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催化大师-K. P. de jong

zsh 请戳这里→ 研之成理 2021-12-21


K. P. de jong

荷兰乌得勒支大学(Utrecht University)教授,欧洲科学院院士, J. Catal.编委


Phone: +31 30 253 6762
E-mail: k.p.dejong@uu.nl

主页:http://www.inorganic-chemistry-and-catalysis.eu/KrijndeJong.html


基本情况介绍:

K.P. de Jong是一个典型的专注于工业催化的化学家,他曾经在工业圈(Shell石油)奋斗了15年, 然后重归学术圈。他的研究成果惠及工业学术两界, 是公认的催化大师。文章总引用次数>15000, H-index: 65(基于google scholar)。


注:原谅我不喜欢讲废话,有兴趣的请点击他的主页查看,我只能跟你说他真的很牛

 


研究方向分类介绍:


1. 双功能催化剂的设计

主要贡献:1) 以双功能Pt-Y-Al2O3为模型催化剂,探究了Pt中心与酸中心之间的空间距离对催化活性的影响,发现两个中心并不是越近越好,纠正了人们一直以来的思考误区,提出从纳米尺度来设计双功能催化剂活性中心空间位置的重要意义。

2) 发展了一种通过小角X散射从介观尺度来表征纳米颗粒分布的方法,为实现双功能催化剂的合理设计(双催化中心空间排布)提供了有效的表征手段。


代表作:Nature 2015, 528, 245–248; Angew.Chem. Int. Ed.2015, 54, 11804-11808;





 2.  F-T合成

主要贡献:1) 用Al2O3和碳纳米纤维(CNF)来负载高度分散的Fe2O3纳米颗粒,最终实现了合成气高选择性制备低链烷烃(FTO),提出载体与Fe2O3纳米颗粒之间弱相互作用对催化活性中心(FeCx)形成的重要作用;

2) 第一次将TEOM ( tapered-element oscillating microbalance)用来原位分析高温F-T合成过程中的积碳量,发现C的形成与原料气压力以及H2/CO比例有关,在高压(20 bar),高H2/CO比(5:1)时,Fe/Al2O3催化剂上积碳最少,且具有高的低链烷烃选择性,低的甲烷选择性;

3) 第一次提出Co纳米颗粒用于F-T合成时具有尺寸效应,与纳米颗粒的尺寸大小和分布均有关系。


代表作:Science 2012,335, 835-838;Angew.Chem. Int. Ed. 2012, 51, 7190-7193; Adv. Func.Mater. 2015, 25, 5309-5319; J.Catal. 2015,328, 130-138; J.Catal. 2013,303, 22-30; J.Catal. 2010,270, 146-152;J.Catal. 2006,237, 152-161;J.Catal. 2006,237, 291-302

 

 



3. 尺寸效应

主要贡献:他所研究的尺寸效应的体系有很多,最有名的是Co纳米颗粒的尺寸效应。

1) 第一次提出Co纳米颗粒用于F-T合成时具有尺寸效应,并将这种尺寸效应归结于CO诱导的催化剂表面重构, 这种尺寸效应与纳米颗粒的尺寸大小和分布均有关系,窄分布利于F-T合成;

2) Co催化剂用于乙醇蒸汽重整时,也具有尺寸效应,且颗粒越小生成的积碳越少,主要是因为台阶原子(terrace atoms)的比例小


其他体系:1) 在甲烷化反应中,Ni催化剂的稳定性与尺寸相关(中等尺寸好);2) Fe在F-T合成中也具有尺寸效应(小尺寸较好); 3) 金属氢化物作为储氢材料时也有尺寸效应。

 

代表作: J. Am. Chem. Soc. 2006,128, 3956-3964; J. Am. Chem. Soc. 2009,131, 7197-7203; J. Catal. 2010,270, 146-152; Angew. Chem. Int. Ed. 2014, 53, 9493-9497; J.Catal. 2014,318, 67-74;  Adv.Funct. Mater 2014, 24, 3604-3611; J. Am. Chem.Soc. 2012,134,16207-16215; J. Am. Chem. Soc. 2008,130, 6761-6765; Angew. Chem. Intern. Ed. 2006, 45, 3501-3503; J.Am. Chem. Soc. 2005,127, 16675-16680.



