催化周报：Science、Nat. Catal.、Nat. Energy、Nat. Mater.、JACS、Angew等大合集！

温馨提示：本推文包含25篇文献，预计阅读时间约25min，大家挑感兴趣的关注。p.s.文末会附有过去三周周报链接。

1. Nat. Energy：碳纳米管上分散的镍酞菁分子设计用于高选择性CO₂还原

电化学还原CO₂是可持续生产燃料的富有潜力的途径。一个巨大的挑战是开发低成本，高效的电催化剂，以实现高转化率和高产品选择性。本文设计了一系列负载在碳纳米管上的镍酞菁分子作为分子级分散的电催化剂（MDE），在稳定性、活性和选择性方面，CO₂的还原性能均优于聚集型的分子催化剂。具有甲氧基官能团的优化MDE解决了原始镍酞菁催化剂的稳定性问题，并在-300 mA cm^-2的高电流密度的气体扩散电极装置中以大于99.5％的选择性催化了CO₂向CO的转化。在-150 mA cm^-2下稳定运行40 h。MDE的明确定义的活性位点还有助于从原位X射线吸收光谱学以及对影响电催化性能的结构因素进行理论计算的深入机理理解。

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https://doi.org/10.1038/s41560-020-0667-9

2. Nat. Commun.：高价金属位点可激活晶格氧，以增强OER活性

阳极析氧反应（OER）被认为是水电解中的动力学瓶颈。具有高价态的过渡金属位点可以加快反应动力学，从而提供固有的高活性，但面临热力学形成的阻碍。本文展示了通过原子间电子相互作用在多组分FeCoCrNi合金膜表面重建的（羟基）氢氧化物中高氧化态的Ni⁴⁺物质的精细设计。光谱研究和理论研究表明，Fe组分能够使得Ni⁴⁺物质形成，而Ni²⁺→Ni³⁺→Ni⁴⁺的多步演化在能量上是有利的。动态构造的Ni⁴⁺物种将空穴驱入氧配体中，以促进分子内氧耦合，触发晶格氧活化，形成Fe-Ni双位点，成为具有高内在活性的最终催化中心。在碱性电解液中的过电势为300 mV时，表面重构的FeCoCrNi催化的OER反应具有3601 A g_metal^-1的出色质量活性和0.483 s^-1的TOF。

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https://doi.org/10.1038/s41467-020-17934-7

3. Joule：用于高速CO₂电解制多碳产物的Cu-Ag串联催化剂

串联电催化通过多组分催化剂设计将化学上复杂途径中的各个步骤解偶联，这种概念对于将CO₂电还原转化为多碳物质（C₂₊）富有吸引力，尤其可以实现高速率。本文表明，在气体扩散电极（GDE）上的Cu-Ag串联催化剂可以在Ag上将CO₂还原为CO并随后在Cu上进行碳偶联来提高从CO₂产生C₂₊的速率。在1 M KOH中，-0.70 V vs.RHE的电势下，添加了Ag后Cu表面上的C₂₊部分电流密度从37 mA/cm²增加到160 mA/cm²，并且两种金属之间没有相互干扰。此外，在纯CO₂或CO气氛下，串联催化剂固有的C₂H₄和C₂H₅OH活性明显高于单独的Cu。Ag产生的富CO的局部环境可以增强Cu上C₂₊的形成，而不仅仅是CO₂或CO的供给，提供了串联催化剂三相环境中的反应新见解。

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https://doi.org/10.1016/j.joule.2020.07.009

