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Nature重磅:南洋理工提出普适性生长法合成47种二维过渡金属硫属化合物

追Nature的 研之成理 2022-10-25


第一作者:周家东,林君浩(日本国立产业综合研究所)

通讯作者:刘政,刘广同(中科院物理所),林君浩

第一单位:新加坡南洋理工大学材料科学与工程学院


背景介绍:

     作为二维材料的后起之秀,二维过渡金属硫属化合物(Transitionmetal chalcogenides, TMCs)包括硫化物,硒化物和碲化物三大类。它们数量众多,性质迥异,在诸多研究领域被广泛关注:包括量子自旋霍尔效应、谷电子学、二维铁磁,二维超导性,光电传感器,高性能电子器件,沟道材料,电催化等等,不一而足。 可惜的是,这个庞大而有特色的材料家族,但是其单层或者少层材料,只有寥寥几种可以直接合成出来,主要集中在钼基以及钨基硫化物。大部分材料之所以很难被合成,其主要原因是金属或者金属氧化物前驱体的熔点过高,导致初期成核和后续材料生长无法顺利进行


本文亮点:

   鉴于此,新加坡南洋理工大学材料科学与工程学院刘政助理教授课题组与日本国立产业综合研究所(AIST)的林君浩博士(现南方科技大学青年千人),中国科学院物理研究所l刘广同研究员三方合作,提出了一种普适性的熔融盐辅助化学气相合成策略,系统地合成出了四十七种过渡金属硫属化合物,其中包括32种二元过渡金属硫属化合物,13种合金以及2种异质结。他们对其中的大部分材料进行了精细的表征,并对一些代表性半导体材料进行了输运测量。实验结果表明,此种方法合成的材料普遍具有较高的质量。论文共同第一作者为周家东博士林君浩博士


图文解析:

1. 化学气相沉积合成二维过渡金属硫属化物的流程图以及四种可能的材料生长路径 


路径1: 高质量流量,低生长速率 --> 小晶粒尺寸的多晶连续薄膜;

路径2: 高质量流量,高生长速率 --> 大晶粒尺寸的多晶连续薄膜;

路径3: 低质量流量,低生长速率 --> 小尺寸分散单晶;

路径4: 低质量流量,高生长速率 --> 大尺寸分散单晶;

2. 合成的47种二维过渡金属硫属化合物材料库一瞥


图3. 典型单层材料的原子分辨STEM图片


   接着,他们对熔盐辅助合成生长方法的机理进行了研究。熔融盐的加入,有效降低了前驱体的熔点,从而保证了金属或者金属氧化物前驱体参与反应时,具有较高的质量流量,有效成核,与硫属元素(S, Se和Te)反应,促进生长。此外,某些金属氧化物前驱体可以与加入的盐反应形成卤氧化物。在适当的温度下,高活性的卤氧化物可以极大的提高材料的生长速率,有利于形成大面积的单晶。研究人员通过第一性原理计算,佐证了盐辅助合成生长方法的生长机理。


4. 盐辅助合成策略的生长机理研究


全文总结:

     总之,此工作提出并证明了一个普适性的盐辅助化学气相沉积方法。通过这个方法,合成了绝大部分二维过渡金属硫属化合物。此工作为基于过渡金属硫属化合物的基础科学研究以及潜在应用打开了一扇窗户。


作者介绍:

周家东博士

    周家东,南洋理工大学博后。2014 年8 月起于南洋理工大学材料科学与工程学院攻读博士学位,于 2018 年 1 月获得博士学位。迄今为止以第一作者和共同作者发表论文二十余篇,包括Nature (1), Naturephysics (1), Nature communications (2), Science Advances(1) Advanced Materials  (5),Nano  Letters(2), ACS Nano (4), Advanced Functional Materials (4) 等。2017 年获得国家优秀自费留学生奖学金。


刘政博士

    刘政,南洋理工大学助理教授,2005 年获得南开大学学士学位,2010 年在中科院国家纳米中心获得博士学位,目前致力于二维材料的可控合成、性能及相关应用研究。迄今为止,刘政教授发表了 170 多篇论文,其中包括Nature 和Science 系列期刊 20 篇,引用超过 14000 次,h-index 为51,高引论文 34篇。研究工作多次被著名媒体和期刊报导。2012年获得世界科技奖能源类提名。2013 年获得新加坡 NRF fellowship。同年入职南洋理工南洋助理教授,独立开展科研工作。作者人物访谈参见:

http://www.materialsviewschina.com/2016/03/text-interview-with-zheng-liu/


课题组主页:

http://www3.ntu.edu.sg/home/z.liu/index.htm


刘广同博士

    刘广同,2003年毕业于哈尔滨工业大学材料科学系,20067月获中国科学院物理研究所理学博士学位。曾先后在国家纳米科学中心、普林斯顿大学、莱斯大学从事博士后研究。现任中国科学院物理研究所副研究员、博士生导师。主要研究领域为分数量子霍尔效应、拓扑量子材料、少层过渡金属硫化物的低温输运性质。迄今为止,已经在NatureNature Communications, Physical Review Letters, Physical Review B, Advanced Materials, Nano Letters 等国际知名期刊上发表论文40余篇。


林君浩博士

      林君浩,美国田纳西州Vanderbilt大学物理学博士,日本JSPS特聘研究员。博士期间在美国橡树岭国家实验室师从周武博士与Sokrates Pantelides教授进行二维材料结构与性能关系的研究,主要结合高分辨扫描透射电镜和第一性泛函原理计算作为研究工具。博士后在日本国立产业综合研究所Kazu Suenaga教授指导下进行包括高低温下原子尺度二维材料物相变化的电镜原位表征,并通过高能量分辨电子损失能谱探索单原子尺度下物质的光学特性。相关成果以第一作者或共同第一作者在Nature Nanotechnology,Nature Materials,Nano Letters,PRL,ACS Nano等高影响期刊发表。林君浩博士将在2018年5月通过千人计划青年项目全职加盟南方科技大学,继续高空间和高能量分辨的原位电镜研究。

个人主页:

https://www.linkedin.com/in/junhao-lin-%E6%9E%97%E5%90%9B%E6%B5%A9-3968a648/


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