 

 4. 负载型纳米催化剂的可控合成及其催化

1)  通过调节SBA-15的窗口尺寸改变(salen)CoIII复合物的局部浓度进而影响其催化活性: Angew. Chem. Int. Edit. 2013, 52, 10854-10857

2)  采用NO控制硝酸盐热分解制备负载型NiOCo3O4催化剂:Angew. Chem. Int. Ed. 2007, 46, 4547-4549

3) 发现Co3O4纳米颗粒的分散度与干燥条件直接相关,并通过这一现象研究了纳米颗粒的分散度与F-T合成稳定性之间的关系:J. Am. Chem. Soc. 2014,136, 7333-7340

4)  发明了一种熔融渗透(melt infiltration)的方法合成了高负载量,可控纳米尺寸的负载型Co3O4 : J.Am. Chem. Soc. 2010,132, 18318-18325

5)  发现载体表面羧酸基团对沉积沉淀法制备负载型镍催化剂的重要作用: J. Am. Chem. Soc. 2005,127, 13573-13582.





 

5. 表征技术

K.P. de Jong的很多文章的一大特点是: 用合适的仪器采用合适的方法得到有用的结果,进而提出可靠的机理(他知道得太多了,拜服中)。


选摘:1) 电子断层成像技术(electron tomography)无损地得到Y沸石的复杂孔道结构信息, 纳米颗粒在介孔材料中的尺寸,分布,具体位置信息等等;

2) 磁共振成像技术(Magnetic resonance imaging)研究金属离子在载体中的负载(主要是impregnation)过程;

3) 断层能量弥散衍射成像技术(Tomographic energy dispersive diffraction imaging)研究热处理制备负载型催化剂的过程, 揭示了催化剂最终结构的起源;

4) 时间分辨的Raman microscopy来研究负载型催化剂制备的物理化学过程。


代表作:Nat. Mater. 2013, 12, 34-39; Angew. Chem. Int. Ed. 2012, 51, 4213-4217; J.Am. Chem. Soc. 2009,131, 6525-6534; J. Am. Chem. Soc. 2009,131, 16932-16938; Nano Lett. 2009, 9, 2719-2724; Chem. Mater. 2009, 21, 1311-1317; J.Am. Chem. Soc. 2007,129, 10249-10254; J. Catal. 2006,243, 292-302; J.Catal. 2006,242, 287-298; Angew.Chem. Int. Ed. 2005, 44, 1360-1363; J. Am. Chem. Soc. 2005,127, 5024-5025; J. Am. Chem. Soc.2004, 126, 14548-14556; Angew.Chem. Int. Ed. 2001, 40, 1102-1104. J. Am. Chem. Soc. DOI: 10.1021/jacs.5b12800(ASAP)






6. 其他有意思的工作

1)合成气制醇,发现载体孔径, 限域内纳米颗粒的分布与催化剂失活之间的定量关系: ACS Nano 2014, 8, 2522–2531; J. Catal. 2013,303, 31-40; Angew.Chem. Int. Ed. 2014, 53, 6397-6401.

2) 等级孔分子筛的合成与催化, 提出了通过酸刻蚀和碱刻蚀结合的手段合成具有三种不同孔径的等级孔Y型沸石的方法: Angew. Chem. 2010, 122, 10272 –10276

3) 纳米孔道限域下, NaBH4的可逆脱氢Energy Environ. Sci. 2011, 4, 4108-4115

 

他写的综述和书有很多,在这里我推荐两本:

碳纳米纤维的合成与催化应用:  Catalysis Reviews 42 (4), 481-510

固体催化剂合成: Synthesis of Solid Catalysts, Wiley-VCH (2009).




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