​清华/代尔夫特理工JACS: 锂金属电池中锂沉积覆盖率与微观结构的关系

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提高锂金属电池的可逆性是当前电池研究的挑战之一，这需要更好地了解锂沉积形态的演变。然而由于不同系统涉及各种参数，锂沉积形态非常复杂。

在此，清华大学深圳国际研究生院李宝华教授、荷兰代尔夫特理工大学Marnix Wagemaker教授及赵成龙博士等人阐明了锂沉积覆盖率在实现高度可逆和致密锂沉积方面的基本起源，全面描述了锂金属电池的锂微观结构与不同浓度电解液驱动的固体电解质界面（SEI）之间的关系。

通过将不同浓度的双（氟磺酰亚胺）锂（LiFSI）盐溶解在1,2-二甲氧基乙烷（DME）溶剂中，其中高给体数使DME 有效地解离碱金属盐，从而能够在同一系统中研究较宽的盐浓度范围。盐浓度的系统变化提供了一个框架，从而提出了在循环可逆性中发挥作用的不同方面。在低浓度电解液中可形成更高的成核密度，具有更高锂沉积覆盖率的优点；然而，它伴随着富含有机物的不稳定SEI的形成，这不利于充放电期间的可逆性。

图1. 锂沉积覆盖率、锂沉积直径和电解液之间的相关性

相比之下，较高浓度的电解液会产生薄而稳定的SEI，从而导致大量锂沉积物的生长。然而，这种情况下相对较小的沉积覆盖率阻止了集流体的完全覆盖，从而限制了锂金属沉积的最终密度，这些结果暗示了沉积覆盖率在锂金属微观结构中的重要性。研究表明，通过基底表面结构可提高沉积覆盖率，从而可将低浓度与高浓度电解液的有利方面结合起来。

利用这一理论，作者通过合理应用纳米结构基底增加成核密度并实现更高的沉积覆盖率，从而在中等浓度（~1.0 M）电解液下实现更致密的电镀并最终延长电池的可逆循环。基于典型的商用碳酸酯基电解液，作者演示了通过Cu基底的纳米结构增加Li沉积覆盖率和密度的影响。因此，对于中等浓度的电解液，高沉积覆盖率与由功能性添加剂或替代盐/溶剂驱动的稳定SEI相结合为实际应用提供了一个有前途的研究方向。

图2. 商用电解液中锂沉积覆盖率的演示

Clarifying the Relationship between the Lithium Deposition Coverage and Microstructure in Lithium Metal Batteries, Journal of the American Chemical Society 2022. DOI: 10.1021/jacs.2c08849

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