析氧反应(OER)在水分解、金属-空气电池等可再生能源技术中占有重要地位。金属-有机骨架(MOF)是设计高效OER电催化剂的理想材料,但其固有的低导电性严重阻碍了电催化活性的发展。开发了一种电化学策略,通过石墨烯多层膜的纳米约束,以增强低导电性MOF的催化性能。研究人员将商业石墨箔在0.5 M H2SO4溶液中0.5小时以展开为石墨烯多层膜。随后,使用特定的有机盐溶液作为电解质将有机配体插入扩张的石墨烯/石墨层,处理后的石墨箔浸入金属盐溶液(如Ni2+或Fe3+)中,在石墨烯多层膜的界面形成MOF插层(NiFe-BTC//G)。在OER过程中,NiFe-BTC//G在10 mA cm-2电流密度下的过电位仅为106 mV;其还能够在10 mA cm-2下连续运行150小时而没有发生明显的性能下降。实验结果和理论计算表明,石墨烯多层膜纳米约束下Fe和Ni物种之间电子转移增强,这使得Ni-O键结合得更强,增强了OER活性。石墨烯多层膜的纳米约束不仅在MOF结构中形成高度活性的NiO6-FeO5扭曲的八面体物种,而且还降低了水氧化反应的极限电位。此外,研究人员还将该策略应用于其他不同结构的MOFs,大大提高了其电催化活性。