测具有不同空位密度和孔径的MOFs UiO-66和MOF-8o8中Zr6O8节点的OH基的活性。
结果表明：（1）末端节点的OH基团形成为最初存在于节点上的甲酸和/或乙酸盐配体与TBA反应形成酯；（2）这些OH基团是TBA脱水成异丁烯的催化位点；（3）TBA也会发生反应，断开节点-连接键，形成酯，从而解开MOF。UiO-66的小孔限制了TBA的进入以及与结合在孔内的甲酸酯/乙酸盐配体的反应，而MOF-808的大孔则促进了MOF内部的运输并促进了反应。然而，在通过与醇反应形成甲酸酯而除去甲酸酯和乙酸酯配体之后，UiO-66中的内部活性位点可用于TBA的反应，其活性取决于带有末端OH基团的缺陷位点的密度。节点上的空位数量对于确定MOF的催化活性与其抗解开性之间的折衷很重要。密度泛函理论计算表明了节点空位上的末端OH基团如何充当Brønsted碱，促进通过E1机制中的碳正离子中间体的TBA脱水。原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c03175
20. Adv. Mater.：具有优异析氢反应催化性能的新型多元金属间化合物
电化学水解反应提供了一种有吸引力的制氢方法。然而，缺乏高性能，高性价比的电催化剂严重阻碍了其应用。本文报道了一种具有不寻常的周期性有序结构的多元高熵金属间化合物（HEI），其中包含多个非贵重元素，可作为氢析出的高效电催化剂。该HEI在碱性条件下表现出出色的活性，在10 mA cm^-2的电流密度下过电势为88.2 mV，Tafel斜率80.1 mV dec^-1，可与贵金属催化剂相媲美。理论计算表明，化学复杂性和令人惊讶的原子构型提供了强大的协同功能来改变电子结构。此外，独特的L1₂型有序结构可实现特定的位点隔离效果，从而进一步稳定H₂O/H^*的吸附/解吸，从而极大地优化了析氢的能垒。该HEI合成策略为开发具有优异反应活性的新型电催化剂提供了新范例。原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202000385
21. Angew. Chem. Int. Ed.：超薄ZnIn₂S₄纳米片固定在Ti₃C₂T_X MXene上应用于光催化产H₂
收集太阳能并催化所需反应的半导体异质结衍生光催化剂仍然存在太阳能-氢转换效率低的问题。在这项工作中，MXene（Ti₃C₂T_X）纳米片（MNs）被用于支持超薄ZnIn₂S₄纳米片（UZNs）的原位生长，成功地制备了三明治状的多级异质结构（UZNs-MNs-UZNs），用于高效的光催化析H₂。在MNs表面对UZNs进行适当的横向外延，可以同时提高材料的比表面积、孔径和亲水性，有利于提高材料的光催化活性。由于UZNs和MNs具有肖特基结和超薄的二维结构，所得到的异质结构可以有效地抑制光激发的电子空穴复合，促进光激发电荷的转移和分离。该异质结构光催化剂表现出较好的光催化产H₂性能（是原始ZnIn₂S₄的6.6倍）和良好的稳定性。原文链接：https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/ange.202002136
22. J. Am. Chem. Soc.：高压下铜基电催化剂上CO₂电还原生成甲酸盐具有较高的能量转换效率
电催化CO₂还原（CO₂RR）是缓解能源和环境问题的一种很有前途的方法，但是控制反应途径和产物仍然具有挑战性。在此，本文采用方波电化学氧化还原法制备了一种新型的Cu₂O纳米颗粒薄膜。阴极为CO₂电还原提供高达98%的法拉第效率（FE），在≧45 atm二氧化碳浓度的碳酸氢盐阴极电解质中，几乎完全生成甲酸。在KOH/硼酸盐阳极电解质中配以新研制的氢氧镍铁-碳酸盐阳极，双电极高压电解池稳定地实现了高达55.8%的能量转换效率，可用于甲酸盐的长期生产。在高压条件下，CO₂的溶解度显著增加，增强CO₂RR，抑制氢的析出，而Cu₂O(111)取向的膜对CO₂还原形成甲酸盐具有近100%的效果。研究结果对将CO₂还原为具有较高能量转换效率的单一液体产品具有一定的指导意义。原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c00122
23. Adv. Mater.：一种新型单原子电催化剂Ti₁/rGO用于混合光电阴极的高效还原
单原子催化剂（SACs）是催化领域的前沿研究课题。原子分散的Ti修饰的碳材料理论上预测具有许多有吸引力的应用。但是，到目前为止还没有实现这种材料。在此，作者成功地合成了一种以Ti为基础的SAC，它由氧原子固定在还原氧化石墨烯（简称为Ti₁/rGO）上的孤立的Ti组成。Ti₁/rGO的结构通过高角度环形暗场扫描透射电子显微镜和X射线吸收精细结构光谱表征，确定为5配位的TiO₅局部结构。在染料敏化太阳能电池（DSCs）中用作非Pt阴极材料时，Ti₁/rGO对三碘化物还原反应具有很高的电催化活性。基于Ti₁/rGO的DSCs的能量转换效率可与传统的Pt阴极相比。实验和密度泛函理论计算很好地解释了TiO₅分子的独特结构和原子分散的Ti在Ti₁/rGO中的关键作用。这种新兴的材料在能量转换和存储设备中有潜在的应用。原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202000478?af=R
24. Adv. Mater.：钯基微晶@非晶核-壳纳米板的合成与高效乙醇氧化应用
纳米材料的相工程为合理调节纳米材料的物理化学性质，进一步提高其在各种应用中的性能提供了一条有希望的途径。然而，如何用相同的化学成分构建定义明确的微晶@非晶核-壳异质结构纳米材料仍然是一个巨大的挑战。在此，本文报道了使用Cu_3−χP纳米板作为模板，通过阳离子交换合成了二元（Pd-P）微晶@非晶异质结构纳米板。所得到的纳米板具有一个晶核和一个具有相同元素组成的非晶外壳，称为c-Pd-P@a-Pd-P。此外，获得的c-Pd-P纳米板可以作为模板与Ni进一步形成合金，得到三元（Pd-Ni-P）微晶@非晶异质结构纳米板，称为c-Pd-Ni-P@ a-Pd-Ni-P。在c-Pd-Ni-P@ a-Pd-Ni-P纳米板中，Ni的原子含量可以在9.47 ~ 38.61 at%范围内调节。当用作催化剂时，c-Pd-Ni-P@ a-Pd-Ni-P纳米板（9.47 at% Ni）对乙醇氧化具有良好的电催化活性，其质量电流密度可高达3.05 A mg_Pd⁻¹，是商用Pd/C催化剂（0.68 A mg_Pd⁻¹）的4.5倍。原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202000482
25. Nat. Commun.：探究太阳能水分解光催化剂氮氧化合物LaTiO_xN_y的表面演化
利用氮氧化合物LaTiO_xN_y薄膜研究了光催化水裂解过程中固液界面的表面改性。通过中子反射测量和掠入射x射线吸收光谱来区分表面和体相信号，表面灵敏度为3nm。这里我们证明，与通常认为的水的分解过程中A阳离子是表面氧化的活性位点相反。B阳离子在价态不变的情况下发生局部无序化。这种表面改性降低了整体的水分解效率，但在氮氧化合物薄膜修饰助催化剂后受到抑制。通过这个例子，我们展示了表面敏感性研究的可能性，使用能够在水中进行原位测量的技术，为其他材料的应用和对水分裂过程的表面敏感性原位研究开辟了新的机遇。原文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-020-15519-y
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