4. J. Am. Chem. Soc.：单原子催化剂中的金属特异性反应性： MgO上原子级分散4d和5d过渡金属上的CO氧化

理解和调整原子级分散在氧化物上的金属的催化性能是合理发展单原子催化剂（SAC）的主要方式，结构规则的SAC系列的设计和合成还为系统性研究作为金属特性的功能提供了广阔思路。本文通用的MgO载体上合成了一系列基于各种4d（Ru，Rh，Pd）和5d（Ir，Pt）过渡金属的单原子催化剂。互补实验（X射线吸收光谱法）和理论研究（密度泛函理论）表明，金属阳离子都优选占据台阶边缘下的八面体配位MgO晶格位置，因此受到氧化物载体的高度限制。暴露于贫氧的CO氧化条件后，FTIR光谱表明，在预催化温度下，由CO驱动的单原子金属中心的部分脱限，然后在稳态条件下形成了表面碳酸盐物种。这些发现得到了DFT计算的支持，DFT计算显示了表面金属突起的驱动力和最终结构与金属有关，但在所有情况下都将八面体配位的M₄₊碳酸盐作为等效态。实验上确定的表观反应活化能在96±19 kJ/mol范围内，而Pt导致最低的能垒。结果表明，对于SAC中的单原子位点，通过金属选择可实现的CO氧化反应性差异比以前通过氧化物载体上相邻氧化还原中心的机械参与所证明的差异要小，这表明氧化物表面化学的调节是与支持金属的选择有关。

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https://doi.org/10.1021/jacs.0c03627

5. ACS Catal.：原子级分散的Ru催化剂通过关联机制用于低温氮活化为氨

使用基于铁或钌的催化剂进行NH₃的工业合成通常需要苛刻的反应条件，开发出在低温和低压（250–400°C，<2 MPa）下表现良好的催化剂被寄予希望。低温NH₃合成的主要挑战是极稳定的N≡N三键的解离。本文报道了在H-ZMS-5（HZ）载体上设计的均质单原子Ru中心，其中Ru原子分别锚定在HZ的微孔中，在温和条件下通过缔合途径有效地促进了NH₃的合成。基于同步加速器的近边缘X射线吸收精细结构（NEXAFS）和原位DRIFTS分析表明，═N–基团是主要中间体，并且DFT计算进一步表明，与Ru纳米团簇不同，单个Ru原子与HZ中的氢原子导致N₂氢化，而不是直接N₂解离，并且通过NHNH₃*中间体的形成，更容易发生间接N–N键解离。断裂N–N键的能垒从^*N₂的2.90 eV一直下降到^*NHNH₃的0.04 eV，这表明N₂加氢是显着削弱N–N键的有效方法。而且，速率确定步骤从N≡N三键的离解转移到^*N₂H₂的形成。最终， 0.2 wt％Ru/H-ZSM-5催化剂显示出曾经报道过的基于Ru的催化剂最高的NH₃合成速率（300°C和1 MPa时为1.26 mol_NH3g_Ru^–1 h^-1）。

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https://doi.org/10.1021/acscatal.0c00549

6. Science：从自然界获取地球丰富元素用作高效催化剂的灵感

生命必需的许多氧化还原转化是由地球富集金属的金属酶催化的。相反，几十年来，铂族金属由于很高的活性，热稳定性和对化学毒物的耐受性被广泛用于许多工业催化反应中。本文推测自然界中的各种反应的基本原理，可以大大扩展催化中地球丰富金属的使用。由此着重介绍了这些金属的关键物理特性，可将其与贵金属区分开来。之后着眼于自然界，以了解如何利用他们的内在属性以产生对燃料和化学品可持续生产和转化至关重要高效催化剂的。

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https://doi.org/10.1126/science.abc3183

7. Mater.Today：2D光催化剂与可调节的载体用于增强光催化水裂解

可持续的氢气生产正受到越来越多的关注，可见光驱动的水分解被认为是最有前途的氢气生成和太阳能存储方法之一。近几十年来，不同的材料在温和的条件下被筛选，二维（2D）层状材料被认为是光催化水裂解反应的良好候选材料。二维单层MoS₂在各种催化体系中显示出其潜力，近年来也被应用于光催化的水裂解反应中。

