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Angew:TiO2纳米片中的单原子和双原子,电催化合成尿素哪个更好?

纳米人 2022-12-02


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单原子和双原子催化剂作为后起之秀,在电催化领域得到了广泛的报道。

近日,北京交通大学Xi Wang通过空位锚定策略方法制备了单原子Pd1-TiO2光催化剂和双原子Pd1Cu1-TiO2光催化剂,旨在回答这样一个问题:单原子和双原子催化剂更适合于电催化合成尿素。

XPSXANES、原位FTIREPREXAFS-WT表征了它们的单原子和双原子特征。

在电催化尿素生产中,Pd1Cu1-TiO2催化剂表现出超高的尿素活性,Pd1Cu1-TiO2催化剂表现出166.67 molurea molPd-1 h1的超高尿素活性,在0.5 V时相应的法拉第效率为22.54 %。这比Pd1-TiO2的高得多。

实验测试、原位漂移谱表征和密度泛函理论计算表明,双原子Pd1Cu1-TiO2比单原子Pd1-TiO2更容易促进碳氮偶联,且能垒更低。Pd1Cu1-TiO2中Pd1Cu1和OV活性中心的协同效应促进了CO2和N2在两个活性中心上的偶联。

在纳米片上引入双原子有望成为提高尿素合成电催化活性的一种新的有效途径。


参考文献:
Lu Pan, et al, Single-Atom or Dual-Atom in TiO2 Nanosheet: Which is the Better Choice for Electrocatalytic Urea Synthesis?, Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202216835
DOI: 10.1002/anie.202216835
https://doi.org/10.1002/anie.202216835


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