中国地质大学《ACS AMI》：MnS-Co/多孔N掺杂碳纤维复合材料，用于柔性锌-空气电池

1成果简介 

寻求高效、稳定、经济高效的可充电锌-空气电池双功能电催化剂是开发新一代便携式电子设备的首要任务。为此，应考虑电催化剂上合理有效的结构设计、界面工程和电子复合，以降低反应过电位，加快氧还原反应（ORR）和析氧反应（OER）的动力学。本文，中国地质大学贺贝贝副教授团队在《ACS Appl. Mater. Interfaces》期刊发表名为“Coupling MnS and CoS Nanocrystals on Self-Supported Porous N-doped Carbon Nanofibers to Enhance Oxygen Electrocatalytic Performance for Flexible Zn-Air Batteries”的论文，研究构建了一种基于MnCo的金属有机骨架衍生的非均相MnS–CoS纳米晶体，通过原位生长方法和硫化工艺将其锚定在独立的多孔N掺杂碳纤维（PNCF）上。

得益于丰富的空位和活性位点、强界面耦合以及良好的导电性，MnS–CoS/PNCFs 复合电极具有明显的氧电催化活性和稳定性，ORR 的半使用MnS-Co/PNCFs作为无粘结剂空气阴极的柔性可充电ZAB具有86.7 mW cm-2的高功率密度，563 mA h g-1的大比容量，并能适应不同弯曲度的操作。此外，密度泛函理论计算阐明了非均相MnS–CoS纳米晶体在ORR和OER过程中降低了反应势垒，增强了催化剂的导电性和中间体的吸附能力。本研究为柔性电子设备自支撑空气阴极的设计开辟了新的思路。

2图文导读  

图1.MnS–CoS/PNCF合成过程示意图。

图2. (a) CoS/PNCFs和MnS-CoS/PNCFs的XRD图案。(b,c) Mn0.2Co0.8-MOFs/PNCFs和(d,e) MnS-CoS/PNCFs的SEM图像。(f) 拉曼光谱。(g) PNCFs、CoS/PNCFs和MnS-CoS/PNCFs样品的氮气吸附-解吸等温线和（h）相应的孔径分布曲线。

图4. (a) PNCFs、CoS/NC、MnS-CoS/NC、CoS/PNCFS、MnS-CoS/PNCFs和商用20%Pt/C在1600rpm的RRDE上测得的ORR性能 (b) 相应的Tafel图。(c) 电子转移数（n）和过氧化物产量（HO2-%）。(d) 所制备的电催化剂的OER的线性扫描伏安法极化图。(e) 相应的Tafel图。(f) EIS。

图5。（a） C1s、（b）N1s和（C）MnS–CoS/PNCFs的Mn2p XPS光谱的XPS测量。CoS/PNCFs和MnS–CoS/PNCF样品的（d）Co2p和（e）S2p的XPS光谱比较。（f） S-PNCFs、CoS/PNCFs和MnS–CoS/PNCF的EPR光谱。

图6。（a） 柔性ZAB结构示意图。（b） 以CoS/PNCF和MnS–CoS/PNCFs为空气电极的柔性ZAB的OCV，插入的光学图像是基于MnS–CoS/PNCFs的电池。（c） 由三个串联组装的柔性ZAB点亮的LED照片。（d） 充放电极化和功率密度图。（e） CoS/PNCFs和MnS–CoS/PNCF在不同电流密度（1、2、5、10和20 mA cm–2）下的速率能力。（f） 维持电流密度为5 mA cm–2时的恒电流放电曲线。（g） 5 mA cm–2条件下的长期充放电循环曲线。（h） MnS–CoS/PNCF在5 mA cm–2下每5次循环弯曲30、60、90、120和180°时的长期循环稳定性性能，并且插入的图像是不同弯曲角度下的OCV。

3小结 

综上所述，通过合理的结构设计和界面调控，制造了一种具有良好界面结构的异质性MnS-CoS纳米晶体支撑在多孔N-掺杂碳纤维上的纳米复合材料。所设计的MnS-CoS/PNCFs展示了非凡的双功能氧电催化性能，在碱性电解质中半波电位为0.81V（ORR），过电位为350mV（OER，在10mA cm-2）。MnS-CoS/PNCFs如此出色的双功能性能可以归因于空位和反应位点的增加、强界面耦合以及高导电性，这一点在特征分析结果和DFT计算中都得到了有力的证实。此外，由MnS-CoS/PNCFs独立电极组装的柔性可充电ZAB具有86.7 mW cm-2的可观功率密度，563 mA h g-1的大比容量，以及100次循环的卓越长期耐久性。这项工作为合理设计和合成诱导电子结构调控的过渡金属基异质催化剂提供了一个有前途的策略。此外，它还提出了基于碳纤维柔性基材的自支撑双功能催化剂在柔性电子设备中的潜在应用前景。

文献：

https://doi.org/10.1021/acsami.3c03501

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来源：文章来自ACS AMI网站，由材料分析与应用整理编辑。

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