然而，目前的研究表明，MoS₂单分子层的内在活性较低，阻碍了其实际应用。这是由于在室温下光激发载流子的快速复合，导致量子效率（QE）较差。本文报道了一种延长激子寿命的最先进的策略，通过将二维MoS₂纳米片与固态极化晶面载体结合来实现。电荷分离过程可以由极化晶面载体引入的强局部极化促进，并通过改变具有不同表面极性的载体进行调节。极性氧化物表面暴露于末端氧高能量晶面，已知其产生垂直于表面的净偶极矩。这种不同的表面性质的载体对上述金属将导致不同的金属-载体的相互作用。所得到的复合结构显示出对可见光驱动的光催化水裂解反应的极大增强，在高温下从纯水中以化学计量比2:1的比例生成氢和氧。激子寿命的延长提高了光催化性能， 2977  μmol g⁻¹ h⁻¹的超高析氢活性与令人印象深刻的QEs在极性二氧化铈载体上通过钌掺杂MoS₂纳米片获得，这是迄今为止同类催化系统报告的最好的结果之一。更令人兴奋的是，激子寿命和局部极化强度之间的线性关系也被观察到，这表明合理的光催化剂设计可以简单地通过加入极化晶面材料来设计它们的局部极化。

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https://doi.org/10.1016/j.mattod.2020.05.018

8. Adv. Funct. Mater.：合成具有可调能带结构和电荷转移特性的叶脉状g-C₃N₄用于选择性光催化产H₂O₂

与传统的蒽醌法或电催化法相比，通过两电子氧还原的光催化产H₂O₂作为一种环境友好的策略受到了广泛关注。本文报道了一种仿生叶脉状g-C₃N₄作为产H₂O₂的高效光催化剂，它具有可调的能带结构、优化的电荷转移和选择性两电子O₂还原。通过实验和理论计算相结合的方法研究了能带结构和电荷转移的调节机制。CN4（287 mol h⁻¹）的H₂O₂产率比原始CN（87 mol h⁻¹）高约3.3倍，CN4在420 nm处产H₂O₂的表观量子产率达到27.8%，远高于目前许多其他光催化剂。这项工作不仅为设计具有优良H₂O₂生产效率的光催化剂提供了一种新的策略，而且促进了对缺陷和掺杂位点在光催化活性中的作用的深入理解。

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https://doi.org/10.1002/adfm.202001922

9. Nat. Commun.：石墨化磷配位Fe单原子进行氢化转换

单原子金属-氮-碳（M-N-C）催化剂已经引起了广泛的兴趣，然而，原子分散金属-磷-碳（M-P-C）催化剂的开发还没有实现，尽管分子金属-膦络合物已经在均相催化中得到了巨大的应用。在此，我们成功地在P掺杂的碳上构建了石墨磷配位的单原子Fe，在N杂环的多相加氢、硝基芳烃功能化、还原胺化反应中表现出优异的催化性能和反应普适性，而嵌在N掺杂碳上的相应原子分散Fe原子在相同的反应条件下几乎无活性。此外，我们还发现，被浸渍后的Fe原子转化为Fe团簇/纳米粒子时，石墨磷配位单原子Fe的催化活性急剧下降。这项工作不仅对P原子作为配位位点的单原子催化剂的设计具有重要意义，而且对M-P-C催化剂在多相催化中的应用具有实际意义。

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https://doi.org/10.1038/s41467-020-17903-0

10. J. Am. Chem. Soc.：高特异性类氧化酶MOF-818纳米酶催化邻苯二酚氧化

尽管对纳米酶进行了广泛的研究，显示出其优于天然酶和传统人工酶的特性，但高特异性纳米酶的开发仍然是一个挑战。专门催化邻苯二酚氧化为相应的邻醌的儿茶酚氧化酶对黑色素和其他多酚类天然产物的生物合成具有重要意义。在本研究中，我们首先提出MOF-818含有模拟天然邻苯二酚氧化酶活性位点的三核铜中心，具有高效邻苯二酚氧化酶活性，良好的特异性和无类过氧化物酶特征。MOF-818作为一种新型的邻苯二酚氧化酶纳米酶，具有良好的专一性和较高的催化活性。

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https://doi.org/10.1021/jacs.0c07273

11. Angew. Chem. Int. Ed.：由含稳定自由基的MOFs催化的太阳能驱动固氮：由结构转变诱导的效率提高

在此，我们提出了一种新的基于紫罗碱的含自由基金属有机框架（RMOF）Gd-IHEP-7，该金属有机框架在空气中加热后，经历单晶至单晶的转变，从而生成Gd-IHEP-8。两种RMOFs都表现出良好的空气和水稳定性，这是由于良好的自由基-自由基相互作用的结果，而且它们的长寿命自由基在200-2500 nm范围内产生宽光谱吸收。Gd-IHEP-7和Gd-IHEP-8在太阳能驱动的固氮方面表现出了良好的活性，氨生成速率分别为128和220 mmol h^-1 g^-1。实验和理论计算表明，两种RMOFs具有相似的固氮途径。Gd-IHEP-8相对于Gd-IHEP-7的催化效率的提高归功于通过增强氢键稳定的中间体。

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https://doi.org/10.1002/anie.202009630

12. J. Am. Chem. Soc.：通过安装连接体将活性位点精确地嵌入介孔Zr-框架中，以进行高效的光催化

在过去的二十年中，对微孔金属有机骨架（MOF）的孔工程进行了广泛的研究，并且已将各种官能团扩展到各种骨架中。然而，可靠地获得同时具有目标孔径和首选功能性的MOF并不常见。这是特别重要的，因为许多精心设计的材料的适用性通常受到微孔框架小孔径的限制。在此，作者设计并合成了一种基于Zr₆簇合物和四元羧酸配体的介孔MOF，称为PCN-808。PCN-808具有易合成的非饱和金属结构，以及骨架固有的柔韧性，使PCN-808成为通过连接件进行后修饰合成改性的主要支架。线性钌基金属配体已成功且精确地安装在PCN-808的开放孔道壁中，同时保持了框架的介孔性。在aza-Henry反应中考察了所得材料PCN-808-BDBR的光催化活性，经过6次催化循环后，转化率较高。此外，由于骨架的介孔性质，PCN-808-BDBR在光催化氧化二氢青蒿素制备青蒿素方面也表现出优异的产率。

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https://doi.org/10.1021/jacs.0c05758

13.Angew. Chem. Int. Ed.：光催化分散可逆失活自由基聚合制备直链和支链含氟聚合物

拓扑结构影响聚合物的性能和应用。因此，人们在控制拓扑结构方面做出了相当大的努力。在这项工作中，作者开发了一种基于可逆失活自由基聚合（RDRP）的光催化发散合成方法，该方法能够在无金属条件下暴露在LED光照射中同时制备低Ð的直链和支链氟聚合物，并可调节分支程度和高链端保真度。该方法促进了通过扩链photo-RDRP生成复杂结构（如项链状和拖把状含氟聚合物），并为获得高锂离子转移数和良好离子导电性的含氟聚合物电解质提供了一个新的通用平台，这将为先进材料工程创造更好的机会。

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https://doi.org/10.1002/anie.202009475

14. J. Am. Chem. Soc.：NHC稳定的锗酰离子：催化CO₂功能化反应性和效用

第一个无受体酰基离子的重锗类似物，[RGe(O)(NHC)₂]X (R = MesTer = 2,6-(2,4,6-Me₃C₆H₂)₂C₆H₃; NHC = IMe₄ = 1,3,4,5-tetramethylimidazol-2-ylidene; X = (Cl or BArF = {(3,5–(CF₃)₂C₆H₅)₄B})，通过[RGe(NHC)₂]X与N₂O的反应分离得到。锗酰亚胺离子转化为第一个单供体稳定的锗酯[(NHC)RGe(O)(OSiPh₃)]，和相应的重类似物([RGe(S)(NHC)₂]X与[RGe(Se)(NHC)₂]X)，表现出典型的类酰基行为。利用锗酰基离子中的极性末端GeO键激活CO₂和硅烷，发现前者是CO₂可逆活化的一个例子，并模拟了过渡金属氧化物的行为。在以CO₂为C1源的胺类化合物的CO₂硅氢加成反应和胺的还原N-官能化反应中，它都是一种活性催化剂，这证明了它的过渡金属性质。从实验和计算两方面进行了机理研究，揭示了反应是通过NHC-siloxygermylene [(NHC)RGe(OSiHPh₂)]进行的。

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https://doi.org/10.1021/jacs.0c06287

15. Angew. Chem. Int. Ed.：氮掺杂碳辅助乙烯氧氯化一锅串联反应制氯乙烯

在此，作者展示了CuCl₂/Al₂O₃和N掺杂碳的双功能催化剂设计概念，用于高效的一锅式乙烯氧氯化工艺，在250°C和环境压力下生产VCM，产率高达76%，高于传统的工业两步法（约50%）。除了在第一方面中使用的基于CuCl₂的乙烯氧氯化反应催化剂以外，作者还证明了第二方面中无金属氮掺杂碳上含有N-官能团的活性位点在温和的条件下同时催化了乙烯氧氯化反应和二氯化乙烯（EDC）脱氯化氢反应。得益于N掺杂碳的双重功能，EDC脱氯化氢和乙烯氧氯化作用的表面Cl*循环加剧了VCM的形成。两种反应都是通过氧氯化法原位消耗表面Cl*而增强的，其中Cl*是通过EDC脱氯化氢生成的。这项工作为温和条件下在单程反应器中通过乙烯氧氯化法生产VCM铺平了一种可行的替代方法。

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https://doi.org/10.1002/anie.202006729

16. Angew. Chem. Int. Ed.：用于化学选择性加氢的高密度和热稳定性钯单原子催化剂

单原子催化剂（SAC）对许多与能源和环境有关的反应均显示出优异的活性和/或选择性，但在高位点密度和还原性气氛下的稳定性仍未解决。本文阐述了高位点密度钯单原子（最高5 wt％）在还原气氛下的内在驱动力及其对加氢反应的独特催化性能。原位实验（包括扫描透射电子显微镜，近环境压力X射线光电子能谱，X射线衍射和准原位同步加速器X射线吸附）和理论计算表明，在渗碳过程中，Pd原子倾向于通过将氧化物晶体转变为碳化物晶体而迁移到表面空位丰富的碳化钼表面，导致钯原子的表面富集而不是粒子的形成。Pd₁/α-MoC催化剂在取代硝基芳烃液相加氢（>99%）和CO₂气相加氢制CO（>98%）方面表现出高活性和良好的选择性，远远优于其纳米类似物。更重要的是，Pd₁/α-MoC催化剂可承受高达400 ^oC的苛刻的还原/反应气氛，而没有任何可观察到的单原子聚集。这项工作为寻找单原子催化剂提供了一条新的途径，即使在苛刻的还原条件下，也能在高位点密度下获得更好的性能和稳定性。

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https://doi.org/10.1002/anie.202007707

17. Nat. Mater.：翅片状分子筛催化剂

越来越多的证据表明，合成纳米沸石具有显著降低内部扩散限制，以增强催化和吸附性能的优点。然而，生产尺寸小于100 nm的沸石晶体并非易事，通常需要使用复杂的有机物，并且通常会导致产品收率降低。在这里，作者提出了一种通过晶种上鳍状突起的外延生长来增强沸石的传质性能的替代方法。作者在两种常见的沸石上验证了这种方法的可行性，并确认鳍片与下层晶种处于晶体学配准中，二次生长不会阻碍对微孔的接触性。翅片沸石的分子建模和时间分辨滴定实验探究了内部扩散，揭示了质量传输的显著改善，这与模型反应的催化试验结果一致，表明这些结构表现为准纳米晶体，其尺寸与翅片的尺寸相当。这种方法可以扩展到其他沸石和硅铝酸盐材料的理性合成。

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41563-020-0753-1

18. Chem：CO₂辅助乙烷中C-C/C-H键选择性裂解的界面活性位点

页岩气中未充分利用的乙烷与温室气体CO₂的选择性提质可以通过干重整（C-C键断裂）产生合成气，或通过氧化脱氢（C-H键断裂）产生乙烯。然而，由于负载催化剂的复杂性，鉴定作用于乙烷中的选择性键裂解的活性位点仍然具有挑战性。在本文中，通过动力学测量，原位表征和计算相结合，研究了CeO₂负载的催化剂上的乙烷-CO₂反应，以揭示不同界面部位的功能。Pd/CeO_x界面负责提供活性氧，缺电子氧Pd表面的分子物种促进非选择性键断裂，产生合成气，FeO_x/Pd界面上的富电子氧增强C-H键的选择性断裂，从而产生乙烯。当前的工作确定了使用不同界面结构来提质页岩气和二氧化碳的机会。

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https://doi.org/10.1016/j.chempr.2020.07.011

19. Nat. Commun.：二氧化铈上原子铜（I/II）位点吸附和活化分子氧

负载的原子金属位点具有离散的分子轨道。精确控制这些位点的能量是获得具有优异选择性的新型反应途径的关键。在这里，作者利用铈（Ce）阳离子框架来减少孤立铜（Cu）位点的3d轨道能量来实现选择性氧（O₂）活化。利用Operando X射线吸收光谱、电子顺磁共振和密度泛函理论模拟证明了[Cu(I)O₂]^3-选择性吸附分子O₂，在298 K处形成很少报道的亲电子η²-O₂。η²-O₂在相邻的Ce(III)阳离子的辅助下最终还原为两个O^2-，其在453 K处形成两个Cu-O-Ce氧桥。与CuO团簇相比，孤立的Cu(I)/(II)位点在CO氧化中的活性要大十倍。在373 K和0.01 bar P_CO下，转换频率为0.028±0.003 s^-1。[Cu(I)O₂]^3-的独特电子结构表明了其在选择性氧化中的潜力。

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https://www.nature.com/articles/s41467-020-17852-8

20. Matter：等级孔沸石单晶具有出色的催化效率

作为尺寸和形状选择催化剂，沸石广泛用于石油和精细化工过程中。然而，它们的微孔严重阻碍了分子扩散并且对焦炭形成敏感。具有完全互连的、有序的和可调的多尺度孔隙度的等级孔沸石单晶是理想的解决方案。然而，它们的合成仍然极具挑战性。在这里，作者报告了一种通用的受限沸石结晶过程，以实现这些优异的性能。在大分子反应和甲醇制烯烃反应中，这样的沸石单晶通过缩短扩散长度，同时保持形状选择性能，赋予它们增强的催化活性和寿命，高度减少焦炭形成以及降低的失活速率，从而显著改善了传质。它们的工业利用可以引导设计出具有高效率和最低能耗的创新型反应堆和工艺。

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https://doi.org/10.1016/j.matt.2020.07.016

21. Angew. Chem. Int. Ed.：Pd-P阴极上以H₂O（D₂O）为H (D)源的炔烃选择性转移半加氢反应

开发一种简单易行的可控途径，利用廉价、安全的氢源将炔烃选择性半加氢制备具有特定构型的烯烃，但是一个巨大的挑战。本文报道了在较低电位下，用H₂O（D₂O）作为氢源，在Pd-P合金阴极上对多种末端和内部炔烃进行选择性半氢化（氘化）。密度泛函理论（DFT）计算表明，P的掺杂增强了炔烃的比吸附，提高了水电解生成吸附原子氢（H*ads）的本征活性。炔烃的半加氢可以在较低的电位下完成，烯烃产品的选择性高达99%，法拉第效率高达78%，优于纯钯和商用钯/碳。这种炔烃的电化学半加氢可能是通过H*ads加成途径进行的，而不是质子耦合的电子转移过程。在较低电位下H ads的减少和Pd‐P对C≡Cπ键的优先吸附比C=C部分的吸附更为有利，因此具有良好的烯烃选择性，能方便得获得热动力学不稳定但合成显著的Z-烯烃，Z选择性大于99%。该方法能够合成更有用但具有高挑战性的单氘、双氘和三氘烯烃，氘掺入率高达99%。在Pd-P | NiSe双电极体系中，双电极法生产关键工业原料己二腈和阴极烯烃，显示出其良好的应用前景。

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https://doi.org/10.1002/anie.202009757

22. Adv. Energ. Mater.：采用一锅法合成的CO-吡啶衍生催化剂用于在Nafion基膜电极组件中高效CO₂电化学转化为CO反应

为了实现CO₂的实际利用，迫切需要开发一种具有高法拉第效率（FE）、能量效率（EE）和电流密度的电化学CO₂还原反应（CO₂RR）工艺。本文报告了一种基于钴和聚4-乙烯基吡啶的催化剂的简易一锅法合成方法，该催化剂用于在nafion基膜电极组件中的析氢反应中进行CO₂RR转化为CO的反应，并可在2至7的pH范围内工作。电池优化结果是在85 mA cm⁻²条件下，CO₂转化为CO具有92%FE和58%EE，这些特性归因于合成和加工条件，这些条件促进了吡啶部分与Co在纳米尺度上几乎均匀的配位，从而产生催化所需的适当配合物。优异的性能与易方法的可扩展性和组件的可接近性相结合，为电化学CO₂RR的商业化铺平了道路。

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https://doi.org/10.1002/aenm.202001645

23. Adv. Funct. Mater.：碳化钼-碳化钨双金属与掺氮碳的杂化：多孔复合纳米线的合理设计用于提高析氢催化活性

本文开发了一种生态友好和稳定的方法来构建一种自支撑的单块电极，该电极由N掺杂的碳与双金属碳化钼（Mo_xW_2−xC）杂化，形成用于析氢反应（HER）的复合纳米线。Mo_xW_2−xC与N掺杂碳的杂化可有效调节复合纳米线的电催化性能，赋予N掺杂和Mo_xW_2−xC掺入产生的大量活性位点，N掺杂碳基体具有优异的导电性，同时利用热力学上有利的氢吸附自由能（ΔGH*）恰当定位的d带中心，以实现高效的析氢催化，从而形成一个无粘结剂的三维自支撑单块电极。该电极具有可接近的纳米孔、理想的化学成分和稳定的复合结构。通过调节Mo/W比，碳布上的最佳纳米线Mo_1.33W_0.67C@NC在酸性和碱性环境下分别达到115和108 mV的低过电位（电流密度为10 mA cm⁻²），同时具有较小Tafel斜率分别为58.5和55.4 mV dec⁻¹，可以保持40小时的稳定性能，性能超越大多数以金属碳化物为基础的HER电催化剂。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adfm.202003198

24. Angew. Chem. Int. Ed.：钯催化烯丙醇/CO直接选择性合成己二酸等二元酸

本文报道了用钯催化烯丙醇二羰基化直接合成包括工业上重要的己二酸在内的二元酸的一种普适方法。具体来说，PdCl₂和双膦配体（HeMaRaphos）的结合可促进两种不同的羰基化反应，具有较高的活性和良好的选择性。

原文链接：

https://doi.org/10.1002/anie.202008916

25. Nat. Catal.：钯/手性降冰片烯协同催化构建轴向手性化合物

轴向手性双芳基是功能材料、生物活性天然产物、药物和手性催化剂/配体中常见的结构基序。因此，高效制备这些特殊的支架材料是有机化学领域的一项重要工作。本文报道了一种通过钯/手性降冰片烯协同催化构建轴向手性的通用模块化平台技术。它是一个三组分级联反应过程，以易得的芳基碘化物、2,6-取代芳基溴化物和烯烃（或炔烃、硼酸等）作为反应物。具有各种官能团（88个例子）的多种基底与该方法兼容。其他特点包括一个独特的立体诱导模型，优秀的对映选择性，步骤经济和可扩展性。该方法也适用于在高立体化学保真度下通过轴向到中心手性转移合成手性芴醇。本项工作有望在手性配体的合成和不对称催化催化剂的设计中有广泛的应用。

原文链接：

https://doi.org/10.1038/s41929-020-0494-1

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